用于医学和工业应用中中子和伽马辐射检测的聚氨酯基闪烁体

《Radiation Measurements》:Polyurethane-Based Scintillators for Neutron and Gamma Radiation Detection in Medical and Industrial Applications

【字体: 时间:2026年02月18日 来源:Radiation Measurements 2.2

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  本文对比了两种聚酰亚胺基材料M600和M700与传统塑料闪烁体EJ-276D、EJ-200的光输出和脉冲形状鉴别(PSD)性能,通过加速老化实验验证了PU基材料在湿热环境下的耐久性优势,其光输出与EJ-276D相当且脉冲衰减更快,但光老化现象在传统塑料中更显著。

  
奥尔加·迈亚茨卡(Olga Maiatska)| 托尔斯滕·邓内巴克(Torsten Dünnebacke)| 马丁·克鲁尔斯(Martin Kreuels)| 冈特拉姆·保施(Guntram Pausch)| 法尔科·舍尔温斯基(Falko Scherwinski)| 尤尔根·R·斯坦(Jürgen R. Stein)
拉皮斯坎系统有限公司(Rapiscan Systems GmbH),海因茨-方格曼街4号(Heinz-Fangman-Str. 4),42287伍珀塔尔(Wuppertal),德国

摘要

采用固体聚氨酯(PU)基体的有机闪烁体结合了建筑材料的坚固性和闪烁特性,能够高效且低成本地检测伽马射线和快中子。本研究比较了两种相应的材料:较老的M600和较新的M700,以及EJ-276D和EJ-200,后者分别代表具有和不具有脉冲形状区分(PSD)功能的常见塑料闪烁体。使用直径26毫米、高度10毫米的小样品进行了表征测量,这些样品与光电倍增管(PMT)相连,并同时暴露于252Cf裂变中子和137Cs伽马射线。结果表明,M700具有最佳的PSD性能,光产额与EJ-276D相当,但其光脉冲的衰减时间更短。在两次测试之间进行的加速老化过程时间较短,未能导致任何材料出现明显的性能下降;尽管EJ-276D和EJ-200出现了光学退化,但基于PU的材料没有。然而,极其坚固的聚氨酯基体在医疗和工业应用中具有明显优势,因为在这些应用中,韧性和长期稳定性至关重要。

引言

固体有机闪烁体已被用于测量中子和伽马辐射超过半个世纪[1]、[2]。由于其氢含量,它们对快中子敏感,因为(弹性)中子与氢核(由一个质子组成)的散射会在闪烁体内产生快速的反冲质子和相应的电离轨迹,这些现象易于检测。有机闪烁体中的伽马射线检测主要依赖于康普顿散射,因为闪烁体成分的低电荷数使得光吸收几乎不可能发生。因此,用塑料闪烁体测量的伽马射线能谱在30 keV到3 MeV的能量范围内不会显示光峰,而是呈现出特征性的康普顿边缘,而这正是许多应用中最感兴趣的能量范围。此外,常见塑料材料的光产额较低(约10光子/keV [3]),无法与无机晶体(如NaI(Tl)或LaBr3(Ce)的约45至76光子/keV [4])相媲美,从而导致其光谱性能较差。然而,塑料闪烁体可以大规模生产,并且价格相对便宜。它们在单位成本下的卓越灵敏度(每秒计数数和每美元探测器投资)使其在国土安全、工业或医学领域具有吸引力。
良好的灵敏度与成本比是大规模塑料闪烁体被用于辐射门户监测器(RPMs)的原因,这些监测器通过测量从货物发出的伽马射线来检测潜在的放射性物质非法运输。然而,常见聚氯乙烯甲苯(PVT)闪烁体的老化效应——尤其是暴露于湿度和温度变化时出现的“雾化”现象——成为限制相应探测器寿命的弱点[5]。这一问题促使Target Systemelektronik[1]几年前开始研究塑料闪烁体。最初的问题是:是否可以为土木工程或机械制造提供具有闪烁特性的极其坚固耐用的塑料材料?相应的努力[6]导致了第一种基于聚氨酯(PU)的闪烁体材料M600的诞生,该材料自2018年起上市,不仅具有合理的产额,还具备相当不错的脉冲形状区分(PSD)能力[7]。后者是一个不可估量的优势,因为它能够区分中子信号(反冲质子)和伽马射线信号(反冲电子),从而在伽马背景中识别中子特征,这对于可疑核材料(SNM)的准确检测和识别非常重要。需要注意的是,包括用于RPMs的常见固体有机闪烁体在内,都无法区分由中子和伽马射线引起的事件。
在基于PU的材料问世之前,已经开发并销售了具有PSD功能的塑料闪烁体[8]。早期的一款商业产品Eljen E-J276虽然能够提供一定的区分能力(参见[9]),但随着时间的推移,其光产额显著下降[10]。与此同时,又开发了几种新材料[11]、[12],特别是有机玻璃闪烁体(OGS)[13]、[14],它们在光产额和PSD性能方面优于其他塑料闪烁体。这一发明促进了 homeland security(国土安全)[15]和医学[16]等领域中双粒子(中子和伽马射线)成像器的新项目的发展,这些项目使用了多个塑料闪烁体条的排列。此类项目的整体性能和成像质量取决于多种因素,包括闪烁体的光产额(影响能量、时间和条内的相互作用深度分辨率)以及中子-伽马分离能力(通常用优值(FOM)在感兴趣的能量范围内进行量化)。在实际应用中,除了实验室环境外,探测器对温度变化或机械应力等环境因素的耐受性和稳定性也是一个重要因素。在这方面,基于PU的闪烁体明显优于OGS[18]。这就是我们继续探索基于PU的闪烁体配方、改进其性能并充分发挥其潜力的动力。
本文展示了基于PU的闪烁体所取得的进展。它将最新的M700材料与较旧的M600版本以及常见的商业材料EJ-200(通用型)和EJ-276D(具有PSD和改进的稳定性)进行了比较。在闪烁体样品经过高温潮湿环境“蒸煮”处理并随后在冰箱中冷冻后,对光产额和PSD性能进行了对比测量。选择这种处理方式是为了评估其耐久性,并证明基于PU的材料的坚固性。

部分内容摘要

基于PU的闪烁体样品的生产

基于PU的M600和M700闪烁体样品是在拉皮斯坎系统(前身为Target Systemelektronik)位于伍珀塔尔的生产基地内部制造的。
制备M600时,将30 wt%的PPO(2,5-二苯氧唑)和0.2 wt%的Bis-MSB(1,4-双(2-甲基苯乙烯)苯)完全溶解在树脂成分中,然后加入固化剂,并在搅拌下使反应混合物均匀。最终得到的配方为

结果与讨论

本研究的结果展示在图4至图7和表2中。
图4显示了EJ-276D、M600和M700闪烁体出色的中子-伽马区分能力,而常见的EJ-200的PSD性能则较为粗糙(但仍然可以观察到)。这些数据是在老化之前的测量结果。显然,M700在中子-伽马区分方面表现最佳,在200 keV以下达到了大于2的FOM,并且即使在较高能量下也能保持良好的区分能力(FOM > 1.5)

基于PU的闪烁体的应用

基于PU的闪烁体,尤其是最新的M700版本,是适用于中子或双粒子(中子和伽马射线)成像器的理想材料,因为它们结合了良好的PSD性能和机械坚固性及耐久性。符合NOVO3设计要求的条形M600和M700闪烁体已经生产出来[18],该探测器阵列可用于癌症治疗中的中子和伽马射线同时成像[16],并将接受进一步测试

结论

本文比较了两种基于聚氨酯的闪烁体材料——较老的M600和较新的M700,以及具有中子-伽马区分能力的最新商业材料Eljen EJ-276D。M700提供了最佳的PSD性能,光产额与EJ-276D相当,但其光脉冲的衰减时间更短。这使其适用于高频率应用。本研究中采用的加速老化过程

数据可用性

数据可应要求提供。

作者贡献声明

托尔斯滕·邓内巴克(Torsten Dünnebacke):撰写 – 审稿与编辑,方法论。马丁·克鲁尔斯(Martin Kreuels):撰写 – 审稿与编辑,方法论。冈特拉姆·保施(Guntram Pausch):撰写 – 审稿与编辑,初稿撰写,概念化。法尔科·舍尔温斯基(Falko Scherwinski):撰写 – 审稿与编辑,方法论。奥尔加·迈亚茨卡(Olga Maiatska):撰写 – 审稿与编辑,初稿撰写,方法论,概念化。尤尔根·R·斯坦(Jürgen R. Stein):撰写 – 审稿与编辑,初稿撰写,可视化,监督,软件,形式分析,

未引用参考文献

[19]。

利益冲突声明

所有作者均受雇于拉皮斯坎系统有限公司(Rapiscan Systems GmbH),该公司拥有M600/M700的生产技术。

写作过程中使用生成式AI和AI辅助技术的声明

本论文的撰写过程中未使用任何生成式AI或AI辅助技术。

利益冲突声明

? 所有作者均受雇于拉皮斯坎系统有限公司(Rapiscan Systems GmbH),该公司拥有M600/M700的生产技术。如果还有其他作者,他们声明没有已知的可能影响本文工作的财务利益或个人关系。
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