《Journal of Water Process Engineering》:Dual-mode regulation of cyclohexylamine biodegradation by dissolved oxygen: Metabolic trade-offs and community stability mechanisms
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通过溶解氧梯度调控揭示环己胺降解中细菌-真菌群落的组装与代谢权衡机制,发现高溶解氧(≥3 mg/L)条件下优势菌群为假单胞菌属,实现>90%总有机碳去除;低溶解氧(0.5 mg/L)则促进反硝化增强总氮去除10%,同时揭示氧气通过直接调控细菌降解功能与真菌介导的群落稳定性协同作用的二元调控路径。
邱成|丁景峰|郭民文|陈灿|张文武|杨斌|侯阳|李中健
浙江大学化学与生物工程学院,教育部生物质化学工程重点实验室,杭州,310027,中国
摘要
生物处理为有毒环己胺(CHA)废水的治理提供了一条可持续的途径,然而在溶解氧(DO)调控下驱动细菌-真菌群落组装和代谢分化的生态机制仍不清楚。为了解决这一问题,我们利用高通量测序技术结合综合生态模型研究了不同DO梯度下的CHA降解动态。结果表明,高DO条件(≥3 mg/L)促进了细菌群落的确定性组装,使得好氧降解菌如Pseudomonas的选择性富集,从而实现了超过90%的总有机碳(TOC)去除。相反,低氧条件(0.5 mg/L)使系统趋向于随机组装,并同时发生硝化-反硝化作用,尽管碳矿化作用受到抑制,但总氮(TN)的去除率提高了10%。独特的是,结构方程模型揭示了一种双重调控途径:DO直接驱动细菌的降解功能,而真菌则有助于群落的稳定性和代谢缓冲。这些发现阐明了“好氧矿化”与“低氧反硝化”之间的关键权衡,为优化含胺废水处理中的DO调控策略提供了理论基础。
引言
胺类化合物在化工行业中是重要的前体,广泛用于农药、染料、防腐剂、橡胶硫化促进剂、杀菌剂和水处理剂[1]、[2]、[3]、[4]。随着工业的发展,大量含胺废水直接或通过防腐剂的降解被排放到环境中[5]、[6],对水生系统、土壤和生态安全构成了严重威胁[7]、[8]。其中,环己胺(CHA)是合成甜味剂、消毒剂和杀虫剂生产中的关键中间体[9]、[10]。鉴于其急性毒性、潜在的致癌性和致突变性,阐明CHA的环境归趋并开发出有效的处理技术至关重要[11]。
目前处理含CHA废水的主要方法包括芬顿氧化、吸附和催化臭氧氧化[12]、[13]、[14]。然而,这些物理化学技术的实际应用往往受到高能耗、高昂运营成本和二次污染风险的限制[15]。相比之下,生物降解被认为是一种处理含氮杂环化合物的可持续替代方法,因为它具有成本效益和环境友好性[16]。然而,传统的活性污泥系统通常表现出较低的CHA去除效率和对冲击负荷的适应能力较差。为了克服这些瓶颈,研究人员转向了生物强化策略。尽管已经分离出几种高效降解CHA的菌株,如Pseudomonas sp.和Paenarthrobacter sp. [1]、[11],但单一菌株往往缺乏在复杂废水环境中稳定表现所需的功能冗余性和环境适应性[17]、[18]。
在这种背景下,使用多物种功能联合体处理难降解有机污染物显示出巨大潜力[19]。然而,现有研究主要集中在细菌群落上,很大程度上忽视了真菌群落及其与细菌的协同作用[20]、[21]。在自然生态系统中,真菌和细菌经常形成“分解者联盟”[22],其中功能互补性驱动有机物的矿化:细菌凭借其快速多样的代谢途径主要负责初级降解[23]、[24],而真菌则通过强大的胞外酶系统分解难降解有机物并通过菌丝网络优化微环境[25]。因此,构建整合了互补细菌和真菌功能群的强化联合体已成为提高系统稳定性的关键策略[26]、[27]。在影响微生物群落功能的关键环境因素中,溶解氧(DO)在调节好氧/厌氧代谢途径[28]、构建微生物群落以及决定碳和氮去除效率方面起着关键作用。至关重要的是,DO梯度如何调控细菌-真菌联合体内的群落组装模式(确定性 vs. 随机性)和功能分化的机制仍不甚明了[29]、[30]。
本研究旨在阐明不同DO条件下功能微生物联合体对CHA的协同降解特性和机制。通过建立不同的DO梯度(厌氧、低氧、常氧和富氧),来:(1)评估降解动力学和碳/氮转化途径;(2)表征细菌和真菌群落的动态演替和组装模式。结合16S rRNA和ITS高通量测序技术,研究了细菌和真菌群落的动态响应、演替模式和功能表达。理想情况下,这些发现将为“好氧矿化-低氧反硝化”之间的权衡提供新的见解,为基于DO的调控策略提供理论基础。
部分内容摘录
合成废水和反应器设置
该功能联合体来自一个在环己胺(CHA)环境中驯化了60天的实验室规模好氧反应器。四个反应器(O1、O2、O3和O4),每个反应器的体积为3升,分别接种了500毫升的驯化联合体。反应器O1作为富氧对照(DO >5 mg/L),而O2、O3和O4的溶解氧(DO)水平分别维持在3 mg/L、0.5 mg/L和0 mg/L。合成废水经过精心配制,以模拟实际废水条件
CHA降解动力学和矿化效率
溶解氧(DO)是影响CHA矿化效率的主要限制因素。如图1所示,CHA降解动力学与DO浓度呈强正相关。在富氧(DO >5 mg/L)和常氧(DO = 3 mg/L)条件下,系统实现了良好的碳矿化,TOC去除效率分别为91–96%和85–91%。这些结果表明,充足的氧气供应支持了好氧降解过程
结论
本研究系统阐明了溶解氧(DO)在环己胺(CHA)生物降解中的关键调控作用,确立了其作为污染物归趋和微生物群落组装的主要驱动因素。研究发现了一个明显的代谢权衡:富氧条件(DO ≥3 mg/L)有利于以Pseudomonas为主导的群落的确定性组装,通过氧酶介导的途径实现了高效的好氧矿化(TOC去除率超过90%)。相反,低氧条件
作者贡献声明
邱成:撰写 – 审稿与编辑,撰写 – 原始草稿,实验研究。丁景峰:撰写 – 审稿与编辑,数据管理。郭民文:撰写 – 审稿与编辑,方法学研究。陈灿:撰写 – 审稿与编辑,方法学研究。张文武:撰写 – 审稿与编辑,方法学研究,实验研究。杨斌:撰写 – 审稿与编辑。侯阳:撰写 – 审稿与编辑。李中健:撰写 – 审稿与编辑。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本工作得到了“领头雁”研发计划(Zhejiang)(2024C03123, 和 2023C03149)、国家重点研发计划(2023YFC3706705)、国家自然科学基金(22478344, 22238008, 和 22408326)、浙江省自然科学基金(ZCLTGS24C0101)以及中央高校基本科研业务费(项目编号 226-2025-00201)的支持。