《International Journal of Hydrogen Energy》：Study on the instability of syngas/air flames in a vertical circular tube
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合成气/空气火焰在垂直圆管中的不稳定性特性研究表明，当量比Φ和氢体积分数γ显著影响火焰传播与次生失稳振荡行为，氢浓度增加加速火焰传播并提前触发次生振荡，尤其在Φ>1时更为明显。数值模拟基于GRI-Mech 3.0机理揭示CO氧化向氢主导自由基链反应的过渡是火焰行为的关键机制。
潘荣坤|建洪军|郭志东|张文龙|赵江坤|胡大民|文晓萍
河南工业大学安全科学与工程学院，焦作，454003，中国
摘要
本研究探讨了合成气/空气火焰在垂直圆管中的不稳定特性，重点研究了当量比（Φ）和氢体积分数（γ）对火焰传播和不稳定振荡的影响。实验结果表明，随着氢浓度的增加，火焰传播速度加快，特别是在较高当量比下，次级不稳定振荡会更早出现。采用GRI-Mech 3.0机制进行数值模拟，分析了关键反应的敏感性，从而更深入地理解了燃烧动力学。研究结果表明，从CO氧化向以氢为主导的自由基链反应的转变控制了观察到的火焰行为。这项研究为优化合成气燃烧提供了有价值的见解，特别是对于其在燃烧系统中的安全高效利用，并有助于进一步理解合成气燃烧应用中的不稳定振荡现象。
引言
面对化石燃料的枯竭，可再生能源燃料的探索和应用已成为能源科学领域一个非常热门甚至紧迫的话题。合成气（主要含有CO和H?）被广泛认为是一种有前景的可再生能源燃料[1,2]，其来源丰富，可以通过多种方法从煤炭、焦炭、生物质或固体废物中获得[3,4]。然而，作为合成气的主要成分之一，氢由于其快速的火焰传播速度、宽广的燃烧范围和低点火能量而具有高度爆炸性[5][6][7]。在生产和运输过程中的泄漏很容易导致火灾和爆炸，严重威胁合成气的安全使用[8][9][10]。作为一种有效的化石燃料替代品，合成气因其高热值和清洁特性而被广泛应用于燃气轮机、工业锅炉等领域。然而，研究发现，在预混气体的燃烧过程中经常会出现各种不稳定模式，例如由燃烧气体体积膨胀引起的Darrieus–Landau（D-L）不稳定性[11]；以及由压力梯度作用下燃烧气体与未燃烧气体之间密度差异发展引起的Rayleigh-Taylor（R-T）不稳定性[12]。此外，燃烧器声学与不稳定燃烧之间的耦合也会形成热声不稳定性[13,14]。热声不稳定性引起的超压和高频振荡对燃烧装置的安全稳定运行构成了严重威胁。因此，燃烧管道中的火焰不稳定振荡以及火焰与压力之间的耦合机制已成为许多学者研究火焰动力学的重点。
Searby等人[15]在半开放式管道中进行的实验研究表明，预混火焰与声学振荡之间存在显著相互作用。火焰传播速率的增加显著加剧了其在管道中的不稳定性，导致火焰形状逐渐从平滑弯曲状态变为湍流状态。在后续研究中，Searby[16]将火焰从开口端传播到封闭端过程中观察到的两种热声不稳定性分别称为初级不稳定性和次级不稳定性。初级不稳定性表现为火焰从蜂窝结构变为平滑弯曲形状，而次级不稳定性则对应于火焰进一步发展为湍流状态。这两种不稳定性都伴随着火焰振荡。关于初级不稳定性的形成机制，Planet等人[17]指出，在预混气体燃烧过程中，燃烧气体与未燃烧气体之间的密度差异会导致声波传播的加速效应，从而导致声波分离，最终改变火焰前沿的几何形状。Aldredge等人[18]使用环形燃烧器研究了层流预混火焰的传播特性，并确定了初级和次级不稳定性发生的临界层流燃烧速度。Yoon等人[19]分析了火焰前沿面积变化对初级不稳定振荡的影响，并指出其具体效应取决于混合物的当量比。Dubey等人[20]测量了开放式管道中次级不稳定振荡的增长率，发现当刘易斯数较低时，混合气体更可能表现出强烈的不稳定特性。在另一项研究中，Dubey等人[21]探讨了管道几何参数对不稳定振荡的影响，并指出长径比较大的管道系统会显著增强不稳定性，且次级不稳定性对结构尺寸的变化更为敏感。Guo等人[22]研究了在垂直管道中向下传播的沼气-氢预混火焰的热声不稳定性机制，发现氢的混合可以增加层流燃烧速度，并促进火焰从不稳定振荡转变为Helmholtz驱动的脉动。声学损失和热声耦合参数共同决定了平面火焰是否能够稳定存在。
现有研究已经深入探讨了预混火焰中初级和次级不稳定振荡的原因，对影响因素进行了各种理论分析，并在理解火焰传播过程中压力与声波之间的耦合关系方面取得了一些进展。然而，关于合成气预混火焰传播过程中不稳定振荡模式的研究仍然有限，需要进一步研究爆炸超压与火焰形态之间的耦合关系。为了解决这些不足，本文分析了在垂直圆管内改变合成气预混气中的当量比和氢体积分数对火焰传播过程中不稳定性的影响。这项研究对于合成气预混气的安全利用具有实际意义。
实验装置和方法
为了研究合成气管道在瞬态启动阶段或火焰回火后的传播动力学，特别是在工业环境中安全装置（如破裂盘或压力释放阀）破裂后的情况，本研究采用了图1所示的实验平台系统。该系统包括实验管组件、气体分配装置、点火系统、压力采集装置和火焰图像采集装置
火焰结构分析
本实验使用了一段长度为600毫米的圆管。图像中靠近开口端的部位定义为600毫米，靠近关闭端的部位定义为0毫米。点火时间定义为0毫秒。图2展示了整体的火焰传播过程，以Φ = 0.8, γ = 30%；Φ = 1.0, γ = 30%；以及Φ = 1.2, γ = 30%的代表性案例进行了说明。
根据早期相关研究[30,31]，在火焰传播过程中可以观察到四个典型阶段
结论
本文通过实验和模拟研究了合成气火焰在垂直圆管内的传播动力学。具体结论如下。
(1)当量比和氢积分数显著影响预混合成气火焰的传播结构。在当量比Φ = 1.0和氢积分数γ = 10%～30%的条件下，火焰传播过程中可能出现平滑的弯曲火焰结构（第二阶段）。
作者贡献声明
潘荣坤：撰写——审稿与编辑、方法论、资金申请。建洪军：撰写——初稿、研究。郭志东：正式分析、概念化。张文龙：验证、资金申请。赵江坤：监督。胡大民：正式分析、数据管理。文晓萍：项目管理、数据管理。
资助
本工作得到了河南省杰出青年基金（232300421015）、国家自然科学基金（52174169）和中国博士后科学基金（编号2025M771813）的支持。作者感谢这些组织的支持，同时也感谢读者和编辑对改进手稿提出的建设性意见和建议。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。我们声明与任何可能不恰当地影响我们工作的其他人或组织没有财务和个人关系，也没有任何可能影响本文所述内容的产品的服务及/或公司的专业或其他个人利益。
