《Nature Communications》：Non-cascade random walks in solid-state high harmonic generation
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为实现紧凑、高稳定性的固态信息处理光子平台，研究人员针对传统线性光随机行走系统需级联实现、限制集成化的问题，开展了基于固态高次谐波光谱（high-harmonic spectroscopy）的光轨道角动量（OAM）空间非级联随机行走研究。结果表明，晶体非线性使多光子同时转换为一系列具有不同颜色、其OAM分布由晶体对称性决定的高次谐波，揭示了高次谐波产生中光子自由度的动力学可自然构架为超快、高维的随机行走。
随机行走，无论是经典的还是量子的，都为搜索算法和信息处理开辟了新的可能性。在光子领域，线性光子系统凭借其灵活的可调谐性和多重自由度，已成为实现随机行走的高效载体。然而，一个潜在的瓶颈限制了其向更广泛应用场景的推进：传统的实现方式通常需要“级联”式的架构，即通过多个分立的光学元件或波导按顺序连接来构建随机行走路径。这种级联方式不仅增加了系统的复杂性和体积，也对集成光子电路的实现构成了挑战，难以满足未来对紧凑、高稳定性信息处理平台的迫切需求。
那么，能否找到一种方式，绕开复杂的级联结构，在固态材料内部直接实现一种高效、高维度的光子随机行走呢？发表在《Nature Communications》上的这项研究给出了肯定的答案。研究人员将目光投向了固态高次谐波产生（high-harmonic generation， HHG）这一非线性光学过程。他们创新性地利用固态高次谐波光谱（solid-state high-harmonic spectroscopy），在光的轨道角动量（Orbital Angular Momentum， OAM）空间演示了一种非级联的、高维度的随机行走。其核心在于，晶体的非线性响应允许将多个输入光子“同时”转换为一系列具有不同颜色（即不同谐波阶次）的高次谐波光子，而这些新生谐波光子的OAM分布，并非随意产生，而是由晶体本身的对称性精确决定。这一过程本身就构成了光子在其OAM自由度上的动力学演化，研究人员发现，这种动力学可以很自然地用“超快、高维随机行走”的框架来理解和描述。这项工作不仅为理解高次谐波产生中的复杂光子行为提供了新视角，更重要的是，它为实现基于固态材料的、无需复杂级联的紧凑型光子信息处理平台铺平了道路。
为开展此项研究，作者主要运用了以下几个关键技术方法：首先是固态高次谐波光谱技术，用于激发和探测晶体中的非线性光学响应；其次是轨道角动量（OAM）光场的产生与调控技术，用以制备具有特定拓扑荷的涡旋光作为激发光源；第三是涉及晶体对称性分析与选择，选取具有特定空间群对称性的晶体材料（如氧化锌ZnO）作为非线性介质；研究还包含了高次谐波的空间与频谱分辨测量，通过光谱仪和成像设备同时解析产生谐波的波长（颜色）和空间模式（OAM状态）；最后，通过理论建模，将实验观测到的OAM分布与基于晶体对称性和非线性光学选择定则的随机行走模型进行比对与验证。
研究结果
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晶体非线性驱动OAM转换：研究人员利用飞秒激光脉冲激发固态晶体（如ZnO），观察到高次谐波的产生。关键发现是，产生的各阶谐波（如三次、五次、七次谐波等）并不简单地继承驱动光的OAM，而是呈现出由晶体对称性支配的、复杂的OAM分布。这直接证明了晶体非线性本身能够作为驱动光子在不同OAM态之间“行走”的引擎。
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非级联与高维特性：与需要多个步骤级联的传统系统不同，本研究中的随机行走过程发生在单次非线性相互作用中。多个输入光子通过非线性混频被“同时”转换为不同阶次的谐波光子，每个谐波对应一个特定的OAM输出组合。由于谐波阶次（颜色维度）和OAM态（拓扑荷维度）均可取多个值，这使得整个随机行走发生在由颜色和OAM共同张成的高维态空间中。
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对称性决定行走规则：研究明确揭示了晶体点群对称性在随机行走中的决定性作用。它规定了哪些OAM转换（即从驱动光的OAM态到各谐波的OAM态）是允许的，哪些是禁止的。例如，在具有六重旋转对称性的晶体中，观察到了OAM变化以6为模的规律。这相当于为随机行走制定了物理的“步长”和“路径”规则。
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构架为超快随机行走模型：基于实验观测和理论分析，研究人员成功地将高次谐波产生过程中光子OAM的演化动力学，形式化地描述为一个离散的、高维的随机行走模型。该模型的转移概率矩阵由晶体的非线性极化率和对称性共同决定，从而在理论上将复杂的非线性光学过程与抽象的随机行走数学框架联系了起来。
研究结论与讨论
本研究成功地在固态高次谐波产生过程中，发现并实验演示了一种非级联、高维度的光随机行走，其发生场所是光的轨道角动量空间。核心结论是，晶体材料的非线性响应与其固有的空间对称性相结合，能够天然地、在一次超快相互作用中，实现光子在不同颜色和不同OAM态之间的复杂跃迁，这一动力学过程完全符合随机行走的数学模型。
这项工作的意义深远。首先，在基础科学层面，它为理解强场激光与物质相互作用、特别是高次谐波产生这种极端非线性过程中的角动量守恒与转移提供了新的物理图像，将复杂的多光子过程纳入了随机行走这一普适性极强的理论框架。其次，在技术应用层面，它提出并验证了一条全新的路径来实现集成光子信息处理。该方法摆脱了对分立元件级联的依赖，所有“计算”或“随机行走”操作都在一块微小的晶体内部以光速完成，这极大地提升了系统的紧凑性、稳定性和运行速度。研究人员展望，这种基于固态高次谐波的平台有望被进一步开发，用于模拟复杂量子行走、实现新型光子计算范式以及构建高维度的光通信编码方案，从而推动固态非线性光子学在下一代信息处理技术中的应用。
