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中文标题
基于L-亮氨酸的层状配位聚合物支撑体：固定碱性盐以制备兼具耐湿性与抗氧化性的固态二氧化碳吸附剂
《Chemistry – A European Journal》：l-Leucine-Based Layered Coordination Polymer Supports for Immobilizing Basic Salts to Yield Solid CO2 Adsorbents Resistant to Moisture and Oxidation
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本文报道了一种以氨基酸基配位聚合物（Zn(Leu)2）为支撑平台，固定多种碱性盐制备固态CO2吸附剂的新策略。该吸附剂在模拟直接空气捕集（DAC）的潮湿条件下（400 ppm CO2， 293 K露点）能保持固态不潮解，CO2吸附容量达0.17–1.04 mmol g?1。经加速氧化老化测试，其表现出远超传统聚乙烯亚胺（PEI）基吸附剂的抗氧化稳定性，为开发可持续、耐用的二氧化碳捕集技术提供了通用且可模块化的材料平台。
文章内容归纳
1 引言
直接空气捕集（DAC）技术正快速发展，其中基于固体吸附剂的工艺因再生能耗较低而备受关注。目前，包括多孔支撑体负载聚乙烯亚胺（PEI）、金属有机框架（MOF）等多种吸附剂被广泛研究。然而，PEI基吸附剂在含氧气流中氧化稳定性差，容量衰减快；MOF等框架材料则常受成本高、水解不稳定或潮湿环境下性能下降的限制。此外，大多数吸附剂源自化石资源，亟需开发环境足迹小且在实际DAC条件下稳定的替代材料。
碱性盐（如氨基酸的碱金属盐）虽可再生且易与CO2反应，但本身高度潮解，难以直接用作固体吸附剂。为实现其固态化应用，设计合适的支撑结构是关键。层状材料因其层间距可随固定物种自适应调整而具有吸引力。本文基于前人关于锌(II)或铜(II)-氨基酸配位聚合物可形成层状结构的报道，提出利用氨基酸配位化学，在分子水平上控制层间距、表面疏水性和气体吸附性质，以满足DAC对固体CO2吸附剂的要求。
2 结果与讨论
研究人员通过水相碱介导路线合成了双(L-亮氨酸)锌(II)（Zn(Leu)2）。扫描电子显微镜（SEM）显示其为板状微晶颗粒。通过单晶三维电子衍射（3D-ED）和粉末X射线衍射（PXRD）精修确定了其晶体结构：Zn(II)中心为五配位，通过羧酸根桥连形成平行于（001）面的二维层状结构，疏水的L-亮氨酸侧链伸入层间区域，形成疏水表面。氮气吸附测试表明Zn(Leu)2基本无孔。
通过湿法浸渍将钾盐（如KLeu）负载到Zn(Leu)2上，形成(KLeu)n[Zn(Leu)2]。低角度PXRD分析显示，随着KLeu负载量增加，层间距以两个离散的步骤膨胀：从原始的14.27 ? 膨胀至15.23 ?（阶段I），再进一步膨胀至16.17–16.35 ?（阶段II）。这种层间距的可调性也适用于其他碱性盐，表明Zn(Leu)2可作为通用宿主。
在DAC相关条件（400 ppm CO2, 293 K露点, 313 K）下评估了(KLeu)1[Zn(Leu)2]的CO2吸附性能。首次吸附容量为0.99 mmol g?1，第二次及后续循环稳定在约0.48 mmol g?1。漫反射红外傅里叶变换光谱（DRIFTS）分析表明，首次和后续暴露的CO2反应路径可能发生变化。
研究进一步拓展了可固定碱性盐的范围，制备了包含脂肪族/芳香族氨基酸盐、酸性/碱性氨基酸盐、氨基酸衍生物、唑盐以及简单氢氧化物、碳酸盐、碳酸氢盐等共16种碱性盐的Zn(Leu)2负载吸附剂。所有样品在暴露于含湿CO2气流后均保持宏观固态，抑制了这些盐固有的潮解倾向。CO2吸附容量在0.17至1.04 mmol g?1之间，其中(K2CO3)1[Zn(Leu)2]的容量最高（1.04 mmol g?1）。归一化后的“碱基效率”与氨基酸的pKb值无明显相关性，表明CO2吸附容量受多种因素共同影响。
加速氧化稳定性测试是关键发现之一。将(KLeu)1[Zn(Leu)2]与基准PEI@Silica（50 wt% PEI负载于多孔二氧化硅）在模拟空气（400 ppm CO2, 21% O2， 293 K露点）中于393 K下老化24小时。结果显示，(KLeu)1[Zn(Leu)2]保留了78%的CO2吸附容量和96%的氮含量，而PEI@Silica仅保留了19%的容量和63%的氮含量。这表明固定在Zn(Leu)2层间的氨基酸盐比代表性PEI基吸附剂具有更强的抗氧化降解能力。
3 结论
本研究确立了Zn(Leu)2作为一种层状宿主平台，可用于制备耐湿的固态CO2吸附剂。其层间距可在分子水平上调变。通过固定多种化学结构各异的碱性盐，成功获得了在潮湿DAC条件下不潮解、具有实用CO2吸附容量（0.17–1.04 mmol g?1）的固体吸附剂。尤为重要的是，该吸附剂体系展现出显著优于传统PEI基吸附剂的抗氧化稳定性。这项工作为开发兼具环境耐久性、氧化稳定性和DAC相关性能的固态CO2捕集技术提供了一条通用且模块化的材料平台路径。后续研究将深入探索层间环境中的CO2捕获基础化学，并通过造粒优化和工艺条件调整推动其实际应用。
冲突声明
作者声明无利益冲突。
