设计、制备及性能评估：一种用于抑制近红外杂散光的抗损伤铝基功能梯度薄膜

《Optics & Laser Technology》：Design, fabrication, and performance evaluation of an anti-damage Al-based functionally graded film for near-infrared stray light suppression

开发抗损伤铝基功能梯度薄膜抑制高能激光系统近红外杂散光，优化微纳结构设计，通过多物理场数值模拟预测损伤阈值，实验表明其NIR吸收率提升8倍，损伤阈值达0.8 J/cm2，颗粒生成量减少99%，适用于惯性约束聚变等高能激光系统。

　　

Jingxiang Gao|Yongzhi Cao|Yaowen Cui|Feng Guo|Kaijie Wang

北京 Inspur Guorui 科技有限公司，中国北京

摘要

在铝合金结构部件上制备几十微米厚的基于铝的功能梯度薄膜（FGAFs）可以有效抑制高能激光系统中的近红外（NIR）杂散光，保持其超高清洁度，并延长光学晶体的使用寿命。随着这些系统对更高输出能量的需求增加，NIR杂散光的能量密度也随之上升。因此，开发具有高NIR吸收率、高辐照损伤阈值和优异热机械性能的基于铝的FGAF对于实现惯性约束聚变等应用至关重要。基于微纳结构尺寸与基于铝的FGAFs性能之间的关系，本研究设计并制备了一种抗损伤的基于铝的功能梯度薄膜，能够抵抗NIR杂散光的辐照。实验结果表明，与机加工铝合金表面和未经优化的现有基于铝的FGAFs相比，优化后的薄膜的性能显著提升，多脉冲辐照下产生的颗粒数量大幅减少。这些发现有可能替代现有的表面增强技术，并进一步为维持高能激光系统的高清洁度提供有力支持。

引言

高能激光系统，特别是在惯性约束聚变（ICF）和高功率科学仪器中使用的系统，面临着与近红外（NIR）杂散光相关的持续挑战[1]。随着这些系统的输出能量不断增大以满足应用需求，NIR杂散光的能量密度也随之增加，导致内部组件（尤其是铝合金结构元件）受到不必要的辐照[2]。这种杂散光不仅降低了整个系统的效率，还会在辐照的组件上引起表面损伤，产生微米和纳米级的颗粒污染物[3]。这些污染物会沉积在敏感的光学表面（如晶体和镜子）上，降低它们的激光诱导损伤阈值（LIDT），最终影响系统的运行寿命和可靠性[4],[5]。因此，开发具有高NIR吸收率、高LIDT和优异热机械性能的功能性表面薄膜对于维持先进激光系统的超高清洁度和长期稳定性至关重要。

阳极氧化已被广泛研究作为一种制备基于铝的功能性薄膜的可靠方法，与未经处理的铝表面相比，这些薄膜表现出更高的LIDT和吸收率[6],[7]。然而，传统多孔阳极氧化层的性能在光学和抗辐照性能方面仍然有限。最近的研究探索了将金属离子沉积到这些薄膜的纳米孔中，以形成功能梯度基于铝的薄膜（FGAFs），从而在不显著降低LIDT的情况下进一步提高NIR吸收率[8]。尽管如此，这类薄膜的性能——包括其光学、热学、机械和摩擦学性能——在很大程度上取决于它们的微纳结构特性，如阻挡层厚度、孔隙率、吸收层厚度以及沉积层的组成和分布[9],[10]。系统地设计和优化这些特性在现有研究中常常被忽视。

同时，相关功能薄膜和激光级材料的研究强调了微观结构控制的重要性。例如，关于Al₂O₃/HfO₂等纳米层压材料的研究表明，界面缺陷会显著降低LIDT，而插入超薄SiO₂中间层可以减轻这些缺陷，提高抗激光损伤能力[11]。类似地，HfO₂-Al₂O₃混合涂层已被调整以实现可调的折射率和更宽的光学带隙，这对高功率激光光学器件非常有益。此外，在激光晶体（例如Nd:YAG）中应用梯度掺杂设计已经显示出改进的热管理和输出性能，突显了梯度结构设计在高功率激光系统中的价值[2]。此外，使用飞秒激光在二氧化硅中制备纳米孔用于波片制造，表明可控的纳米特征可以在保持高LIDT的同时诱导定制的双折射[6]。这些进展共同强调了精确的微纳结构工程是提高光学和激光组件性能的强大途径。

然而，目前仍缺乏专门研究将多尺度结构参数与基于铝的功能梯度薄膜的整体性能（尤其是其对NIR杂散光辐照的抵抗力）联系起来的研究。大多数现有工作仅关注个别方面（如光学吸收率或LIDT），而没有将热学、机械和摩擦学考虑整合到一个统一的设计框架中。此外，多脉冲辐照下的损伤机制和颗粒污染的演变也尚未得到充分研究。

与传统的NIR吸收涂层（如TiO₂、SiC和HfO₂）相比，基于铝的功能梯度薄膜在大面积激光系统组件中具有多个优势。它们的制备依赖于可扩展的阳极氧化和湿化学工艺，成本远低于基于真空的沉积方法。此外，梯度多孔结构与铝合金基材的兼容性更高，能够实现大尺寸、均匀的覆盖，这是陶瓷涂层难以实现的。这些优势使得基于铝的FGAF特别适合需要光学功能性和结构集成的高能激光应用。

我们之前的工作已经确定：（1）孔隙率和孔隙几何形状决定了阳极氧化铝膜中的光学捕获和局部热响应；（2）深孔离子沉积可以抑制基材产生的反射，并改变NIR杂散光负载下的热机械响应；（3）密封/改性可以稳定近表面区域并减少松散碎片，从而有利于保持清洁度。基于这些结论，本研究在一个可制造的过程中整合和平衡了这些因素，制备出具有高NIR吸收率、改进的辐照耐受性和显著减少颗粒产生的基于铝的FGAF，以用于工程应用。

为了解决这些问题，本文提出了一项关于抗损伤基于铝的功能梯度薄膜的设计、制备和评估的全面研究，该薄膜专门用于抑制NIR杂散光。我们首先利用关键微纳特征尺寸与薄膜目标性能之间的定量关系，进行了优化的结构设计。通过多物理、跨尺度数值模型预测了辐照损伤阈值和演变过程。然后使用电化学和湿化学相结合的工艺路线制备了设计好的薄膜，并进行了广泛的微观结构表征。通过原位实验确定了LIDT，并研究了单脉冲和多脉冲辐照下的损伤机制。此外，我们系统地评估了薄膜的光学、热学、机械和摩擦学性能，以及其在辐照过程中抑制颗粒生成的能力。与传统的铝合金表面和未经优化的参考薄膜相比，优化后的薄膜整体性能显著提升，显示出在下一代高能激光系统中的应用潜力。高功率光学多层系统（例如介电镜/窗口）可以实现非常高的激光损伤阈值，但它们通常是为高反射率/透射率设计的，而不是高吸收率，因此解决了不同的目标问题。相比之下，吸收杂散光的涂层必须在强NIR吸收和损伤耐受性以及低颗粒脱落之间取得平衡。在1064纳米、6纳秒、1毫米光斑条件下，目前的FGAF实现了>90%的吸收率，损伤阈值约为0.8焦耳/平方厘米，并且在多脉冲负载下颗粒生成减少了99%，这突显了其在清洁度要求高的大面积铝合金组件应用中的实际优势。

抗损伤薄膜的微纳结构设计

我们之前的研究表明，基于阳极氧化的铝基功能薄膜可以有效提高铝合金的NIR激光辐照损伤阈值和光学吸收率[12],[13]。随后将金属离子沉积到功能薄膜吸收层的纳米孔中，形成基于铝的FGAF，进一步提高了NIR吸收率，同时不降低辐照损伤阈值[14]。这两种类型薄膜的横截面结构

抗损伤薄膜的制备和结构表征

抗损伤薄膜的阻挡层和吸收层通过阳极氧化制备，沉积层通过电解制备，密封层通过浸渍制备，改性层通过水热合成制备。电化学制备方法的电源使用了CRS Quasar100整流器，如图6所示。为了消除随机表面状态的影响，精细抛光的铝合金经过脱脂和碱性蚀刻处理

结论

在这项工作中，通过整合我们之前研究中获得的机械理解并平衡关键的结构和加工参数，开发了一种优化的基于铝的功能梯度薄膜。所得薄膜在所有相关性能指标上均表现出显著的定量改进。与未经优化的薄膜相比，NIR吸收率提高了大约八倍，而辐照损伤阈值达到了0.8焦耳/平方厘米，提高了三倍

CRediT作者贡献声明

Jingxiang Gao：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原始草稿，可视化，软件，方法论，形式分析，数据管理。Yongzhi Cao：监督，资源，项目管理，研究，资金获取。Yaowen Cui：验证，监督，研究，数据管理，概念化。Feng Guo：软件，资源，方法论。Kaijie Wang：验证，监督，研究，数据管理，概念化。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（编号：52475440）和中央高校基本科研业务费（编号：HIT.OCEF. 2021002）的支持。