《Journal of Membrane Science》：Radial wetting heterogeneity and its governing role in local cleaning efficiency of hollow fiber membranes
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膜蒸馏中空心纤维膜径向润湿动力学及临界清洁深度研究。采用UTDR技术结合CFD模拟分析顶部与底部润湿速率差异，揭示温度分布不均导致局部润湿差异，并确定临界清洗深度与操作参数阈值。
Jiahao Mo|Lu Xiao|Yang Yang|Shiqi Huang|Zhe Yang|Xianhui Li|Zhifeng Yang
中国广东省生态安全与绿色发展基础研究卓越中心，教育部城市群环境安全与绿色发展重点实验室，广东工业大学生态、环境与资源学院，广州，510006
摘要
低表面张力表面活性剂引起的膜润湿是膜蒸馏（MD）中的一个关键挑战。原位水冲洗已被证明是一种有效恢复部分润湿膜疏水性的策略。然而，局部润湿动力学在清洁效率中的作用仍不清楚。本研究探讨了膜蒸馏操作和清洁过程中中空纤维膜径向（顶部和底部）的润湿行为。结果表明，在相同的进料温度和流速下，膜顶部的润湿速度比底部更快。在原位水冲洗过程中，发现了一个临界清洁深度，超过该深度后，部分润湿的膜无法完全恢复。较低的冲洗水温度（<20°C）和流速（1.5 cm s-1）可以提高这一清洁阈值。计算流体动力学模拟和简化的力分析表明，非均匀的温度分布控制了局部润湿和清洁行为，并允许理论确定临界清洁深度。这些发现为局部冲洗效率提供了机制上的见解，并有助于提高MD系统的长期稳定性。
引言
由于中空纤维膜具有较大的接触面积、稳定的热阻和优异的机械强度[1]、[2]、[3]、[4]，它们在膜蒸馏（MD）技术中受到了更多关注。然而，膜润湿仍然是中空纤维膜在工业废水处理中的关键限制因素[5]、[6]、[7]。通常，膜润湿可能是由盐结晶、矿物油污染和低表面张力表面活性剂[8]、[9]、[10]引起的。这种现象可归因于渗透到膜孔中的液体入口压力（LEP）的降低，导致这些污染物侵入膜孔并堵塞膜通道[11]、[12]、[13]。一旦膜部分润湿，污染物与膜孔之间的强烈相互作用会使其从疏水性转变为亲水性，从而降低蒸馏液的质量。因此，开发润湿控制策略对于MD系统的长期稳定性至关重要。
迄今为止，通常采用表面改性（如涂层、交联和电喷雾等）来提高膜的疏水性，并构建增加膜表面粗糙度的微结构，这是提高抗润湿和污染能力的有效方法[14]、[15]、[16]、[17]、[18]。例如，具有不对称疏水-亲水表面的Janus膜以及对广泛溶剂具有抗性的全疏水膜已被证明能有效提高MD过程中的抗润湿性能[19]、[20]、[21]、[22]。然而，过低的通量和复杂的制备程序严重限制了其大规模商业化应用。另一方面，原位水冲洗[23]、[24]作为一种高效的膜清洁技术，可以在MD过程后消除膜表面和膜孔内的残留表面活性剂，恢复部分润湿的膜。然而，现有研究主要集中在清洁后的膜分离效率（即渗透通量和盐截留率）上，对中空纤维膜局部润湿的可逆性关注较少[25]、[26]。与平板膜相比，中空纤维膜沿轴向存在严重的非均匀流场（即温度、表面活性剂浓度和流速），导致局部润湿动力学的变化。此外，中空纤维膜的表面是圆形的，这导致径向润湿动力学的非均匀性。因此，定量确定中空纤维膜径向润湿动力学的变化对于准确评估局部润湿控制至关重要。
为了解决这一挑战，本研究采用了超声波时域反射法（UTDR）技术来监测MD和清洁阶段中空纤维膜顶部和底部的表面活性剂诱导的润湿动力学。此外，还评估了操作条件（包括进料温度和流速）对润湿深度变化的影响。通过计算流体动力学（CFD）模拟和力平衡分析，进一步解析了润湿和清洁机制。本研究为MD过程中的局部润湿动力学精确监测和清洁后的润湿控制策略提供了见解。
试剂和膜
氯化钠（NaCl）和Triton X-100由上海Aladdin Reagent Co.（中国）提供。本研究使用的是山东Bona Group Ltd.生产的商用疏水性PVDF中空纤维膜。该膜的厚度为252 μm，平均孔径为0.3 μm，外径和内径分别为1200 μm和686 μm（详见图S1中的SEM图像）。
结合UTDR监测单元的DCMD过程
本研究使用了自己制作的DCMD装置（见图1）。具体来说，膜被安装在该装置内
UTDR观察到的润湿界面迁移
为了实时观察中空纤维膜沿径向的润湿动力学，在DCMD过程中进行了UTDR测量（见图3）。原理上，由于膜表面部分润湿，脉冲发射器产生的超声信号穿透膜表面并到达润湿界面（见图3a）。然后，来自顶部和底部润湿界面的超声回波被传感器接收并数字化
结论
膜清洁策略对于确保MD过程的长期运行至关重要。本研究阐明了通过原位水冲洗恢复中空纤维膜径向（即顶部和底部）疏水性的过程。特别是，中空纤维膜顶部的润湿动力学比底部更快，这归因于膜表面的非均匀温度分布。在冲洗过程中
CRediT作者贡献声明
XIANHUI LI：撰写 – 审稿与编辑，监督，资源管理，项目行政，资金获取，概念构思。Zhifeng Yang：资源管理，项目行政，资金获取。Shiqi Huang：可视化，软件处理。Zhe Yang：验证，数据分析。Lu Xiao：软件处理，数据分析，数据管理。Yang Yang：撰写 – 审稿与编辑，可视化。Jiahao Mo：撰写 – 初稿，数据分析，数据管理
利益冲突声明
? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（52270063）、国家自然科学基金的国际合作与交流资金（W2421076）、国家自然科学基金的基础科学中心项目（52388101）以及广东省科技厅的研发计划（2024B1212040004）的支持。
