利用机器学习预测基于B2O3-SiO2的玻璃润滑剂的粘度和成分

《Journal of Non-Crystalline Solids》：Viscosity and composition prediction of B 2O 3-SiO 2-based glass lubricants using machine learning

钛合金热挤压用B?O?-SiO?基玻璃润滑剂设计研究中，基于6526组实验数据构建了融合网络解聚度（NBO/T）参数的机器学习模型，XGBoost算法在粘度（R2=0.9970）和成分预测中表现最优，SHAP分析揭示了温度、NBO/T、B?O?及Na?O对粘度的显著影响，验证了模型在复杂成分体系中的预测能力与泛化性。

　　

崔磊|倪培源|吕伟|李颖

多金属矿物生态冶金关键实验室（教育部），东北大学冶金学院，中国辽宁沈阳110819

摘要

设计具有适当粘度的玻璃润滑剂对于Ti-6Al-4V（TC4）合金的热挤压至关重要。基于B₂O₃-SiO₂的熔体是常用的润滑剂之一，但粘度测量成本高昂且耗时。在这项工作中，使用了6526个数据点和四种机器学习算法来构建预测模型。引入了一个结构特征参数——网络解聚程度（NBO/T），用于预测基于B₂O₃-SiO₂的熔体的粘度和成分。基于极端梯度提升（XGBoost）算法的模型取得了最佳性能，粘度的决定系数（R²）为0.9970，成分的R²超过0.9937。均方根误差（RMSE）和平均绝对误差（MAE）分别为粘度的0.0242和0.0184，以及成分的0.0002至0.0049和0.0004至0.0064。Shapley加性解释（SHAP）分析表明，粘度与温度、NBO/T、B₂O₃和Na₂O呈强负相关，而与SiO₂呈正相关。在SHAP总结图中，NBO/T排名第一，其较低的值对预测结果有正面贡献，证实了其在成分预测中的主导作用。此外，XGBoost模型在从随机选择的成分预测粘度方面表现出很强的泛化能力，并能够得出与目标粘度值相对应的合理氧化物成分。这些结果为设计用于TC4合金热挤压的基于B₂O₃-SiO₂的玻璃润滑剂提供了有效指导。

引言

由于Ti-6Al-4V（TC4）合金具有高比强度和良好的耐腐蚀性，因此被广泛应用于航空航天和生物医学领域[1,2]。热挤压是TC4合金的关键成形技术。在950°C至1000°C的热挤压过程中，玻璃润滑剂作为关键材料，能够实现平稳的变形并确保生产过程的稳定性[[3], [4], [5]]。其中，基于B₂O₃-SiO₂的熔体可作为有效的润滑剂，提供润滑、隔热和抗氧化保护，从而提高挤压产品的表面质量[[6], [7], [8]]。由于这些性质与实际生产条件密切相关，玻璃润滑剂的粘度、软化温度和摩擦系数已得到广泛研究[7,9]。

粘度作为玻璃润滑剂最重要的性质之一，显著影响其润滑性能。它主要受成分和温度的控制，这两者影响熔体网络结构的发展，进而影响熔体性质[10,11]。基于B₂O₃-SiO₂的熔体中的常见成分包括Al₂O₃、Na₂O、BaO、TiO₂、CeO₂、K₂O、CaO和MgO，它们对粘度的影响已得到广泛研究[7,[12], [13], [14], [15], [16]]。尽管旋转圆筒法被广泛用于测量玻璃熔体的粘度[12,17]，但确定最佳熔体成分仍依赖于大规模实验和专家经验，这既耗时又费力[18]。为了解决这一问题并加速高性能基于B₂O₃-SiO₂的润滑剂的设计，人们投入了大量精力开发有效的预测模型。这些模型主要分为两类：成分-温度-粘度（CTV）[19,20]和成分-结构-温度-粘度（CSTV）模型[21,22]，两者都用于预测基于B₂O₃-SiO₂的熔体的粘度。张等人[19]基于Weymann-Frenkel方程开发了一个CTV模型，其预测结果与文献中的实验数据吻合良好。Borsh等人[22]提出了一个基于Arrhenius方程的CSTV模型，该模型考虑了由[BO₃}、[BO₄和[SiO₄]单元形成的Si-O-Si、Si-O-B和B-O-B键。该模型对R₂O-B₂O₃-SiO₂玻璃（R表示Na、K）的粘度预测比PbO-Na₂O-B₂O₃-SiO₂玻璃更准确。虽然这些模型对简单的三元和四元熔体有效，但它们在复杂的多组分系统中的适用性有限。因此，传统的粘度-温度相关方程，如Arrhenius[23]和Vogel-Fulcher-Tammann[24]模型，通常单独用于预测基于B₂O₃-SiO₂的熔体的粘度[12]。然而，它们对复杂且成分多样的基于B₂O₃-SiO₂的熔体的适用性有限，这突显了进一步研究以开发更合适的粘度预测模型的必要性。

近年来，随机计算科学的进步使得从工业大数据中提取有价值的信息成为可能，而机器学习（ML）算法越来越多地被用来开发具有高准确性和强泛化能力的预测模型[25,26]。因此，ML在材料研究中的应用越来越广泛，例如合金设计[27]、金属增材制造[28]以及氧化物熔体性质的预测[18,[29], [30], [31], [32], [33], [34], [35], [36], [37]]。在这些研究中，包括随机森林（RF）、极端梯度提升（XGBoost）、轻量级梯度提升机（LightGBM）和人工神经网络（ANN）在内的算法被证明是预测氧化物熔体性质的有效工具。例如，Ji等人[36]使用RF、XGBoost和LightGBM模型预测了1100°C至1600°C范围内CaO-SiO₂-Al₂O₃基模具熔剂的粘度，XGBoost模型的R²值为0.919，证明了ML在氧化物熔体粘度建模中的可行性。尽管ML模型可以提供准确的预测，但由于其黑箱性质，其内部决策过程往往不清楚[[38], [39], [40]]。这限制了对输入和输出之间物理机制的理解。因此，解释模型预测结果对于揭示特征之间的关系和揭示潜在的材料机制至关重要。自2016年以来，已经提出了几种可解释的机器学习方法，包括局部可解释模型不可知解释（LIME）[38]和Shapley加性解释（SHAP）[39]。SHAP于2017年引入，是一种基于博弈论的方法，因其扎实的理论基础和提供一致且局部准确的特征归因能力而受到广泛认可[[41], [42], [43]]。例如，Bhattoo等人[42]证明，SHAP值以及其他可解释方法在揭示ML模型预测的玻璃性质中成分特征的影响方面是有效的。ML的进步使得快速准确地预测玻璃粘度成为可能，减少了耗时实验的需要。可靠地预测润滑剂粘度和合理设计成分对于优化TC4合金的热挤压至关重要。尽管已经对氧化物熔体（如玻璃、熔渣和模具熔剂）进行了大量的基于ML的研究[18,[34], [35], [36], [37]]，但在900°C至1100°C的温度范围内，基于B₂O₃-SiO₂的玻璃润滑剂的研究仍然不足。此外，还需要开发将粘度预测、逆向成分设计和结构描述符相结合的集成框架。

在这项研究中，开发了RF、XGBoost、LightGBM和ANN等ML模型，以支持从900°C到1100°C范围内基于B₂O₃-SiO₂的熔体的正向（成分到粘度）和逆向（粘度到成分）预测，旨在为TC4合金的热挤压设计玻璃润滑剂。引入了结构参数——网络解聚程度（NBO/T），以提高模型在广泛成分范围内的准确性。共有6526对成分-粘度数据用于模型训练（80%）和测试（20%）。通过SHAP分析解释了特征贡献，并使用新测量的粘度数据和逆向设计的成分验证了模型的泛化能力。

数据收集

数据收集

基于B₂O₃-SiO₂的熔体的数据通过实验获得，其化学成分列在表1中。所用试剂为上海麦克莱恩生化有限公司提供的分析级试剂，包括B₂O₃（≥ 98 wt. %）、SiO₂（≥ 99 wt. %）、Al₂O₃（≥ 99 wt. %）、Na₂CO₃（≥ 99.8 wt. %）、BaCO₃（≥ 99 wt. %）、TiO₂（≥ 99 wt. %）、CeO₂（≥ 99.99 wt. %）、K₂CO₃（≥ 99 wt. %）、CaCO₃（≥ 99 wt. %）和MgO（≥ 98 wt. %）。在称量Na₂O、K₂O、BaO和CaO时，质量比m_Na2CO3/m_Na2O、m_K2CO3/m_K2O、m_BaCO3/m_BaO分别为...

模型验证

图2显示了基于RF、XGBoost、LightGBM和ANN模型的预测值与实际测量粘度的对比。对角线y = x表示完全一致，点越接近这条线，预测精度越高[25,56]。ANN模型的偏差最大，表明其准确性低于其他三种算法。此外，图2还展示了所有模型的残差误差直方图，大致遵循正态分布。

结论

在这项研究中，训练了四种ML算法（RF、XGBoost、LightGBM和ANN），以建立用于预测900°C至1000°C热挤压TC4合金过程中使用的基于B₂O₃-SiO₂的熔体的粘度和成分的正向和逆向模型。主要发现如下：

• (1)
  XGBoost正向模型取得了最高的R²值（0.9970）和最低的RMSE（0.0242）及MAE（0.0184），表明其整体性能最佳。

作者贡献声明

崔磊：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，软件，方法论，数据分析，概念化。倪培源：撰写 – 审稿与编辑，监督，方法论，研究，资金获取。吕伟：撰写 – 审稿与编辑，监督，概念化。李颖：撰写 – 审稿与编辑。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（资助编号：52374333、52474374）、中央高校基本科研业务费（资助编号：N2325010、N25ZLL045）以及辽宁振兴人才计划（资助编号：XLYC2203169）的支持。