从大型水生植物向藻类主导的生态转变增强了湖泊碳的持久性：来自有机碳（DOM）转化的分子证据

《Journal of Environmental Sciences》：Regime Shift from Macrophytes to Algal Dominance Enhances Lake Carbon Persistence: Molecular Evidence from DOM Transformation

太湖湖从水生植物主导（SMD）转向藻类主导（AD）的生态转变，通过扩大DOM池并增加其分子复杂性，显著提升碳持久性。研究发现AD区DOM中生物惰性组分（单宁、木质素等）占比提高1.89%，活性DOM转化频率增加，主要归因于热力学限制过程主导的分子级转化路径。

　　

张子伟|张焕军|李毅|方旺凯|林莉

中国江苏省南京市河海大学环境学院，教育部浅水湖泊综合调控与资源开发重点实验室，邮编210098

摘要

湖泊富营养化导致生态系统从以大型水生植物为主转变为以藻类为主，这一转变过程中溶解有机质（DOM）起着关键中介作用，进而改变了水体的碳持久性。然而，将生态系统转变与DOM动态变化联系起来的分子机制仍不清楚。通过结合傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）和热力学分析，我们揭示了湖泊中以沉水大型水生植物为主区域（SMD）和以藻类为主区域（AD）中DOM的分子组成、活性及转化途径。研究结果表明，AD区域的溶解有机碳（DOC）含量更高，DOM分子复杂性更大，组成也有所不同。从SMD向AD的转变使得生物难降解DOM的相对丰度增加了1.89%，这类DOM主要包括单宁、类芳香化合物和类木质素化合物。尽管总DOC量也有所增加，但这表明难降解DOM实现了净积累。此外，与SMD相比，AD区域活性DOM的比例更高，DOM的转化频率也更快，进一步支持了难降解DOM的积累。值得注意的是，生物难降解DOM内部的转化过程，尤其是顽固活性组分（RA）的转化，是难降解DOM积累的关键途径，这些过程主要受热力学限制。我们的研究证实，从大型水生植物向藻类为主的生态系统转变通过RA驱动的转化途径增强了碳持久性，从而促进了难降解DOM的净积累。这一发现为富营养化驱动的生态系统转变过程中DOM转化在碳持久性中的作用提供了分子层面的见解。

引言

作为生态系统中最活跃的有机碳库，溶解有机质（DOM）在调控生物地球化学循环和能量流动中起着关键作用（Jia et al., 2022; Zhou et al., 2024a）。由于DOM对生物和非生物过程非常敏感，其动态变化越来越被用作碳循环和生态系统功能的指标（Cao et al., 2025; Cheng et al., 2024b）。湖泊生态系统通过促进碳封存和调节温室气体排放，对全球碳循环做出了重要贡献（Jia et al., 2022; Zhou et al., 2024a）。然而，严重的富营养化导致湖泊生态系统从以大型水生植物为主转变为以藻类为主（Ho et al., 2019; Zhang et al., 2017; Zhou et al., 2022b）。湖泊中的DOM来源于本土来源（如藻类和大型水生植物）和非本土输入（如陆地径流），其组成和反应性受这些来源的显著影响（McIntyre and Gueguen, 2013）。在藻类占主导的情况下，光照减少和内部养分循环加剧等反馈机制促进了藻类的大量繁殖，从而增加了本土DOM的输入，尤其是藻类产生的有机物质（AOM），并改变了DOM的组成和碳循环（Liu et al., 2022; Wen et al., 2022）。尽管一些研究表明生态系统转变通过改变湖底沉积物中的微生物群落结构来调节碳封存（Yuan et al., 2024），但DOM动态变化与碳持久性之间的分子机制尚未阐明。

湖泊生态系统中DOM的分子组成与主要初级生产者的类型密切相关（Shao et al., 2024），这最终决定了DOM的转化和命运。在以沉水大型水生植物为主的区域（SMD），DOM主要来自维管植物，这些植物产生的分子结构复杂且生物可利用性低（Ren et al., 2023）。而在以藻类为主的区域（AD），DOM主要来自浮游植物产生的AOM，其中含有易于被微生物代谢的蛋白质和脂质等易分解化合物（Lee et al., 2018; Qu et al., 2012）。这种DOM来源组成的差异影响了湖泊中DOM的降解特性和碳持久性（He et al., 2023）。虽然AOM通常被认为是易分解的，但新证据表明微生物和光化学过程可以将这些活性底物转化为难降解DOM，从而增加了DOM的稳定性（Lee et al., 2016; Zhang et al., 2022）。从SMD向AD的转变可能会重塑稳定和易分解碳库，这对富营养化湖泊的碳封存潜力有重要影响（Brothers et al., 2013; Chen et al., 2025d; Wang et al., 2018）。鉴于DOM组成的变异性，其组成变化如何调节湖泊生态系统中碳持久性仍不明确。

要揭示这些转化过程，需要详细了解DOM在分子层面的组成和反应性（Wen et al., 2025; Wen et al., 2024）。傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）是一种用于深入研究DOM分子组成和结构复杂性的关键工具（Cheng et al., 2024b; Danczak et al., 2020; Wu et al., 2022）。结合零模型方法，FT-ICR MS还可以评估环境选择和随机过程在塑造DOM分子组成中的相对作用，从而表征DOM分子库的组成结构（Chen et al., 2025a; Chen et al., 2025b）。最近的应用表明，通过分析分子之间的精确质量差异，FT-ICR MS可以推断出分子转化途径（Danczak et al., 2020）。Cheng et al.（2024b）通过追踪秸秆回填过程中DOM分子组成的动态变化，证实了易分解组分向难分解组分的转化对土壤碳封存的显著贡献。Wu et al.（2022）利用潜在的分子转化解释了DOM分子之间的平衡关系，并指出外部能量在土壤DOM分子转化和有机碳循环中起关键作用。这些研究为FT-ICR MS技术在湖泊生态系统碳循环和反应性研究中的应用奠定了科学基础。然而，关于生态系统转变如何调控DOM转化途径以及如何影响碳持久性的分子层面理解仍有限，这限制了我们对富营养化湖泊中碳循环的预测能力。

在这项研究中，我们在具有代表性的富营养化湖泊太湖对SMD和AD区域的DOM进行了原位研究，以评估它们在分子多样性、活性和潜在转化机制方面的差异。我们假设：（1）AD区域的难降解DOM含量高于SMD区域；（2）从SMD向AD的转变通过促进分子层面的活性和转化增强了DOM的持久性。这项研究为生态系统转变过程中DOM转化和碳持久性提供了新的分子层面的见解，从而加深了我们对富营养化条件下碳循环的理解。

研究地点、采样及理化特性分析

太湖是中国第三大淡水湖，其西北部地区在过去几十年由于流域城市化而经历了明显的富营养化，导致蓝藻大量繁殖（Xu et al., 2016）。20世纪80年代末，太湖的生态系统从以大型水生植物为主转变为以浮游植物为主（Tao, 2021）。太湖中的藻类繁殖通常发生在4月至9月，并持续到12月（Wang et al., 2023）。

生态系统转变对DOM营养盐和光学特性的影响

AD区域的NO₃^--N、TN、TP、PO₄^3--P、TN/TP和Chl-a浓度显著高于SMD区域（图1）；P < 0.05，t-检验。通过PARAFAC建模分析的荧光光谱显示，DOM包含两种类似蛋白质的成分（C1和C3）和一种类似腐殖质的成分（C2）（图2和附录A图S1）。成分C1（Ex/Em= 240, 295/340 nm）是一种与生物活性相关的色氨酸类荧光团（Bai et al., 2014）。成分C2

藻类繁殖驱动的DOM化学多样性重塑和难降解DOM积累

AD区域中类似蛋白质的成分（C3）含量升高，这是藻类本土生产的典型指标，同时Chl-a浓度也高于SMD区域，这直接表明藻类生物量增加（Li et al., 2024a）。这种本土生产的增加导致AD区域的DOC量显著增加（P < 0.01）。CDOM浓度（由α₂₅₄表示）在AD区域也显著升高，进一步证实了DOM量的增加（Xu et

结论

总之，我们的研究表明，从大型水生植物向藻类为主的生态系统转变增强了富营养化湖泊中的碳持久性。这种增强作用是由多种机制共同驱动的：藻类繁殖不仅增加了DOC的总量，还使其分子组成更倾向于难降解的碳形式。我们的结果表明，这种转变扩大了活性碳库（主要由RA组成）并增加了DOM转化的频率。

作者贡献声明

张子伟：撰写初稿、方法论设计、实验实施、概念构思。张焕军：资源获取、资金筹措、概念构思。李毅：撰写、审稿与编辑、监督。方旺凯：数据分析、数据管理。林莉：监督、资源获取、资金筹措。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本研究得到了中国国家重点研发计划（项目编号2024YFC3212600）、国家自然科学基金（项目编号U25A20370）以及中国国家级公益科研机构基础科研业务项目（项目编号CKSF2022253/SH）的支持。