在工业硅锗缓冲片上生长无核自旋70Ge/28Si0.7Ge0.3量子阱异质结以实现长相干空穴自旋量子比特

《Advanced Science》：Nuclear Spin-Free 70Ge/28Si70Ge Quantum Well Heterostructures Grown on Industrial SiGe-Buffered Wafers

本研究成功在工业级SiGe缓冲片上外延生长出高质量的核自旋同位素纯化（70Ge/28Si0.7Ge0.3）量子阱异质结。该技术避免了反应腔交叉污染，极大减少了昂贵同位素前体的用量。材料表征（原子探针层析成像APT）证实其具有高同位素纯度（>99.99%）、低缺陷密度（2×106cm-2），且无碳氧杂质。基于该材料制备的霍尔棒器件展现了优异的栅极可控性和高空穴迁移率（峰值7.6×104cm2/Vs），为消除超精细相互作用、实现长相干时间的空穴自旋量子比特提供了理想平台。

　　

引言

锗（Ge）及其合金已成为实现可扩展量子处理器的有前景平台，主要利用基于锗的空穴自旋量子比特。锗兼容硅工艺标准，且具有无能谷简并的安静量子环境，有利于在可扩展器件结构中构建空穴自旋态。其强自旋轨道相互作用（SOI）实现了对自旋态的全电学操控，无需振荡磁场。此外，理论上空穴的超精细相互作用弱于电子，但最近研究表明，在Ge/SiGe平面异质结中，残留的73Ge和29Si核自旋浴耦合对退相干有显著贡献，估计自然同位素组成下的T₂*约为20微秒。因此，去除这些核自旋同位素是延长超精细限制的相干时间、实现鲁棒量子处理器的关键。然而，先前在同位素控制生长中遇到反应腔交叉污染问题，且若全部使用纯化前体生长厚缓冲层成本过高。本研究通过直接在工业SiGe缓冲片上外延生长核自旋无70Ge/28Si_0.7Ge_0.3异质结，成功绕过了这些挑战。

实验方法

研究采用预先制备的工业级200 mm SiGe缓冲硅片。在生长前，对SiGe表面进行了细致的清洁工艺，包括稀氢氟酸（HF）和盐酸（HCl）清洗以及原位高温氢退火。异质结的生长在配备有同位素纯化28SiH₄（同位素纯度 > 99.99%）和70GeH₄（同位素纯度 > 99.98%）前体的减压化学气相沉积（RPCVD）反应器中进行。优化后的生长温度为550°C。生长流程包括：初始的70GeH_{4>流量提升以防止锗三维岛形成；生长第一势垒（BR1）后，切断前体流量并用氢气吹扫反应器约30秒；随后生长70Ge量子阱（QW），并再次进行氢气吹扫；为了确保量子阱与第二势垒（BR2）之间的界面陡峭，再次短暂提升28SiH4流量；最后生长一层6 nm厚的28Si0.7Ge0.3覆盖层以保护异质结。材料的质量通过透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、原子力显微镜（AFM）和原子探针层析成像（APT）进行表征。此外，还通过磁输运测量评估了其电学性能。}

结果与讨论

结构与同位素纯度表征：原子探针层析成像（APT）剖面图清晰地展示了本研究方法（在SiGe缓冲片上外延生长，简称“Overgrowth”）相较于在同一反应器中从自然前体切换至纯化前体生长缓冲层的方法（简称“Precursor Switch”）的优势。在后者中，即使生长了1.9微米厚的纯化层后，量子阱中仍能检测到不希望的73Ge同位素掺入（“储库效应”）。而“Overgrowth”方法则完全消除了这种交叉污染和残留。APT三维同位素分布图显示，在纯化的70Ge/28Si_0.7Ge_0.3异质结中未检测到73Ge和29Si核自旋同位素，其质荷谱仅显示70Ge的单峰。APT成分剖面图进一步证实，在异质结中，除界面处有低于300 ppm的残留氧峰外，碳（C）和氧（O）杂质含量均低于APT检测限（约10 ppm）。平均同位素纯度超过99.99%。结构表征方面，高分辨率TEM图像显示生长的异质结无延伸缺陷，且厚度均匀。X射线衍射倒易空间映射（XRD-RSM）分析表明，量子阱保持完全压缩应变，未发生弛豫。原子力显微镜（AFM）测量显示，异质结生长后的表面粗糙度（R_a约0.5 nm）与清洁后的缓冲片相当。通过Secco蚀刻测得的位错密度约为2×10⁶cm^-2，证明了材料的高结晶质量。

电学输运性能：为了评估材料质量，研究者在纯化异质结上制备了栅控六端霍尔棒器件。首先，两点测量验证了栅电压对量子阱电导和空穴浓度的有效控制。器件的开启电压约为-1.0 V，且为负值，证实了同位素纯化量子阱在零栅压下没有载流子，即不存在无意掺杂。固定栅压下（V_g= -4.0 V）的磁输运测量显示，在低磁场下观察到霍尔效应，从中提取的空穴浓度p_Hall为3.16×10¹¹cm^-2。随着磁场增大，出现了舒布尼科夫-德哈斯（SdH）振荡。从SdH振荡周期提取的空穴浓度p_SdH为3.22×10¹¹cm^-2，与霍尔测量结果高度一致。在约2.7 T及以上磁场，观察到整数分别为4和2的朗道能级对应的整数量子霍尔效应平台，表明量子阱中的输运为主导。通过系统改变栅压和前置偏压（V_pre，用于模拟不同界面陷阱电荷状态），研究者提取了空穴迁移率（μ）与浓度（p）的关系。迁移率随浓度增加先上升，在p约为3×10¹¹cm^-2时达到峰值约7.6×10⁴cm²/Vs，随后下降。这种趋势归因于：在低浓度下，随着载流子浓度增加，对库仑杂质的屏蔽作用增强，迁移率提高；在高浓度下，界面陷阱填充增加成为主要的散射机制，限制了迁移率。研究测得在低至4×10¹⁰cm^-2的载流子浓度下电导仍单调增加，因此推断渗流浓度低于此值。这些迁移率和渗流浓度数据与文献报道的高质量未掺杂Ge/SiGe量子阱结果相当，表明该核自旋无材料非常适合用于研究横向栅控量子点中的单空穴相干性。

结论

总而言之，本工作成功演示了在工业SiGe缓冲片上使用高度纯化的28SiH₄和70GeH₄前体，通过减压化学气相沉积外延生长核自旋无70Ge/28Si_0.7Ge_0.3异质结。该方法避免了来自自然前体的交叉污染，并极大减少了同位素富集气体的用量。所得异质结具有低位错密度（约2×10⁶cm^-2）、高同位素纯度（>99.99%），且无碳氧杂质，这通过原子探针层析成像得到证实。霍尔棒测量展示了精确的栅极空穴密度控制和高迁移率（峰值7.6×10⁴cm²/Vs），输运主要受界面陷阱散射限制，渗流浓度低于4×10¹⁰cm^-2。这些结果确立了高纯度70Ge/28Si_0.7Ge_0.3异质结作为长相干空穴自旋量子比特平台的潜力，该平台本质上免除了与73Ge和29Si核相关的超精细相互作用。