浓度波动对无序合金材料性能的影响

《Science China-Physics Mechanics & Astronomy》：Effect of concentration fluctuations on material properties of disordered alloys

合金带隙计算中特殊准随机结构（SQS）方法因局部浓度涨落导致缺陷类似构型（如纯AX或BX区域）被忽略，致使理论值显著低估实验值。本研究提出密度态拟合（DOSF）方法，从主导的多数构型提取带隙，有效解决无序半导体合金电子结构计算难题，为类似局域波函数依赖性材料性质提供新思路。

　　

摘要

将合金化合物AX与另一种化合物BX进行合金化，是一种广泛用于调节材料性能的方法。对于无序合金而言，由于缺乏周期性，计算和研究其材料性能一直具有挑战性。为此，人们开发了特殊准随机结构（SQS）方法，并将其广泛用于解决这一问题：该方法通过将平均原子相关函数与理想随机合金的原子相关函数相匹配，从而能够准确预测宏观材料性能（如总能量和体积）。然而，在_xB_1?x合金中，统计上允许的局部浓度波动可能会导致类似缺陷的少数配置出现，例如在极端情况下出现类似体材料的AX或BX区域。如果这些配置没有得到正确处理，可能会严重影响某些材料性能的计算结果（例如半导体带隙），从而导致理论与实验之间的显著差异。以带隙为例，我们证明了在标准SQS计算中，当增大SQS单元尺寸以改进结构模型，并将带隙传统地定义为最低未占据态与最高占据态之间的能量差时，计算得到的合金带隙可能会被显著低估。这是因为罕见事件可能会导致波函数局域化，并成为决定“带隙”的主导因素，这与实验结果不符。为与实验结果保持一致，我们指出应使用态密度拟合（DOSF）方法从多数配置中提取合金的带隙。这种DOSF方法解决了长期以来在计算无序半导体合金电子结构时遇到的问题。类似的方法也应被开发出来，用于处理那些依赖于合金局域化波函数的材料性能。