对化石燃料的严重依赖是导致环境恶化的主要因素之一，同时也加剧了能源短缺[1]，这迫切需要全球向可持续和清洁能源转型[2]。在各种替代能源中，氢因其高能量密度和零碳排放而成为有前景的选择[3]。利用太阳能和风能等可再生能源驱动的碱性水电解被认为是生产绿色氢气最环保和高效的方法之一[3]。这一技术将可再生能源转化为更有价值的氢能，可以提高可再生能源的利用率[4,5]。该过程包括两个半反应：阴极处的氢进化反应（HER）和阳极处的氧进化反应（OER）。值得注意的是，OER是一个动力学缓慢的四电子转移过程，需要较高的过电位，这显著限制了水分解的整体效率[6,7]。虽然像IrO2和RuO2这样的贵金属氧化物表现出优异的OER活性，但它们的高昂成本和有限的可用性严重阻碍了其大规模工业应用[8]。因此，开发具有成本效益的非贵金属电催化剂以替代贵金属催化剂，从而加速氧的进化过程是必要的。
基于过渡金属的电催化剂（镍、铁、钴、铜等），如氧化物、硫化物、氢氧化物、氮化物和磷化物，由于其在碱性环境中的天然丰度和优异的氧化还原性能，是贵金属电催化剂的理想替代品[[9], [10], [11], [12], [13], [14], [15]]。其中，具有反尖晶石结构的NiFe2O4因其低成本、资源丰富性、结构稳定性和在碱性环境中的良好内在活性而脱颖而出。作为反尖晶石氧化物，Fe3+占据其反尖晶石结构中的四面体位置，而Ni2+和一半的Fe3+占据八面体位置[16,17]。这种配置结合了镍和铁的电催化性能，从而实现了优异的OER性能。然而，NiFe2O4的实际应用受到其较差的电导率和活性位点暴露不足的限制，导致其电催化性能仍无法满足实际应用需求[[18], [19], [20]]。近年来，研究人员通过纳米结构设计、缺陷工程异原子掺杂以及与导电基底的复合等策略改善了其性能[21]。
近年来，CeO2作为一种重要的稀土金属氧化物受到关注，因为它具有独特的Ce3+/Ce4+氧化还原对，易于形成氧空位（Ov），具有高氧储存能力和优异的导电性，已在电催化领域得到广泛应用[[22], [23], [24], [25]]。然而，纯CeO2本身的OER活性较低，需要较高的过电位[26]。因此，将其与其他金属氧化物复合更为有效。研究表明，将CeO2引入其他金属氧化物可以产生强烈的界面协同效应：CeO2可以作为“电子缓冲库”，通过可变价态调节界面电荷分布，生成丰富的活性氧物种空位，从而显著改善OER过程中的关键反应中间体的吸附和活化[27,28]。例如，最新的研究成功制备了CeO2-CoO异质纳米纤维，在这些纤维中，CeO2形成的富含氧空位的界面不仅产生了低配位的Co位点，还建立了加速电荷转移的内部电场，从而显著提高了催化活性和长期稳定性[29]。这为我们将CeO2与NiFe2O4结合提供了有力参考。
本研究通过水热法结合煅烧和电沉积制备了CeO2/NiFe2O4/NF杂化复合材料，并评估了其作为OER电催化剂的性能。所得材料在1 M KOH溶液中表现出优异的OER性能，在258 mV的低过电位下实现了10 mA cm?2的电流密度。XPS分析表明，CeO2的引入促进了氧空位的形成并调节了Ni和Fe的电子状态，这是性能提升的关键因素。此外，原位拉曼光谱证实CeO2在OER过程中促进了活性(Ni, Fe) OOH物种的生成。通过原位ATR-FTIR光谱、DEMS、pH依赖性测试和化学探针实验阐明了电催化机制。这项工作为开发高性能杂化复合电催化剂提供了明确的设计原则。
