数值分析了气溶胶-辐射-云相互作用对中国京津冀地区和长江三角洲地区在PM2.5与O3复合污染事件期间对地表臭氧的影响

《Atmospheric Research》：Numerical analysis of aerosol-radiation-cloud interactions impacts on surface ozone during PM 2.5-O 3 compound pollution episodes in the Beijing-Tianjin-Hebei and Yangtze River Delta, China

气溶胶-辐射和气溶胶-云相互作用对PM2.5-O3复合污染的影响分析。研究采用WRF-Chem模型模拟四次事件，发现两者均削弱日间地表辐射，但空间效应差异显著：北京-天津-河北（BTH）气溶胶-辐射相互作用（ARI）更强，而长江三角洲（YRD）气溶胶-云相互作用（ACI）更突出。结果揭示，严格减排可能通过降低PM2.5间接增强O3生成，尤其在晴朗天气下需加强O3前体物控制。

　　

作者：赵宇、高毅、徐立人、张美根、杨子宁

中国科学院大气物理研究所大气环境与极端气象国家重点实验室，北京 100029

摘要

近年来，尽管实施了人为排放控制措施，但气溶胶-云相互作用（ACI）对臭氧（O₃）浓度的定量影响仍不明确。本研究利用北京师范大学版本的WRF-Chem模型和内置的集成过程速率（IPR）分析方案，研究了气溶胶-辐射相互作用（ARI）和ACI在四次PM_2.5-O₃复合污染事件期间对O₃浓度的影响（事件1：2019年7月19日至26日；事件2：2020年4月25日至5月2日；事件3：2020年9月20日至26日；事件4：2022年9月20日至29日），这些事件发生在京津冀地区（BTH）和长江三角洲（YRD）。研究发现，ARI和ACI都会降低白天的地表向下短波辐射（SWDOWN），但它们的空间影响存在差异：ARI在BTH的影响更强（2–89?W?m^?2），而在YRD的影响较弱（1–42?W?m^?2）；相比之下，ACI在YRD的降低幅度更大（2–89?W?m^?2），而在BTH则为1–45?W?m^?2）。这种SWDOWN的减少打破了近地面能量平衡，导致2米高度的温度降低、湿度升高、对流减弱以及行星边界层高度（PBLH）下降。对于液态水路径，ACI使其增加（4–128?g?m^?2），远大于ARI引起的减少量（2–34?g?m^?2）。ARI和ACI都会增加PM_2.5浓度，但同时降低O₃水平。在四次污染事件的所有监测点平均来看，ARI在BTH使PM_2.5浓度升高了6.1?μg?m^?3（15.7%），而在YRD这一增幅更为明显（7.0?μg?m^?3，16.6%）。ARI引起的O₃浓度降低在BTH为4.6?μg?m^?3（5.4%），在YRD为2.3?μg?m^?3（2.9%）；ACI在YRD的降低幅度更大（4.9?μg?m^{?3?31D]），同时增加了前体物质（NO_x、NO_y和VOCs）的浓度，这表明光解速率和化学反应的抑制是O₃浓度降低的主要原因，IPR分析也证实了这一点。IPR结果还表明，垂直混合通过促进O₃向中间高度的传输，从而降低了地表O₃浓度。研究结论认为，在未来严格的排放控制下，PM_2.5的减少可能会削弱ARI和ACI的影响，从而在晴朗或轻度云层的天气条件下增加O₃浓度。因此，加强O₃前体的控制并优化区域联合预防机制对于应对这一风险至关重要。}

引言

大气污染物在改变辐射能量平衡方面起着关键作用，进而引发复杂的相互作用，影响气象条件（Gray等人，2010年；Yi?it等人，2016年）。这一过程在中国尤为明显，快速的工业化和城市化导致了空气质量的严重恶化。然而，随着“大气污染防治行动计划”（2013–2017年）及后续政策的实施，该国的空气污染状况发生了显著变化。大气环境已从以PM_2.5（空气动力学直径小于或等于2.5微米的颗粒物）为主转变为多污染物共存，其特征是复杂的PM_2.5-O₃复合污染模式（Zhao等人，2018年；Wang等人，2020年；Yang等人，2022年）。这种转变带来了前所未有的挑战，因为PM_2.5和O₃的形成机制和时空特征各不相同。PM_2.5主要来源于直接排放和在静止气象条件下的二次气溶胶形成，而O₃则是通过氮氧化物（NOx）和挥发性有机化合物（VOCs）的光化学反应生成的。理解这些新兴的多污染物协同作用对于制定有效的空气质量改善策略至关重要，特别是考虑到它们对排放控制和气候反馈机制的不同响应。

短寿命区域气溶胶的气候影响主要通过两种途径实现：气溶胶-辐射相互作用（ARIs；Satheesh和Krishnamoorthy，2005年）和气溶胶-云相互作用（ACIs；Martin和Leight，1949年；Lohmann和Feichter，2005年），这两种作用通常通过协同效应发挥作用（Haywood和Boucher，2000年；Sud和Walker，1991年）。ARI通过散射和吸收太阳辐射来改变大气热力学（McCormick和Ludwig，1967年）。ACI通过调节云凝结核（CCN）和冰核（IN）的可用性来改变云的微物理性质，从而影响云的反照率、云寿命和降水效率（Twomey，1977年；Albrecht，1989年）。这些相互作用形成了反馈循环，对地表大气污染的发展过程产生了显著影响（Li等人，2020年；Gao等人，2022a）。

气溶胶与气象要素之间存在强烈的相互作用，这在很大程度上影响了地表污染（Gao等人，2015a；Ding等人，2016年；Z. Li等人，2017年；Zhao等人，2023年；He等人，2023年；Li等人，2024年；Lu等人，2024年；Lu等人，2025年）。这些研究揭示了气溶胶-气象反馈的相似物理机制。在这一过程中，气溶胶通过散射和吸收减弱太阳辐射，导致地表冷却。这种冷却抑制了行星边界层（PBL）的发展，增强了大气稳定性，进而进一步捕获气溶胶，使其在地表附近的浓度增加，增幅可达30%。

气溶胶对O₃浓度的影响体现在多个方面。大量观测和建模研究证实，气溶胶的消光效应可以通过降低光解速率来影响O₃水平（Xing等人，2017a；Zhao等人，2021a；Gao等人，2022b；Gao等人，2023年；Yang等人，2022年；Yang等人，2024年）。例如，Zhao等人（2021a，2021b）的观测分析表明，光解速率与气溶胶光学厚度（AOD）之间存在对数关系，指出近年来中国PM_2.5浓度的显著下降促进了O₃的光化学生成。同样，Yang等人（2024年）报告称，2013年至2017年间中国东部气溶胶直接辐射效应的减弱使夏季O₃浓度增加了0.81?ppb，其中气溶胶消光作用贡献了55.6%。

一些研究量化了ARI对O₃浓度的影响。Xing等人（2017a）使用双向耦合的气象和大气化学模型WRF-CMAQ发现，1月份，气溶胶的直接影响（ADEs）通过改变大气动力学和光解速率，使中国各地地表1小时O₃的最大浓度（DM1 O₃）降低了39?μg?m^?3。Qu等人（2023年）发现，气溶胶降低了地表光解速率J[O¹D]和J[NO₂，导致VOC敏感地区的O₃浓度下降，NO_x敏感地区的O₃浓度略有增加，并间接影响了O₃浓度和大气氧化能力。Gao等人（2022a）发现，气溶胶通过ARI影响光解速率，不仅在地表，而且在整个白天的PBL范围内降低了中国中部的O₃浓度。通过对四次复合污染事件的模拟研究，Yang等人（2022年）发现，考虑ARI的影响时，气象要素的变化和光化学反应的减弱可以改变O₃浓度，其中气溶胶-光解相互作用（API）是主导因素。Zhao等人（2023年）指出，中国当前的大气污染控制措施通过减少PM_2.5排放，增强了气体光解，从而提高了区域氧化能力，导致O₃浓度上升。然而，大多数这些研究仅关注了ARI对O₃的影响，而没有探讨在PM_2.5-O₃复合污染条件下ARI和ACI的协同效应。

本研究使用WRF-Chem模型量化了2019年4月19日至26日、2020年4月25日至5月3日、2020年9月20日至26日以及2022年9月20日至30日这四次PM_2.5-O₃复合污染事件期间，ARI/ACI对地表O₃的单独和联合影响。我们利用WRF-Chem模型中内置的集成过程速率（IPR）分析方法，分析了ARI和ACI对O₃浓度中物理和化学过程贡献的影响。所选事件是在中国实施空气污染防治行动计划后的双重高污染事件，旨在提供有关后续排放控制策略效率及空气质量变化决定因素的见解。

第2节描述了模型配置、实验设计、观测数据集和IPR方法。第3节介绍了模型验证，第4节展示了结果和讨论，第5节总结了主要发现和结论。

模型配置和排放

非静力天气研究和预报（WRF）模型包含多个动态核心和物理参数化方案选项，能够模拟各种空间和时间尺度的大气过程（Skamarock等人，2008年）。WRF-Chem（https://ruc.noaa.gov/wrf/wrf-chem/）是WRF模型的化学版本（Grell等人，2005年），它促进了痕量气体、颗粒物和气象之间的相互作用模拟

模型评估

模型结果合理地再现了观测到的气象和化学变量，为评估气溶胶对PM_2.5和O₃浓度的影响提供了基础。本节使用的模拟结果来自BASE实验。图2和图3展示了关键气象参数、PM_2.5和O₃浓度的模拟与观测结果对比，相应的统计分析结果见表S1–2。

结果

本节量化了ARI和ACI对地表臭氧浓度的影响，特别强调了它们在中国东部PM_2.5-O₃复合污染事件期间的协同效应。采用了中国国家环境空气质量标准（NAAQS；网址：http://www.mee.gov.cn，最后访问日期：2025年6月2日），该标准规定了日均PM_2.5浓度>?>?35?μg?m^?3和日均8小时平均O₃浓度>?>?100?μg?m^?3的阈值

结论

本研究利用北京师范大学版本的WRF-Chem模型，研究了2019年7月19日至26日（事件1）、2020年4月25日至5月2日（事件2）、2020年9月20日至26日（事件3）以及2022年9月20日至29日（事件4）期间，ARI和ACI对京津冀地区和长江三角洲PM_2.5-O₃复合污染事件期间PM_2.5和O₃浓度的影响。设计了三项敏感性实验来量化ARI和ACI的单独和联合效应。模型有效模拟了这些过程

CRediT作者贡献声明

赵宇：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 初稿，可视化，方法论，调查，正式分析，数据管理，概念化。高毅：撰写 – 审稿与编辑，监督，项目管理，方法论，概念化。徐立人：监督，项目管理，概念化。张美根：撰写 – 审稿与编辑，监督，项目管理，方法论，概念化。杨子宁：撰写 – 审稿与编辑，方法论。

未引用的参考文献

郭建平、邵佳，2022年

作者声明

作者声明没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文的研究工作。

致谢

本研究得到了国家重点研发计划（2022YFC3701203，2022YFC3701200）的支持。

本研究还得到了国家关键科学技术基础设施项目“地球系统数值模拟设施”（EarthLab）[编号2025-EL-PT-001041]的支持。