《Applied Radiation and Isotopes》：Investigation of alpha-particles interaction with zirconium: Cross-section measurements and isomeric cross-section ratios
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通过α粒子诱导反应对天然锆进行活化，成功生产了99Mo、93mMo等放射性同位素，并利用EMPIRE和TALYS模型进行理论验证，发现部分参数需要优化。采用富集96Zr靶可提高99Mo纯度，为小规模生产提供新途径。
A. Elbinawi|B.M. Ali|Aya M. Zaghloul|M. Al-Abyad|F. Ditroi|Nermin El-anwar
埃及原子能管理局核研究中心实验核物理系，开罗13759
摘要
本研究利用堆叠箔活化技术研究了α粒子对天然锆的轰击反应，以产生99Mo、93mMo、95mNb、95gNb和97gNb，重点关注96Zr(α,n)99Mo反应。虽然α粒子辐照天然锆是一种直接的生产方法，但其产率较低且存在放射性杂质，限制了其实际应用。相比之下，使用富集的96Zr靶材可以生产出放射化学纯度的99Mo。尽管通过这种方法的产率仍显著低于反应堆或质子/氘核轰击法，但96Zr(α,n)99Mo反应的高放射化学纯度和良好的靶材特性使其成为局部或小规模生产99Mo/99mTc的潜在选择。所研究反应的理论计算使用了EMPIRE 3.2.3和TALYS-2.0代码进行。对于医学上重要的放射性同位素99Mo，也使用这两种代码进行了理论建模，并对选定的输入参数进行了初步探索，以改善与实验数据的一致性。尽管进行了这些改进，但仍存在一些差异，表明可能需要进一步优化模型参数和输入数据。92Zr(α,p)反应的异构体截面比也进行了测量和分析。实验数据及理论计算表明，随着能量的增加，反应机制从复合核转变为非平衡态。
引言
放射性核素在快速发展的核医学领域中发挥着至关重要的作用，其生产和应用对于诊断和治疗程序至关重要。鉴于对高纯度医学放射性同位素的需求不断增加，以及传统反应堆生产方式的局限性（如基础设施老化、供应中断和扩散问题（Ferrucci等人，2022年；IAEA，2013年），回旋加速器已成为高效按需生成同位素不可或缺的工具。
因此，研究带电粒子引发的核反应的产生截面对于优化辐照参数和确保高纯度放射性同位素的可靠供应至关重要（Uddin等人，2008年）。此外，经过理论核反应模型验证的可靠激发函数测量对于有效的核数据评估和医学同位素生产技术的进步也至关重要（Al-Abyad等人，2012年）。
锆是核技术中的关键材料，用作燃料棒的包壳和反应堆的结构部件。其低中子吸收截面有助于保持中子经济性，而高熔点（约1855°C）、优异的耐腐蚀性和在辐照下的机械稳定性使其能够承受极端反应堆条件（Coleman，2023年；Lamarsh和Baratta，2022年）。这些特性也使锆成为带电粒子辐照的有希望的目标，特别是在用于大规模生产放射性同位素的高电流回旋加速器中。
天然锆（天然组成：90Zr: 51.45%，91Zr: 11.22%，92Zr: 17.15%，94Zr: 17.38%，96Zr: 2.8%）的活化截面在科学和工业上具有重大意义。锆的活化可以产生多种具有医学应用的放射性核素，包括用于成像、治疗和生物医学研究的同位素（Timchenko等人，2024年）。其中，99Mo（半衰期T1/2 = 65.94小时）尤为重要，因为它会衰变为99mTc（半衰期T1/2 = 6.01小时），后者是全球约80%的核医学程序中使用的最常用同位素（Hagiwara等人，2018年；Murata等人，2019年；NEA，2019年）。传统上，99Mo是在反应堆中生产的，但其局限性促使人们探索替代生产方法，包括使用质子、氘核和α粒子对富集靶材的活化（Tárkányi等人，2019年；Pupillo等人，2015年）。其中一种方法是96Zr的α粒子活化，这为生产99Mo提供了一条有前景的途径。这种方法越来越受到关注，以解决反应堆的局限性（Hagiwara等人，2018年；Hamad等人，2022年；Kiss等人，2021年；Murata等人，2019年；Pupillo等人，2014年；Villa等人，2020年）。
此外，α粒子在天然锆中引发的核反应还能产生其他具有医学和工业应用的放射性核素。95gNb（半衰期T1/2 = 34.99天）适用于白蛋白放射性标记，特别是在监测胃肠道蛋白质丢失的研究中（Jeejeebhoy等人，1968年），而其异构体95mNb（半衰期T1/2 = 3.61天）具有适合临床成像的特性（Ando和Ando，1990年）。此外，97Nb（半衰期T1/2 = 74分钟）和95Nb也被用于分离化学的发展以及去污因子的测定（Radchenko等人，2012年）。
然而，报告的截面值存在高达两倍的显著差异，这突显了需要更精确和可靠的实验数据。此外，准确确定异构体截面比（ICSRs）对于优化辐照参数、最大化产率和确保异构体对的放射性核素纯度至关重要。在这方面，我们测量了natZr(α,x)93mMo、96Zr(α,n)99Mo、natZr(α,x)95m,gNb和94Zr(α,p)97gNb反应的产生截面，以及95m,gNb异构体对的异构体截面比。
本研究旨在提供天然锆上α粒子引发反应的产生截面和异构体截面的新测量结果，特别关注96Zr(α,n)99Mo反应。实验数据与EMPIRE 3.2.3和TALYS-2.0代码的预测结果进行了比较，通过初步探索选定的核反应模型进行了对比。这一初步的理论研究旨在为核数据库提供有价值的信息，从而支持反应堆设计、医学同位素生产规划和其他应用核技术的改进。
实验技术
本研究使用的靶材是六片厚度为25微米的高纯度天然锆箔，由Goodfellow（英国）提供，与同样由Goodfellow提供的两片厚度为12微米的高纯度天然钛箔交错排列。钛箔用作α粒子束的监测器和能量衰减器。采用了众所周知的堆叠箔技术（Qaim等人，2002年）在ATOMKI MGC-20回旋加速器的外部束线上进行辐照
核模型计算
核反应模型结合了各种理论方法来模拟复杂的反应机制，在实验数据有限或不可用的情况下提供有价值的见解。这些模型需要通过不断与实验数据进行验证，以评估其预测准确性并改进基础核反应代码。核模型的准确性和可靠性可以通过两种方法进行评估：首先，直接将其预测结果与实验数据进行比较结果与讨论
利用堆叠靶材活化技术确定了核反应natZr(α,x)93mMo、96Zr(α,n)99Mo、natZr(α,x)95m,gNb和94Zr(α,p)97gNb的实验截面数据。所得的激发函数分别展示在图2、图3、图6、图7和图9中，并与先前发表的实验数据进行了对比（Hagiwara等人，2018年；Hamad等人，2022年；Kiss等人，2021年；Levkovski，1991年；Murata等人，2019年；Pupillo等人，2014年；Vega Vedoya等人，1981年；Villa放射性同位素产率
利用当前实验结果和文献数据，通过α粒子活化natZr产生了99,93mMo、95m,g,97gNb放射性核素的总产率。这些计算考虑了使用SRIM-2013代码（Ziegler等人，2010年）评估的α粒子在natZr中的阻止能力和射程。实验激发函数使用TableCurve 2D软件（版本5.01）进行了拟合。对于99Mo，采用的拟合曲线来自之前的不同99Mo生产途径的比较
用20-30 MeV的α粒子以100 μA的束流辐照富集的96Zr靶材24小时，可产生总活度为4-5.4 GBq的99Mo。这种方法的显著优势在于没有放射性钼杂质，因为涉及的核反应产生了稳定的同位素97Mo和98Mo。因此，无需长时间冷却即可进行化学分离，从而加快了处理速度。然而，这些稳定同位素的共生产结论
本研究对通过α粒子在锆靶材上引发的放射性核素（99Mo、93mMo、95mNb、95gNb和97gNb）的产生截面进行了实验和理论研究。获得的实验数据结合使用EMPIRE 3.2.3和TALYS-2.0代码的理论计算，为这些关键同位素的反应机制提供了有价值的见解，并优化了生产产率。
放射性同位素99Mo的半衰期
CRediT作者贡献声明
M. Al-Abyad：撰写——审稿与编辑、可视化、验证、监督、资源管理、项目实施、方法论、研究、数据分析、概念化。F. Ditroi：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、可视化、验证、监督、资源管理、项目实施、方法论、研究、资金获取、数据分析、概念化、数据管理、软件。Nermin El-anwar：初稿撰写、可视化、验证
未引用的参考文献
IAEA，2023年；Otuka和Takács，2015年。利益冲突声明
? 作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：B. M. Ali报告称得到了Balassi研究所的财务支持。A. Elbinawi报告称得到了科学研究与技术学院的财务支持。如果还有其他作者，他们声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本报告的工作致谢
我们想感谢Balassi研究所-匈牙利奖学金委员会办公室、匈牙利科学院的核研究所（ATOMKI）以及埃及科学研究与技术学院（ASRT）对这项工作的慷慨支持。此外，我们还要感谢Debrecen回旋加速器的工作人员和操作员在辐照方面提供的宝贵帮助。最后，我们特别感谢核研究所
