《Journal of Aerosol Science》：A high-efficiency unipolar dielectric barrier discharge charger for sub-10 nm aerosol particles
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亚10纳米气溶胶颗粒的高效充电技术研究中，开发了一款新型一极电介质阻挡放电（DBD）充电器，通过优化离子分离电压（-10kV）和放电频率（15-30kHz），实现>90%的颗粒穿透效率，3纳米颗粒充电效率达11%，10纳米颗粒达60%，同时使用高纯度氦气减少副产物生成，使SMPS信号强度提升8.5倍。
李月阳|陈泽新|蔡润龙|米歇尔·阿图伊|刘一良|孙祺文|李青|姚磊|王琳
中国上海复旦大学环境科学与工程系，空气质量与环境健康重点实验室，200438
摘要
为了准确测量颗粒的组成和浓度，实现对亚10纳米气溶胶颗粒的高充电效率至关重要。在本研究中，我们开发了一种新型、简单的单极介质阻挡放电（DBD）充电装置，能够在不产生副产物的情况下高效地对亚10纳米气溶胶颗粒进行充电。我们优化了充电装置的运行参数，包括离子分离电压和放电频率，并评估了其在颗粒穿透率和充电效率方面的性能。结果表明，在整个亚10纳米尺寸范围内，颗粒穿透率很高（>90%），颗粒损失主要受扩散机制控制，静电效应可以忽略不计。当气溶胶流速为6.5 L min-1时，3纳米和10纳米颗粒的外在充电效率分别约为11%和60%。当用于颗粒数尺寸分布测量时，这种单极充电装置提供的原始信号强度平均比X射线源高出8.5倍，从而减少了反演不确定性并减少了尖峰现象。尽管使用高纯度氦气作为放电气体以产生离子，这可能会增加运营成本，但所开发的单极充电装置仍能实现对亚10纳米颗粒的高效充电，为亚10纳米颗粒的充电、检测和测量提供了一种有前景的解决方案。
引言
气溶胶颗粒的充电是许多颗粒操控和控制技术（如静电分类、沉淀和收集）中的基本步骤（Kinney等人，1991；Lima等人，2023）。在气溶胶充电后测量颗粒数尺寸分布（PNSD）和尺寸依赖的化学组成（Li等人，2021；Wang & Flagan，1990）对于研究新的颗粒形成（NPF）事件尤为重要，因为NPF是大气气溶胶的重要二次来源（Kulmala等人，2013；Lee等人，2019）。NPF过程会产生大量纳米颗粒，尤其是小于10纳米的颗粒。准确表征这些新形成的颗粒对于深入理解NPF过程及其对气候的影响至关重要。
通常使用双极充电装置（例如Kr-85或软X射线）在测量颗粒尺寸分布或化学组成之前对气溶胶颗粒进行充电。然而，由于双极平衡充电机制（Fuchs，1963），小于10纳米颗粒的充电效率非常低。例如，双极充电装置对3纳米颗粒的充电效率低于1%（Reischl等人，1996；Wiedensohler等人，1986），导致大多数颗粒在基于电的仪器（如SMPS）的下游测量中未被充电和检测到。这会导致信号较弱，增加泊松计数不确定性，并使测量数浓度对假设的充电效率高度敏感（Kangasluoma等人，2020），同时降低化学分析的时间分辨率。这些限制促使人们开发更有效的单极充电装置，以提高亚10纳米颗粒的充电效率。
单极充电使颗粒暴露在高通量的单极性离子中，从而增加了纳米颗粒在其停留时间内至少获得一个基本电荷的概率（Intra & Tippayawong，2011）。单极性离子可以通过静电选择获得（例如，在由放射源或软X射线产生的双极离子群体上施加直流（DC）电场（Adachi等人，1985；Chen & Pui，1999；Chen等人，2019），或者通过电极偏压直接通过电晕放电产生（Han等人，2008；Hernandez-Sierra等人，2003）。在有利的几何形状和流动条件下，这些方法已经显示出在纳米颗粒充电效率方面的可测量提升（Chen & Pui，1999；Han等人，2008）。然而，由于扩散和静电沉积以及空间电荷效应，颗粒损失可能会限制单极充电装置的性能，特别是对于亚10纳米颗粒。在许多设计中，充电装置内部的显著沉积或使用高鞘层/旁路流来减轻沉积，会减少从装置中输出的带电颗粒的数浓度（Chen & Pui，1999；Kwon等人，2007）。此外，基于放射性材料或软X射线的单极源存在安全和监管限制，而基于电晕的单极源则会产生副产物和污染（例如臭氧、NOx或颗粒），这些副产物会改变颗粒特性并影响测量精度。
介质阻挡放电（DBD）技术最近已成为气溶胶充电的一个有前景的基础。Kwon等人（2007）开发了一种基于介质阻挡放电的双极表面放电微等离子体气溶胶充电装置（SMAC），后来通过使用一个带有偏置电压的直流脉冲电源的单电极实现了单极充电。这种配置实现了低颗粒损失和高充电效率，且无需鞘层空气。同一团队后续的改进通过优化充电时间和最小化静电沉积损失提高了充电效率（Manirakiza等人，2012；Osone等人，2012），在气溶胶流速为2.5 L min-1时，3纳米和10纳米的外在充电效率分别达到了约34.6%和61.4%（Manirakiza等人，2012）。尽管取得了这些进展，表面放电等离子体仍可能产生臭氧和颗粒等副产物。尽管后续研究提出了抑制副产物形成的策略，但大多数开发工作仍然集中在双极中和器上（Jidenko等人，2023；Li等人，2025；Mathon等人，2016；Tauber等人，2020），在实现稳健的单极充电方面进展有限。
我们之前开发了一种用于气溶胶充电的双极离子同心圆柱形DBD充电装置（Li等人，2025）。该设计包含双重介质阻挡层，以确保稳定的放电并防止颗粒生成。此外，使用高纯度氦气（99.999%）可以防止杂质生成颗粒，避免臭氧的形成，降低击穿电压，并降低气体温度，从而在低能量输入下实现稳定放电。鉴于这种配置的简单性，有可能在充电装置内部引入额外的电场，以选择性分离不同极性的离子，从而创建单极充电环境。值得注意的是，使用高纯度氦气确实会增加运营成本，这需要长期使用时予以考虑。
在这项研究中，我们通过在充电装置中引入一个收集电极来去除正离子，从而创建了一个负离子单极环境，扩展了我们之前关于DBD气溶胶充电的工作。我们评估了充电装置的穿透率和充电效率，并通过调整运行参数（如离子分离电压和放电频率）优化了其性能。我们进行了NPF的流动管实验，并使用我们新开发的单极DBD充电装置或商用双极X射线充电装置来测量PNSD，以评估充电装置在最佳条件下的性能。
章节片段
充电装置概述
图1展示了单极DBD充电装置的示意图，该装置基于我们之前研究中的双极DBD配置（Li等人，2025）开发而成。充电装置由一个同心圆柱结构组成，包含两个石英管。气溶胶通过不锈钢入口进入，而放电气体从两个对称的石英管入口进入。放电区域位于充电区域的上游，由高压正弦交流（AC）电源驱动
颗粒在充电装置中的穿透
颗粒通过单极充电装置的穿透是一个关键参数，因为它直接影响其充电效率。我们首先测量了在中性颗粒和单电荷颗粒（尺寸范围为3至10纳米）在不同气溶胶流速下通过所开发的单极充电装置的穿透效率，此时充电装置处于关闭状态（图3）。我们的结果显示，在整个尺寸范围（3-10纳米）内，穿透效率保持较高，并且随着...
结论
我们开发了一种具有高充电效率的新型单极介质阻挡放电（DBD）充电装置。与我们在之前研究中报道的双极DBD设计（Li等人，2025）相比，该单极DBD设计的关键改进是在充电区域的下游端添加了一个不锈钢捕获电极。这个捕获电极去除了DBD放电过程中产生的一个极性的离子，从而实现了颗粒的单极充电。充电装置的性能...
CRediT作者贡献声明
王琳：写作——审稿与编辑、监督、项目管理、资金获取、概念化。姚磊：写作——审稿与编辑、验证。刘一良：写作——审稿与编辑、方法论。李青：写作——审稿与编辑、方法论、概念化。孙祺文：写作——审稿与编辑、数据管理。陈泽新：正式分析、数据管理。李月阳：写作——初稿撰写、方法论、调查、正式分析、数据管理。米歇尔·阿图伊：
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（22127811）的财政支持。M. A. 感谢复旦大学作为访问教授提供的支持。
