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为解决光驱动酶催化系统中光响应材料与酶活性不兼容、以及NADH再生效率限制的难题，研究人员开发了一种光-酶-膜(PEM)催化系统。该研究通过共价有机聚合物光膜(PM)协同强化电子与质子传递高效再生NADH，并构建硅层包覆的酶膜(EM)保护酶活性，最终构建双通道反应器，成功实现了从甲醇到乙二醇(EG)的连续合成，为C1化学品转化为高值C2+化学品提供了高效、可持续的合成新策略。
在当今追求绿色可持续化学合成的浪潮中，利用取之不尽的太阳能驱动生物酶催化，将简单的化合物转化为高附加值的化学品，被誉为极具潜力的“梦想工厂”。然而，这座工厂的运转面临两大核心挑战：首先，负责捕捉光能的“太阳能板”——即光响应材料，与精密而脆弱的“生产机器”——即酶催化剂，常常“脾气不合”，前者产生的活性物质可能会损伤后者的功能。其次，为酶反应提供动力的关键“燃料”分子NADH（烟酰胺腺嘌呤二核苷酸，还原态）的再生效率，往往成为整个生产线的瓶颈。如何构建一个既高效又和谐的光驱动酶催化系统，实现从单一碳原子（C1）原料到多碳（C2+）高值化学品的连续、稳定合成，是化学与生物制造领域亟待突破的难题。
为了回答这些挑战，研究团队在《Nature Communications》上发表了一项创新工作，他们设计并构建了一种全新的“光-酶-膜”（Photo-enzyme-membrane, PEM）催化系统。该系统巧妙地将光能捕获、能量传递与物质转化集成于一张薄膜之中，成功用于从甲醇高效合成乙二醇（Ethylene Glycol, EG）。这项研究不仅提供了一种高效且耐用的催化新体系，更为利用太阳能驱动生物制造开辟了新路径。
研究人员主要运用了三个关键技术方法：第一，设计并合成了基于共价有机聚合物（Covalent Organic Polymer）的光膜（Photo-membrane, PM），该膜同时具备高效的电子传递（通过联吡啶基团）和质子传递（通过磺酸基团）能力，用于驱动NADH的再生。第二，发展了酶膜（Enzyme-membrane, EM）构建技术，将NADH依赖的酶固定在光膜上，并通过精确调控二氧化硅层的厚度进行包覆，以保护酶活性免受光膜不利影响。第三，构建了双通道流动反应器，实现反应物（甲醇）的连续供给与产物的可持续合成。
研究结果
1. 光膜(PM)的设计与NADH再生性能
研究人员首先合成了以联吡啶和磺酸基团功能化的共价有机聚合物膜作为光膜。实验表明，联吡啶单元能够作为电子介体，促进从光生电荷到催化位点的快速电子转移；而磺酸基团则能富集质子，加速质子转移过程。这种电子与质子传递的协同强化，使得该光膜表现出卓越的NADH再生效率，为后续的酶催化反应提供了充足的“燃料”。
2. 光-酶-膜(PEM)的构建与酶活性保护
为了将光能转化与酶催化偶联，研究团队将所需的NADH依赖性酶吸附在光膜表面，然后通过溶胶-凝胶法包裹一层二氧化硅，形成最终的PEM。其中，负载酶的二氧化硅层被定义为酶膜（EM）。关键发现在于，通过精确调控EM层的厚度，可以有效阻隔光膜可能对酶产生的光损伤或不利微环境影响，从而显著提高酶在复合体系中的活性保留率。这解决了光响应材料与生物酶兼容性的核心问题。
3. 双通道反应器中的乙二醇合成
基于构建的PEM，研究人员设计了一个双通道反应器。其中一个通道连续通入含有底物的溶液，另一个通道则可能用于其他反应组分的供给或条件控制。在持续光照和甲醇供应的条件下，该反应器成功驱动了从甲醇到乙二醇的多酶级联合成。该系统实现了2.43 mmol gPEM-1h-1的初始合成速率，并展现出良好的操作稳定性，验证了其可持续生产的潜力。
结论与意义
本研究成功创建了一种集光能捕获、能量传递和生物催化于一体的新型光-酶-膜（PEM）催化系统。该系统通过具有电子-质子协同传递功能的共价有机聚合物光膜高效再生NADH，并通过二氧化硅酶膜的精巧设计解决了光材料与酶催化剂的兼容性问题。最终，在双通道反应器中实现了以甲醇为原料连续合成乙二醇。这项工作的意义在于：首先，它提出了一种通用的膜介导能量与物质传递策略，为设计高效光-生物杂化催化系统提供了新范式；其次，它实现了在温和条件下利用太阳能将C1化学品（甲醇）直接转化为有价值的C2+化学品（乙二醇），为绿色生物制造和碳资源高值化利用提供了切实可行的新技术平台；最后，该系统中模块化的设计思路（可更换的光膜与酶膜）展现出良好的可扩展性与应用灵活性，有望应用于其他高附加值化学品的合成。
