采用DFT修正高斯过程回归加速空位扩散计算：以奥氏体316不锈钢为例揭示其抗辐照损伤机制

《Computational Materials Science》：Accelerating vacancy diffusion calculations by a DFT informed modified gaussian process regression method: A case study of austenitic 316 stainless steel

本文推荐理由在于，作者提出了一种融合密度泛函理论（DFT）信息的修正高斯过程回归（MGPR）方法，结合动力学蒙特卡洛（KMC）模拟，旨在快速、准确地预测复杂合金（以奥氏体316不锈钢为范例）中空位扩散性（Dv）及其迁移能垒（Evm）对局部/整体成分的依赖性，为通过合金设计优化核反应堆结构材料的抗辐射损伤性能提供了一条高效的计算途径。

　　

亮点

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  这项研究介绍了一种新的修正高斯过程回归（Modified Gaussian Process Regression， MGPR）方法，用于加速预测空位迁移能垒（E_v^m）。
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  该方法通过精心挑选的密度泛函理论（DFT）计算进行构建，能够实现接近DFT级别的精度，同时计算速度比传统力场方法快300倍以上。
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  我们确定了平均E_v^m对空位最初位置的第一近邻（first NN）壳层中的镍（Ni）含量最为敏感，而平均活化E_v^m则对相同局部空间中的铬（Cr）含量最为敏感。
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  由MGPR驱动并通过动力学蒙特卡洛（KMC）模拟预测的D_v与实验结果有合理的一致性（误差小于0.76 eV或23.24%）。
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  D_v值通常随整体成分呈现单调变化趋势，并在高铬（Cr）含量下达到最小值，表明这些成分可能对由空位扩散引起的辐照损伤具有更强的耐受性。
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  本文为理解奥氏体不锈钢整体成分空间中D_v的依赖性提供了一条快速且准确的路径，此方法可扩展至其他三元及以上固溶体合金的研究。

方法

本文研究的316不锈钢整体成分被限制在物理系统中含量至少为10.00原子百分比（at. %）的元素，即铁（Fe）、镍（Ni）和铬（Cr）。

结果

结果部分包含六个小节。"316不锈钢的结构和磁学表征"小节描述了结构和磁性的DFT计算结果。"空位迁移能垒对空位交换元素的依赖性"小节研究了E_v^m与空位交换元素的关系。"修正高斯过程回归验证"小节比较了DFT、MGPR和分子动力学（MD）方法预测的E_v^m值。

讨论

在所有研究的成分中，本工作预测D_v在高铬（Cr）整体含量下最小。具体来说，在1000 K、1200 K和1400 K时，D_v分别在整体原子百分比为27.00 Cr 和 22.33 Ni、22.00 Cr 和 7.00 Ni，以及27.00 Cr 和 7.00 Ni的成分下达到最小。因此，基于本研究的简化分析，这些成分可能是最小化由空位扩散引起的辐照损伤的理想选择。

出乎意料的单调和非单调成分趋势的发现突出了一个事实……

结论

这项工作开发了一种新方法——修正高斯过程回归（MGPR），用于快速准确地计算复杂合金中的空位迁移活化能垒，并利用该方法研究了奥氏体不锈钢成分对空位扩散的影响。MGPR方法不仅能在DFT广义梯度近似（GGA）级别的不确定度范围内提供E_v^m值，而且比传统用于此类研究的速度型方法——经典力场方法——快了300倍以上。这项工作还表明，该研究框架……