《Environmental Research》：Spatial heterogeneity of methylmercury in plateau wetland: Driving forces from the decomposition of different aquatic plants
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汞甲基化受水生植物分解影响，不同物种调控机制差异显著。实验表明，植物分解通过改变DOM性质、硫酸浓度及微生物群落（如汞甲基化与脱甲基菌比例），形成“先增后减”的甲基汞（MeHg）产量模式，其中Stuckenia pectinata分解使MeHg显著降低39.24%。
作者：倪瑞思、周立涛、何天荣、尹德良、吴攀、李金娟、周贤
单位：贵州大学资源与环境工程学院喀斯特地质资源与环境重点实验室，教育部，中国贵阳550025
摘要
湿地中水生植物的减少是全球普遍现象，这可能会影响沉积物中汞（Hg）的甲基化过程，但目前尚不清楚这一过程是否依赖于具体的植物种类。本研究采用高原湿地中的优势水生植物进行了短期分解实验，以评估它们对沉积物中汞甲基化的影响。结果表明，水生植物的分解对沉积物中的溶解有机物（DOM）性质、硫酸盐浓度、微生物组成以及甲基汞（MeHg）的生成产生了不同的影响。与陆地植物类似，水生植物的分解过程也呈现出两阶段的变化趋势：第一阶段甲基汞含量增加了19.42%-53.96%，而第二阶段则减少了10.35%-57.99%。与对照组相比，植物分解导致早期甲基汞含量升高，但这种变化受植物种类的影响。然而，在孵化的后期阶段，Stuckenia pectinata的分解使沉积物中的甲基汞含量显著降低了39.24%，而其他植物则没有显著差异。这种差异归因于Stuckenia pectinata的特定调控机制，包括硫酸盐浓度的降低、甲基化细菌的增加以及甲基化细菌的减少，同时还伴随着复杂的含硫化合物和DOM芳香性的变化。鉴于水生大型植物在空间上的分布特性，应强调它们在驱动汞甲基化空间异质性方面的作用。
引言
汞（Hg）是一种有毒的重金属，它可以通过水生生态系统中的甲基化细菌转化为毒性更强的甲基汞（MeHg）。与其他与阿尔茨海默病等神经退行性疾病密切相关的微量元素（如铜、铁、锌、铬）类似，甲基汞在食物链中表现出生物放大作用。鱼类体内的甲基汞浓度可达到自然水体中的10^4到10^6倍，这对野生动物安全和人类健康构成重大威胁（Hsu-Kim等，2013；Kim等，2016）。
在水生生态系统中，汞的甲基化受多种环境因素的影响，其中有机物（OM）起着关键作用，尤其是其溶解部分（DOM）。DOM中的还原性硫醇基团对汞具有很强的亲和力，从而形成稳定的有机汞形式。这显著影响了汞的移动性和生物可利用性（Koenigsmark等，2023）。DOM也是微生物活动的主要营养和能量来源，为甲基化细菌提供了能量，促进了汞的甲基化（Pu等，2025）。最近的研究表明，DOM的分子特性（如分子量、芳香性和来源）对汞的生物可利用性和微生物甲基化有显著影响（Bravo等，2017）。此外，甲基化细菌主要是厌氧微生物，如硫还原菌，它们利用硫酸盐作为电子受体、DOM作为电子供体来催化汞的甲基化反应（Jones等，2019）。在此过程中，硫酸盐被还原为可还原的硫，并与汞结合形成惰性的HgS化合物（Compeau和Bartha，1985；Jones等，2019）。研究表明，硫酸盐浓度对汞甲基化具有阈值效应：在高硫酸盐浓度下甲基化受到抑制，而在低硫酸盐浓度下甲基化增加（Poulin等，2025）。
水生植物在汞循环中扮演多种角色。在生长过程中，这些植物通过叶片和根系影响沉积物-水体界面的汞行为（Cosio等，2014；Meng等，2018）。此外，植物残体的分解通过提供DOM或改变沉积物化学性质/微生物组成来调节汞的甲基化（Duan等，2021；Hu等，2023）。水库中汞的活化正是由于水生植物的分解，这增强了沉积物中的汞甲基化，从而导致鱼类体内甲基汞含量的升高。然而，关于植物分解对汞甲基化影响的研究结果并不一致，有些研究认为会促进甲基化，而另一些则认为会抑制甲基化（Duan等，2021；Liu等，2022）。需要注意的是，这些研究主要关注陆地植物，而水生植物在湿地中对汞甲基化的影响仍不明确。这也表明不同植物类型的分解特性不同，可能导致沉积物中DOM特征、物理化学性质和微生物群落的组成存在差异，从而影响汞甲基化的异质性。未来浅湖/湿地中水生植物的减少将是不可避免的趋势（Zhang等，2017），因此不应忽视植物分解在调节甲基汞方面的重要作用。
青海湖（CH）湿地位于青藏高原东部，是一个极其脆弱的生态系统。该湿地以其丰富的水生植物而闻名，是黑颈鹤等迁徙鸟类的关键栖息地（Xia等，2020）。根据先前的调查，CH湿地共有49种属于37属25科的水生维管植物，其中优势种包括Myriophyllum、Schoenoplectus和Stuckenia。这些植物在17个采样点的检出频率范围为23.53%-35.29%，显示出它们的生态代表性（He等，2018）。不幸的是，该湿地历史上受到重金属污染，这与历史上的锌冶炼活动和较高的地质背景水平有关（Bi等，2007）。其沉积物中的汞浓度为154.42 ng g^-1，是背景值的1.4倍（Xu等，2021）。先前的研究发现，CH湿地沉积物中的甲基汞存在显著的空间异质性，变异系数为38.66%（0.06-0.35 ng g^-1）（Yin等，2026；Zhou等，2025a），但其原因尚不明确。由于水生植物对光照条件、水深和水流有不同的需求，以及它们之间的竞争关系，这些植物在同一物种内倾向于聚集（Wang等，2020）。这可能是沉积物中甲基汞空间异质性的原因之一。
本研究选取了CH湿地中的优势水生植物，包括Myriophyllum verticillatum、Schoenoplectus tabernaemontani和Stuckenia pectinata，进行了短期分解实验以测试它们对甲基汞生成的调控作用。为了阐明甲基汞生成的响应特征和决定因素，进行了全面分析，包括微生物群落、硫酸盐浓度、DOM浓度和分子特性以及水溶性汞。这项研究为我们提供了了解水生植物沉积物中甲基汞微区域变化的机会。
实验材料
实验材料来自中国贵州省CH湿地的水生植物叶片和茎部，包括M. verticillatum、S. tabernaemontani和S. pectinata，其总汞（THg）含量为9.25 ± 2.94 ng g^-1至11.57 ± 1.81 ng g^-1，各组之间无显著差异（p > 0.05）。为消除物理结构异质性和水分含量的干扰，植物样本用去离子水冲洗后，在-60°C下冷冻干燥并过60目筛网。
表面沉积物
硫酸盐的变化
CK沉积物中的硫酸盐浓度最初升高，随后下降。最终，MV和ST组的硫酸盐浓度显著增加了36.29%（p < 0.05，图1A）。相比之下，ST组在早期阶段硫酸盐浓度显著升高，而随时间推移逐渐下降，分别降低了33.69%和35.52%（p < 0.05，图1B-C）。尽管SP组的硫酸盐浓度变化模式与之类似水生植物分解对DOM的芳香性和分子组成的影响预测了甲基汞的变化趋势
水生植物分解对沉积物中汞甲基化的影响表现为“早期增加-后期减少”的模式，这一趋势在陆地生态系统中也有观察到（Liu等，2023a；Liu等，2022）。早期阶段，蛋白质类物质和溶解态汞浓度的增加促进了甲基汞的生成；而在后期阶段，腐殖质类物质的增加和腐殖化过程的增强以及溶解态汞浓度的降低限制了甲基汞的生成环境应用
先前的研究揭示了CH湿地中水生植物的显著空间异质性和物种特异性聚集模式。其中，Stuckenia pectinata分布广泛，在9个采样点中有4个点被检测到（Zeng，2017）。同时，被Stuckenia pectinata定殖的沉积物中的甲基汞浓度低于其他植物物种定殖区域的沉积物。模拟实验也支持了Stuckenia pectinata的调节作用结论
在受重金属污染的高原湿地中，我们的研究发现水生植物的分解调节了沉积物中的DOM性质、硫酸盐浓度和微生物群落。这些变化共同影响了甲基汞的生成，但很大程度上取决于植物种类。我们发现Stuckenia pectinata的分解对沉积物中甲基汞的调节具有独特性，这与硫酸盐浓度、DOM质量以及甲基化细菌和甲基化细菌的变化有关。作者贡献声明
何天荣：资源、方法论、数据管理、概念构建。尹德良：写作——审稿与编辑、初稿撰写、资源管理、方法论、研究设计、资金获取、数据管理、概念构建。周立涛：可视化、研究设计、数据管理。周贤：可视化、数据管理。吴攀：写作——审稿与编辑、概念构建。李金娟：写作——审稿与编辑、概念构建。倪瑞思：写作——审稿与编辑、写作——数据获取
数据可应要求提供。利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。致谢
本研究得到了中国自然科学基金（编号22166009、42477268、42267032）、贵州省教育厅的自然科学科研项目（QianjiaoJi [2024] 319）、贵州省基础研究计划（自然科学）（编号Qiankehejichu-ZD [2025]080）以及贵州省高层次人才培训计划（GCC [2023]045）的支持。
