河流水位波动对河流走廊一氧化二氮源汇动态的影响

《Water Research》：Impacts of river stage fluctuations on river corridor nitrous oxide source and sink dynamics

周期性河流水位波动通过改变红树林河岸带氧化还原条件，调控氮循环及一氧化二氮（N?O）源汇动态。研究发现水位波动幅度达0.5-0.9米时，河岸带从N?O净汇转为源，主因是红树林-地下水中层（hyporheic zone）的周期性氧化还原振荡引发微生物反硝化与硝化耦合失衡。水力传导率与纵向离散度通过影响溶解氧扩散和反应界面面积，分别增强N?O生成与不完全反硝化效应。高水位波动延长反应窗口期，但低水位导致水力阻隔加剧N?O生成。

　　

林张|郑天远|郭波|郑西来|王东|张志新|林贤标|金梦贵|乌韦·施奈德温德|斯特凡·克劳泽|刘乐成|罗健

中国海洋大学教育部海洋环境与生态学重点实验室，中国青岛 266100

摘要

河岸潜流带调节氮循环和一氧化二氮（N?O）的排放。然而，周期性河流水位波动（尤其是由大坝引起的变化）对这些驱动N?O源汇动态的过程的具体影响仍不完全清楚。我们开发了一个耦合流动和反应传输模型，以量化周期性河流水位波动和沉积物特性如何控制河岸N?O动态。结果表明，0.5–0.9米的临界波动幅度会触发从净N?O汇向源的转变，这一转变是由氧化还原振荡驱动的。较高的水位波动幅度会增加硝酸盐的流入，但会降低硝酸盐的去除效率。水力传导性调节水和溶质的传输速率，从而增强氮的转化并优化净N?O的排放。增加的纵向扩散性通过优化硝酸盐供应与厌氧消耗之间的生物地球化学耦合，加剧了不完全反硝化和N?O还原的热点区域。N?O的净积累主要受反硝化过程中动力学解耦的影响，在这种解耦中，高溶质浓度和酶参数等生物地球化学因素有利于N?O的早期产生而非最终还原。同时，水文动态起着关键控制作用，因为较长的水位波动周期通过延长反应窗口来提高过程速率，而失去的河流条件则通过增加底物输送促进N?O的产生，但导致传输受限、去除效率低下。这些发现表明，动态水文强迫可能将河岸走廊转化为重要的N?O排放热点，这需要在河流管理中加以控制。

引言

一氧化二氮（N?O）作为一种强效的温室气体（GHG）和臭氧消耗物质，在全球气候变化中起着重要作用（Ravishankara等人，2009年）。尽管N?O的浓度低于二氧化碳（CO?），但在100年的时间尺度上，其捕获热量的能力大约是CO?的300倍，使其成为全球变暖的重要贡献者（Reeder等人，2018年）。河岸带作为陆地和水生系统之间的过渡区域（Shuai等人，2017年），已被认为是N?O排放的关键调节者（Zhang等人，2023年；Zhang等人，2025年）。这些区域作为生物地球化学热点，通过多种微生物过程促进活性氮的转化（Krause等人，2022年）。在这些过程的核心是潜流带，这是一个位于溪流和河流下方及旁边的动态地下界面，地表水和地下水在此交汇并相互作用。潜流带和河岸带共同构成了一个关键边界，调节地表水和地下环境之间水交换的质量和数量（Busato等人，2019年）。富含溶解有机碳（DOC）、营养物质（包括铵离子（NH??）和硝酸盐（NO??）以及溶解氧（DO）的地表水会渗透到潜流带和相邻河岸带的沉积物中（Quick等人，2016年）。这些沉积物中栖息着多样的微生物群落，它们在沉积物颗粒上定殖。通过潜流交换，富含营养物质的水与这些微生物种群和沉积物表面相互作用，在重新进入河水柱之前经历显著的生物地球化学转化（Xiong等人，2026a；Zhang等人，2024b）。 这些转化的一个关键驱动因素是水文变异性，它决定了潜流交换的范围和强度。自然过程如融雪、降水、洪水和潮汐波动长期以来一直塑造着这些交换。然而，人为水文强迫，特别是大坝运营（Song等人，2018年），变得越来越主导。自20世纪中叶以来，为了满足对水电、水资源储存、灌溉和防洪日益增长的需求，全球主要河流系统中的大坝建设迅速扩展（Maavara等人，2020年；Moran等人，2018年；世界大坝委员会，2000年）。大坝阻碍了碳、磷、氮和硅等必需营养物质的自然传输。这种干扰导致营养物质的转化增强，如反硝化和沉积作用，从而减少了水生系统中的营养物质。虽然营养物质的转化可以降低下游的营养污染风险，但它也扰乱了生态系统的健康和功能，并影响了水质，以及下游生态系统支持生物多样性的能力。 大坝运营的一个关键水文结果是频繁的周期性河流水位波动（Shuai等人，2017年），这些波动动态改变了地表水和地下带之间的水力梯度。这些波动使潜流带扩张和收缩，在富氧（好氧）和缺氧（厌氧）条件之间交替（Francis等人，2010年；Gu等人，2012年；Li等人，2023年；Sawyer等人，2009年）。在高流量条件下，富氧水进入地下层，提供氧气并促进硝化作用。而在低流量或停滞期间，深层沉积物中的氧气耗尽，形成了有利于反硝化的厌氧区域。这些振荡导致氧化还原条件的空间和时间异质性，将河岸带转化为动态的生物地球化学反应器。 负责N?O产生的微生物途径主要包括硝化作用、不完全反硝化、硝化菌反硝化和异化硝酸盐还原为铵（DNRA），它们对氧化还原波动特别敏感（Beaulieu等人，2011年；Marzadri等人，2017年；Quick等人，2019年；Wallace等人，2021年；Zhang等人，2024b）。其中，硝化和反硝化通常被认为是河岸沉积物中N?O产生和消耗的主要途径，因为它们分别发生在好氧和厌氧区域。这些途径的相互作用，通过潜流交换得以促进，驱动氮从NH??向NO??的转化，最终生成气体产物如NO、N?O和N?。因此，周期性河流水位波动不仅增强了地表水和地下水之间的物理连通性，还为N?O循环的加剧创造了理想条件。 尽管越来越多的人认识到河岸带在氮循环和N?O排放中的作用，但周期性河流水位波动的影响——特别是由大坝运营引起的波动——仍了解不足。特别是河岸储水过程的影响，该过程涉及河流水位上升和下降期间河流水道与相邻河岸含水层之间的双向水溶质交换，却受到了有限的关注。大多数现有的地下水流动和反应传输模型未能捕捉到这些波动引发的氧化还原振荡，通常假设边界条件是静态或简化的。这种疏忽可能会严重误解氮转化动态以及河岸沉积物中N?O产生和消耗之间的平衡（Hefting等人，2003年；Khalil等人，2004年；Marzadri等人，2017年；Reeder等人，2018年；Wallace等人，2021年；Zhang等人，2024a）。 为了填补这一关键知识空白，我们开发了一个新颖的二维耦合流动和反应溶质传输模型，该模型明确模拟了周期性河流水位波动下的N?O循环。我们的目标是量化周期性河流水位波动如何通过关键的生物地球化学途径（特别是硝化和反硝化）影响河岸带中的N?O源汇功能。在先前研究框架的基础上（Sawyer，2015年；Shuai等人，2017年；Wallace等人，2020年；Wallace等人，2021年；Zhu等人，2023年），我们的模型考虑了更大的物理异质性，包括水力传导性、孔隙度和扩散性的变化，并考虑了更广泛的水文强迫因素，如河流水位幅度和主导的地下水流动方向。这些改进使得水文动态与河岸带中生物地球化学过程之间的相互作用更加真实地得到表征。具体来说，我们的模型捕捉了瞬态氧化还原条件如何调节潜流交换过程中N?O产生和消耗的空间分布和机制途径。通过系统评估河流水位变异性和沉积物特性对N?O动态的影响，我们提供了关于受调控河流系统温室气体通量的新机制见解，并提供了一个可以在变化的水文条件下指导可持续河流和流域管理的建模框架。

研究地点

本研究使用的数值模型基于中国大沽河中游河岸带的条件，尤其是在其元家庄（YJZ）大坝附近（图S1）。大沽河的主河道长度为199公里，流域面积为6,205平方公里。它是流入胶州湾的最大河流，胶州湾是一个经济和生态上重要的沿海湿地（见补充材料）。YJZ大坝位于大沽河潮汐段的上游

地下水流动、反应溶质传输和生物地球化学反应速率的时空模式

河岸地下水位恒定的高度为动态河流水位波动提供了基准，从而驱动了水力梯度的变化（图2）。因此，地下水流动的方向和大小直接受河流水位控制。溶质进入和离开河岸带的主要驱动力是由河流水位变化引起的水流（Mahmood等人，2019年）。对流场由水力作用驱动

结论

我们的结果表明，当河流水位波动范围在大约0.5到0.9米之间时，河岸带可以从净N?O汇转变为重要的N?O源。在高度渗透的沉积物中，由于氧气渗透增强、更大的反硝化反应区和加速但不完全的氮转化，观察到N?O排放量高于水力传导性为10 m/d的细沙。虽然更高的幅度和K值改善了总NO??的去除效率

利益冲突

作者声明没有已知的竞争利益。 用于重现上述发现的原始数据和处理数据、COMSOL程序文件以及数值模拟的输出结果已存放在HydroShare中，可从http://www.hydroshare.org/resource/73d833b8e7cf421d8cc31140001d8ac2下载。

未引用的参考文献

Foulquier等人，2010年；Gordon等人，2008年

CRediT作者贡献声明 林张：撰写——初稿、可视化、验证、软件、项目管理、方法论、调查、资金获取、正式分析、数据管理、概念化。郑天远：撰写——审阅与编辑、可视化、监督、资源管理、项目管理、资金获取、正式分析、概念化。郭波：撰写——审阅与编辑、软件、方法论、概念化。郑西来：撰写——审阅与编辑、软件

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（编号：42422207、42272282、42502235）、泰山学者计划（编号：tsqn202408078）、中国博士后科学基金（编号：2025M780444）以及山东省博士后创新计划（编号：SDCX-ZG-202502029）的支持。