《Journal of Building Engineering》：Valorisation of Clay Mine Waste as a Precursor for Low Carbon Alkali Activated Bricks
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本研究利用低级高岭土粘土（LC）及飞灰（FA）、矿渣硅酸盐水泥（GGBS）和石灰石（LS）优化配比，开发出低碳碱激发砖（AAB），通过控制养护温度和时间实现高效固化，抗压强度达15 MPa，吸水率低于8%，较传统砖减少65%以上碳排放及能源消耗，并通过微观结构分析验证其可行性。
阿哈迈德·沙里夫（Ahamed Sharif）| 拉蒂什·库马尔·潘查拉蒂（Rathish Kumar Pancharathi）| 拉梅什·纳亚卡（Ramesh Nayaka）| 迪拉杰·古普塔（Dhiraj Gupta）
印度特伦甘纳邦瓦兰加尔国家技术学院（National Institute of Technology Warangal），土木工程系，邮编506004
摘要
碱激活砖（Alkali Activated Bricks, AAB）是一种有前景的低碳替代品，可以替代传统的烧制黏土砖。然而，其可持续性往往受到激活剂使用效率低下以及对稀缺前驱体依赖的限制。本研究评估了使用低品位高岭土（Low-grade Kaolinite Clay, LC）作为AAB生产的主要前驱体的可行性，同时结合使用粉煤灰（Fly Ash, FA）、粒化高炉矿渣（Ground Granulated Blast Furnace Slag, GGBS）和石灰石（Limestone, LS）。混合设计旨在在不同固化条件下最小化激活剂浓度并优化前驱体比例。含有50% LC、25% FA、15% LS和10% GGBS的混合物表现出最佳性能，具有较高的抗压强度和较低的水分吸收率。较高的固化温度通过加速地质聚合物化显著增强了强度发展。在50°C下烘烤24小时被证明是有效的，但常温固化仍然是低能耗的砖生产替代方案。微观结构分析证实形成了C-A-S-H和N-A-S-H凝胶，形成了致密的基质，其中LC既作为微观填料又作为表面活性前驱体与其他前驱体协同作用。可持续性评估表明，与烧制黏土砖相比，所开发的砖可以减少超过65%的碳排放和隐含能量。这些砖符合印度标准对一级砖的要求，展示了LC作为可持续前驱体的潜力，并实现了低能耗的砖生产。
引言
全球住房和基础设施行业的前所未有的增长，特别是在像印度这样的发展中国家，导致了建筑材料的广泛消耗和自然资源的不可持续利用。砖是全球建筑的基本单元，年产量达1.5万亿块，其中中国和印度分别贡献了约67%（约1万亿块）和17%（约2500亿块）[1]。由于对住房和基础设施需求的增加，预计这些数字在未来几年还会继续增长。尽管有多种类型的砖可供选择，但由于易于获取和完善的制造基础设施，烧制黏土砖仍然是最广泛使用的类型[2]。烧制黏土砖的生产由于在高温窑炉中燃烧低品质燃料而造成严重的空气污染。仅印度每年通过砖生产就排放近1.3亿吨二氧化碳[1][3]。同样，水泥生产也占全球二氧化碳排放量的大约7-8%，使得基于水泥的砖在环境上不可持续[4][5]。虽然存在如FA砖这样的环保替代品，但它们仍然需要10-20%的水泥或需要高能耗的高温固化[6]。因此，减少烧制黏土砖和水泥混凝土砖的使用对于降低砖生产中的能源消耗和排放至关重要。
碱激活材料（Alkali Activated Materials, AAM）提供了一种替代方案，这是一种由非晶态铝硅酸盐前驱体和碱性激活剂组成的无水泥粘合系统，可形成硬化的聚合物粘合剂[7][8]。在此过程中，碱性溶液破坏Si-O-Si和Al-O-Si键，从前驱体中释放出铝酸盐和硅酸盐单体。这些单体进一步缩合形成铝硅酸盐聚合物网络，从而形成硬化凝胶[9]。根据前驱体的组成，高钙系统会形成钙铝硅酸盐水合物（C-A-S-H），而低钙系统则生成钠铝硅酸盐水合物（N-A-S-H）凝胶[10]。由于较低的二氧化碳排放、较低的能量需求以及工业副产品的利用，AAM被认为是传统粘合剂的可持续和耐用的替代品[11][12][13]。许多研究人员尝试使用传统前驱体（如metakaolin（MK）、粉煤灰（FA）、粒化高炉矿渣（GGBS）等来开发碱激活砖（AAB）[14][15][16][17]。然而，其中一些材料的可用性有限，并且它们在结构级混凝土中的应用价值大于在砖生产中的应用。
黏土是天然存在的富含铝硅酸盐的材料，储量丰富，可用作AAB的前驱体[18]。多项研究探讨了使用黏土和工业废弃物生产砖的方法，这些方法主要依赖于热处理而非碱激活。先前的研究报道了在砖生产中加入FA、GGBS、农业废弃物灰烬、水处理厂污泥、城市污泥、纸浆残渣等无机材料，所有这些过程都需要在900°C或更高的温度下进行窑烧或烧结[19][20][21][22][23]。相比之下，使用低能耗方法（如碱激活）从黏土和工业废弃物生产砖已被证明是可持续的。
一些最近的研究专注于开发基于黏土的AAB。在一项研究中，使用黏土作为惰性填料开发了一种基于黏土-FA的地质聚合物。研究了碱性激活剂浓度、激活剂用量和固化条件的影响。进一步发现，4300°C的热输入（通过在60-75°C下固化48-72小时）有利于早期强度的发展。过高的热固化会降低地质聚合物的性能[24]。在另一项研究中，通过改变FA含量（从0%到100%）并在70°C下固化24小时，然后在110°C下再固化24小时，开发了黏土-FA地质聚合物砖。研究发现，当黏土中替代30-60%的FA，使用14M NaOH和Na2SiO3/NaOH比为2.5时，适用于承重墙应用[25]。该研究进一步扩展到通过压力成型生产砖，并优化了成型压力。观察到随着成型压力从0-20 MPa的增加，AAB的强度呈指数级增长[18]。Yaseen等人开发了一种基于黏土的AAB，其中加入了FA和甘蔗渣灰（SCBA）以及10M NaOH和Na2SiO3/NaOH比为1的混合物。他们发现黏土/(FA+SCBA)比例为50/50时，机械性能和耐久性最佳。此外，露天自然固化的砖比密封在塑料中的样品表现出更好的强度[26]。
尽管砌体单元的强度要求相对较低（即10-15 MPa）[18][24][25][26]，但大多数现有的AAB研究仍依赖于高浓度的碱性激活剂和高温固化。此外，砖的配方中含有大量的前驱体，填料较少，通常激活剂与粘合剂（A/B）的比例为0.4-0.6，导致激活剂需求增加。这导致了宝贵资源的浪费和高二氧化碳排放，因为激活剂在AAB成分中碳足迹最高[27]。此外，高碱含量可能导致AAB出现耐久性问题，如碱渗出和泛碱现象。关于低激活剂用量、高填料含量和低能耗固化方法的基于黏土的AAB配方的研究较少。此外，这些系统中强度发展和微观结构演变的基本机制尚不完全清楚，这突显了开发可持续AAB的重要研究空白。
在这种背景下，本研究旨在利用废弃黏土和工业副产品开发低能耗的AAB配方。本研究使用的黏土是从陶土矿获得的废弃土壤，其中含有少量的高岭石矿物，以下简称为低品位高岭土（LC）。为了减少激活剂的使用，前驱体含量固定为25%，惰性骨料占75%。通过在受控的烘烤和常温空气固化条件下，优化LC、FA、GGBS和石灰石（LS）作为前驱体，并以沙子作为惰性填料，开发了AAB。研究目标如下：
•在碱激活系统中利用LC，以最低的激活剂含量生产砖。
•优化前驱体混合物和固化条件中的FA、GGBS和LS含量，以实现低能耗的砖生产。
•研究并验证所开发砖的机械性能和耐久性，同时进行相关的微观结构研究。
•通过估算二氧化碳排放和隐含能量来评估所开发AAB的可持续性。
该研究提供了关于AAB的发展和性能测试的见解，以及相关的微观结构研究和可持续性评估，为传统砖提供了一种潜在的替代方案。
材料与方法
低品位高岭土（LC）、FA、GGBS和LS用作粘合剂系统的前驱体，河沙用作细骨料。这些前驱体通过氢氧化钠颗粒、水和硅酸钠的碱性溶液进行激活。该方法包括六个阶段：i) 原材料的表征，ii) 粘土含量和碱性激活剂浓度的优化，iii) 碱激活砖（AAB）的前驱体和固化条件的优化，iv) AAB的浇铸和测试
原材料表征
所有原材料的粒径分布及其粒径参数以及SSA如图2所示。LC的中位粒径（D50）为8.67 μm，这是由于其中含有细小的黏土和淤泥颗粒；而FA的D50最高，为35.67 μm。LC的粒径范围从0.6 μm到超过100 μm，显示出大颗粒杂质的影响，但90%的颗粒粒径低于45 μm。GGBS和LS的粒径范围处于中间值
结论
本研究使用陶土矿废料和工业副产品开发了新型的碱激活砖（AAB）。根据混合物的强度和吸水率，优化了黏土和激活剂的浓度，以及FA、GGBS、LS和固化条件。按照标准生产和测试了砖的性能。通过FTIR、XRD和SEM-EDS分析了砖的微观结构和化学相。
作者贡献声明
拉蒂什·库马尔·潘查拉蒂（Rathish Kumar Pancharathi）：撰写 – 审稿与编辑、监督、资源管理、概念构思。阿哈迈德·沙里夫（Ahamed Sharif）：撰写 – 原稿撰写、可视化、验证、方法论、调查、数据分析、概念构思。迪拉杰·古普塔（Dhiraj Gupta）：调查、数据管理。拉梅什·纳亚卡（Ramesh Nayaka）：撰写 – 审稿与编辑、监督
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
资金来源
本研究未从公共、商业或非营利部门的资助机构获得任何特定资助。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
作者衷心感谢海得拉巴国际先进粉末冶金与新材料研究中心（ARCI）在材料粒径分析方面的支持。作者感谢IIT Hyderabad在材料XRF分析方面的支持。作者还感谢NIT Warangal的中央研究仪器设施（CRIF）在XRD、FTIR和SEM分析方面的支持。
