《Environmental Research》：Modulating electrode area in microbial fuel cell enhanced floating beds: synergistic effects on bioelectricity generation and perfluorooctanoic acid degradation
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本研究评估了电极表面积对PFOA污染下微生物燃料电池增强浮床（MFC-EFBs）性能的影响，发现增大电极面积可缓解毒性效应，提高电力输出和污染物去除效率，主要去除途径为基质吸附（13.2-14.6%），电极面积影响PFOA运输路径。
余雅文|胡波|孙腾杰|陈宇|方金福|段玉燕|胡帆豪|陈忠兵|胡珊珊|游乐行
中国浙江省师范大学地理与环境科学学院，数字智能监测与流域环境修复重点实验室，金华，321004
摘要：
全氟辛酸（PFOA）的污染对地表水的修复带来了重大挑战。本研究评估了电极表面积对微生物燃料电池增强型浮床（MFC-EFBs）在PFOA压力下的性能影响。结果表明，PFOA的暴露显著降低了MFC-EFBs的生物电生成，这可能是由于其对植物和微生物群落的有毒作用。将电极表面积从0.04平方米增加到0.08平方米部分缓解了这些不利影响，提高了功率密度、植物的光合作用活性以及传统污染物的去除率。MFC-EFBs中PFOA的去除主要归因于底物吸附（13.2-14.6%），而植物的吸收贡献不到5%。尽管增加电极表面积并未显著改变总体PFOA去除效率（p > 0.05），但它改变了系统内的PFOA传输路径。较大的电极表面积增强了PFOA在电极表面的吸附及其随后的植物固定作用，有效地从水相中提取了PFOA，从而降低了其生物可利用性和相关生态风险。这些结果表明，优化电极表面积可以提高MFC-EFBs对PFOA压力的抵抗力，并改善处理性能，为推进地表水中新兴污染物的生物电化学修复提供了一种实用策略。
引言
全氟烷基物质（PFASs），特别是全氟辛酸（PFOA），由于其持久性、生物累积性和毒性，对环境构成了重大挑战。鉴于PFOA是中国水环境中检测到的最广泛的遗留污染物之一，它被用作本研究的代表性模型化合物（Han等人，2023年）。然而，地表水中PFOA的修复仍然特别困难。尽管报道的环境浓度差异很大（Chen等人，2017年），但低质量浓度和需要处理的大量水体意味着每单位质量去除的成本很高。同时，PFOA可以分配到沉积物中，并在地下水和地表水中持续存在，导致去除后可能重新释放（Evich等人，2022年）。虽然先进的治疗方法在实验室中显示出高去除效率，但它们通常能耗高、成本昂贵，并产生需要安全处置的残留物，限制了其在低浓度水体中的大规模应用（Zhang等人，2021年）。这些挑战表明，迫切需要可扩展、成本效益高且节能的原位或分散式修复解决方案。
生态浮床（EFBs）由于其低资本和运营成本以及简单的维护要求，在地表水修复方面引起了广泛关注（Li等人，2023年）。EFBs已在多个主要水体中得到应用，并报告了传统污染物的显著减少（Hassan等人，2022年）。最近的研究探讨了它们去除持久性污染物（包括PFOA和其他PFASs）的潜力（L. Yu等人，2023年）；然而，PFOA的化学惰性限制了传统EFBs的去除效果，因为这些系统主要依赖于生物过程和温和的物理化学相互作用，而这些方法对PFOA高度稳定的碳-氟键无效。为了克服这些限制，研究转向了结合互补技术的混合方法以实现协同去除。例如，微生物燃料电池（MFCs）利用电活性微生物代谢来降解有机污染物同时产生电力，从而提高能量回收率和整体系统效率（Ji等人，2023年）。最近的研究表明，将MFCs与构建湿地（CWs）结合使用可以增强污染物去除效果（Zhu等人，2025年），并显示出改善某些持久性污染物（包括PFASs）去除的潜力（Ji等人，2023年）。因此，将MFC模块集成到EFBs中是一个合理的扩展。EFBs中的植物根系、湿地底物和多样的微生物群落可以为MFC电极上的生物膜形成提供有利生态位，而MFC驱动的电子转移和增强的微生物活性可能促进顽固化合物（如PFOA）的生物转化途径（Qian等人，2024年）。因此，MFC-EFB混合体可以在保持绿色、成本效益和可持续性的同时实现协同污染物去除。
尽管MFC-EFBs在PFOA修复方面显示出潜力，但其实际应用仍处于起步阶段。一个主要挑战是在生态和成本效益框架内可持续地扩展和维持电活性微生物活性以降解污染物（Nandy等人，2023年）。MFC-EFBs中的生物电化学过程增强了微生物代谢和电子转移（Zhu等人，2025年），创造了有利于持久性污染物（包括PFOA）生物转化的氧化还原环境（Ji等人，2020年）。因此，为微生物提供有利的栖息地和稳定的电子交换界面对于高效维持这些过程至关重要（Hassan等人，2022年）。电极结构在提供这些物理和功能界面方面起着不可或缺的作用。研究表明，增加有效电极表面积可以容纳更多的电活性生物膜生物量，增强微生物与电极的接触，降低局部电流密度，并优化底物、电子和产物的质量传递（Naseri等人，2022年）。这不仅提高了生物电化学反应的速率和能量回收率，还增强了对污染物降解至关重要的电子转移步骤的潜力（Li等人，2024年）。因此，优化电极表面积、孔隙率、材料和配置对于将实验室规模的电化学增强技术转化为可扩展、经济且耐用的MFC-EFBs现场处理方法至关重要。虽然MFC-EFBs在污染物去除方面显示出潜力，但电极结构对PFAS去除动态的影响（包括PFOA）仍大部分未被探索。解决这一差距对于开发适用于地表水处理的高效MFC-EFBs至关重要。
因此，本研究旨在：1）评估PFOA对MFC-EFBs运行性能的影响；2）探讨电极表面积对MFC-EFBs从废水中去除PFOA的电力生成和效率的影响。本研究的结果将有助于优化和应用地表水中PFOA修复技术，促进更可持续和环保的处理方案的发展。
部分内容
化学品和试剂
全氟辛酸（PFOA，纯度96%，CAS编号335-67-1）购自Macklin Chemical Reagent Co., Ltd.（中国上海）。其物理化学性质和毒性数据列在表S1和S2中。合成废水的制备遵循Hu等人（2025年）的协议，PFOA浓度和其他参数与先前报道的PFOA污染废水中的参数相匹配（表S3）。MFC单元的阳极和阴极均由HCP020N碳制成
电极材料的基本性质
实验前的CP样品SEM图像显示表面纹理粗糙（图S1a）。EDS分析表明表面由超过95%的碳组成，含有微量氧、氮和钙。操作后，SEM图像显示沉积物的出现和表面拓扑结构的改变（图S1b）。对所用电极的EDS分析确认碳含量显著减少，而氧含量同时增加。此外，还检测到其他元素
结论
本研究系统评估了PFOA污染和电极表面积对MFC-EFBs性能的影响。PFOA的暴露显著降低了生物电生成，抑制了植物生长，并降低了传统污染物的去除效率。增加电极表面积缓解了这些不利影响，提高了功率密度，改善了植物的生理状态，并增强了污染物去除效果。MFC-EFBs中PFOA的去除主要依赖于底物吸附
CRediT作者贡献声明
孙腾杰：软件、方法论。陈宇：方法论、调查。方金福：软件、正式分析。段玉燕：方法论、调查。胡帆豪：方法论、数据管理。陈忠兵：概念化。胡珊珊：写作——审稿与编辑、监督、资金获取。游乐行：写作——审稿与编辑、监督、资金获取。余雅文：写作——初稿、方法论、数据管理。胡波：调查、资金获取
未引用参考文献
Hu等人，2025年；Wang等人，2025年；Wang等人，2024年；Yu等人，2023年。
利益冲突声明
? 作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能会影响本文所述的工作。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（编号22072017）、浙江省自然科学基金（LQ24B070006和ZCLQN26E0901）以及浙江省教育厅科研基金（Y202457118和Y202558884）的财政支持。
