对可持续能源和化学品需求的不断增加，使得生物质作为一种可再生资源受到更多关注[[1], [2], [3], [4]]。尽管化石燃料仍占主导地位，并预计将持续到2030年后，但由于其可持续性和生产有价值化学品的潜力，生物质在可再生能源领域正成为重要竞争者。2021年，可再生能源在全球最终能源消费中的占比达到了约19.1% [5]。在各种可再生资源中，木质纤维素生物质（包括森林生物质、农业工业废弃物和食物废弃物）因其可以转化为有价值的化学品和生物燃料而受到关注[[6], [7], [8], [9]]。糠醛是从木质纤维素生物质中提取的，它在生产关键生物塑料成分（如戊二醇）方面尤为重要[10]。糠醛的醛基官能团和五元呋喃环使其成为催化转化为1,2-戊二醇（1,2-PeD）、1,5-戊二醇（1,5-PeD）[15], [16], [17], [18]（生物塑料的重要单体）的理想候选物[11,12,16,19]。糠醛最广泛研究的转化之一是其催化加氢，该过程可生成多种有价值的平台分子，如糠醛醇[1,18,19]、四氢糠醛醇[2,20]、2-甲基呋喃[21]、呋喃[21]和戊二醇[2,[22], [23], [24]（通过选择性C=O加氢、全环加氢、C–O键的氢解或脱羰途径获得）[25]。这些产品在聚合物、制药和其他精细化学品的生产中具有广泛应用[2,26]。
在将这些糠醛转化为目标化学品的各种策略中，催化加氢是最关键且研究最广泛的途径之一。糠醛加氢是一个复杂的过程，涉及多种反应路径和中间体，这些过程对催化剂性质和反应条件非常敏感[27,28]。传统上，由于高活性和高选择性，人们更倾向于使用贵金属催化剂，如钯、铂和钌[24]。然而，这些金属的高成本和稀缺性促使人们转向开发更可持续的替代品，包括铜、镍、钴和锆等非贵金属催化剂[6,[28], [29], [30], [31], [32], [33], [34], [35], [36], [37]]。材料科学的最新进展带来了新型催化剂（如基于MXene的材料和介孔载体）的引入，这些催化剂在提升催化性能方面显示出良好效果[[38], [39], [40], [41], [42], [43]]。
为了合理设计这些高性能和可持续的催化剂并优化反应条件以精确控制产物分布，深入理解糠醛加氢反应机制至关重要。实验研究极大地促进了我们对催化行为、产物分布和反应动力学的理解[1,2,4]。这些研究探索了多种催化体系，并通过确定底物的吸附构型和反应路径提供了结构-选择性关系的见解[1,2,4]。然而，这些机制的复杂性以及催化剂表面存在多个活性位点，使得仅靠实验方法难以完全解决问题。
在这种情况下，计算研究（特别是密度泛函理论和机器学习方法）已成为补充实验研究的强大工具[36,[44], [45], [46], [47], [48], [49], [50], [51]]。DFT能够在分子水平上探索反应路径，提供关于不同催化剂表面吸附几何结构、活化能垒和转化能量的详细见解，而ML通过从大型数据集中识别结构-性能关系来加速催化剂筛选和选择性预测。通过整合实验、DFT和ML的方法，研究人员可以更全面地理解糠醛加氢过程，从而促进高效、选择性和可持续催化系统的合理设计[36,[44], [45], [46], [47], [48], [49], [50], [51], [52]]。
尽管取得了这些进展，糠醛的催化加氢仍面临诸多挑战，主要是由于反应机制的复杂性、催化剂表征的困难以及实验和计算研究的整合限制。催化剂表面存在多种反应路径和活性位点，这使得机制理解变得复杂，经常导致实验观察结果与计算预测之间存在差异。此外，计算模型在准确预测反应动力学和热力学方面存在局限性，需要仔细的实验验证。由于实验和理论研究的规模和分辨率差异，整合多样化的数据集仍然是一个挑战，这需要跨学科的合作。此外，计算和实验方法都需要大量的时间、资金和技术专长，因此优化催化效率的研究策略至关重要。
本综述回顾了近一个世纪以来关于糠醛加氢的广泛研究工作，汇集了实验结果和计算发现。我们跟踪了催化剂的发展历程，从传统的铜和镍基材料到现代的双金属、MXene和铝硅酸盐体系，并考虑了金属-载体相互作用、溶剂环境和操作参数在指导产物选择性方面的作用。提出了一个统一的反应网络来解释各种观察到的路径，同时针对催化剂寿命、成本和工艺可扩展性等持续存在的问题进行了探讨，并结合了新兴的非贵金属选项和混合理论-实验方法进行了分析。综述最后指出了未来研究的有希望的方向，特别是在可持续性和下一代催化系统开发方面。
