近年来，由于独特的纳米纤维网络结构、可调的孔隙率和优异的柔韧性，静电纺丝水凝胶纤维膜在柔性电子、组织工程和膜工程领域展现了广泛的应用前景[[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8]]。然而，目前静电纺丝纤维膜面临一个共同问题：随机且连接不良的纤维排列导致其机械性能较弱。这一缺陷严重限制了它们在复杂应力场景（如动态能量收集和可拉伸设备）中的应用，甚至在反复变形下可能导致设备结构失效[[9], [10], [11]]。
传统的解决方法主要是通过化学交联剂增强纤维间的界面结合强度，或引入不可降解的纳米填料（如碳纳米管和石墨烯）来改善机械性能[[12], [13], [14], [15], [16]]。例如，宋等人使用戊二醛进行化学交联，制备了最大抗拉强度为14 MPa、断裂伸长率为175%的PVA基纤维膜，但制备过程中使用了有毒的戊二醛[[17]]。王等人将木质素纳米颗粒（LNP）添加到PVA中，通过氢键作用使抗拉强度提高了44.2%，但断裂伸长率低于15%，限制了其实际应用[[18]]。此外，化学交联还会影响生物材料在自然环境中的降解能力[[19]]。这些方法都需要引入外源性物质，导致有毒残留物、环境不可持续性或机械性能不平衡，这与绿色能源材料的核心目标相悖。仿生结构设计为解决这一矛盾提供了新的途径[[20,21]]。在自然界中，蜘蛛网的节点加固机制表明，多尺度物理交联网络可以有效分布应力并抑制裂纹扩展。然而，现有技术通常依赖于复杂的设备或精确的参数控制[[22,23]]，这使得大规模应用变得困难。如何通过绿色工艺在不引入化学添加剂或纳米填料的情况下提升纤维膜的机械性能仍是一个挑战。此外，现有的仿生纤维膜设计大多局限于单一功能[[24,25]]，缺乏绿色能源转换和被动冷却能力的协同整合。同时，关于长期户外使用过程中的结构稳定性数据不足，阻碍了机械性能、功能、环境可持续性和稳定性之间的协同统一。引入多功能离子为优化仿生纤维网络的界面相互作用提供了一种有效策略。正如我们之前的研究报道[[26]]，Zr??通过与生物基聚合物的羟基/氨基基团的配位交联，构建了“软硬链互穿”的分子网络，显著增强了机械强度、表面电荷密度和光学性能，为多功能材料设计提供了可行的方法。
近年来，由于天然可再生性、高比强度和丰富的表面官能团，纤维素纳米纤维（CNF）被视为增强绿色材料的理想候选材料[[27]]。CNF表面的高密度羟基使其能够通过氢键物理相互作用与聚合物基体形成网络。这种非化学交联加固机制避免了传统方法的缺点，如交联剂带来的残留毒性或纳米填料的不可生物降解性[[28], [29], [30]]。例如，先前的研究表明，引入CNF可以通过界面氢键和物理缠结提高纤维膜的应力传递效率。然而，性能提升仍受到静电纺丝过程中纤维松散无序排列的限制——尽管CNF可以填充孔隙并形成局部加固点，但整体网络支持的缺乏仍导致机械性能不足。因此，通过环保工艺调节纤维排列并激活CNF与基体之间的协同加固效应成为解决这一问题的潜在方法。
本研究摒弃了传统方法，提出了一种“湿度编程”方法。通过精确控制静电纺丝环境中的相对湿度（RH），使CNF-PVA纤维在沉积过程中原位融合，形成类似蜘蛛网的纤维锚定网络（FAN）。这一策略摒弃了传统的化学修饰方法，仅依靠环境湿度介导的物理交联网络。FAN结构具有三个关键优势：首先，锚定点作为应力传递枢纽，使局部载荷在整个网络中均匀分布，从而使纤维膜的最大断裂伸长率达到76%，抗拉强度达到5.7 MPa；其次，环境湿度是唯一的调控参数，无需任何化学交联剂或纳米填料，确保了材料的生物降解性；最后，FAN结构同时优化了纤维膜的电荷迁移能力和光热调节性能，使其在可降解摩擦电纳米发电机（BD-TENG）和被动日间辐射冷却（PDRC）应用中表现出色。基于此，本研究在机械性能、能量转换和环保性方面实现了协同提升。该纤维膜可通过简单的溶解-重新纺丝循环回收超过六次，并在50天内完全降解。
本研究不仅提出了一种新的纤维膜结构设计方法，还揭示了环境条件调节在绿色材料制造中的作用：通过利用湿度这一“天然工具”，可以在纳米尺度上精确调控材料性能，为优化水凝胶纤维膜的机械性能提供了新的见解。此外，通过应用验证，证明了其在能源、环境保护和智能材料方面的实际价值，为下一代绿色功能材料的发展指明了新方向。
