《Nature Communications》:Anapole-state-enhanced 2D chiral photodetector operating in the near-infrared second window
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本文针对二维材料光电探测器在近红外二区(NIR-II)窗口效率低下的问题,研究人员巧妙结合等离子体激元超表面、高阶多极子(特别是阿纳极态)与二维过渡金属硫族化合物异质结,实现了室温下高效的光电探测与显著的手性光电响应。其响应度在1550 nm处高达1.35 A/W,比传统基底上的器件提升约5×104倍,为NIR-II生物成像、通信和片上光谱传感提供了创新平台。
在光电探测领域,尤其是面向生物医学成像、光通信和微型化传感应用时,近红外第二窗口(NIR-II, 1000-1700 nm)的光具有组织穿透深、散射弱等独特优势,因此备受青睐。然而,要在这个波段实现高效、灵敏且集成的光电探测并非易事。传统的硅基探测器在NIR-II波段的效率会急剧下降,而新兴的二维材料,如过渡金属硫族化合物(TMDCs),虽然前景广阔,但其固有的带隙限制了其对长波长光的直接吸收。为了突破这一限制,科学家们通常借助双光子吸收(TPA)过程,利用材料中丰富的激子共振来扩展探测波长。但遗憾的是,即使利用了共振非线性光学效应,双光子吸收的转换效率通常仍然很低,这成为了二维材料迈向高性能NIR-II光电探测器道路上的一块绊脚石。
那么,有没有一种方法,既能充分利用二维材料的优势,又能极大地提升其在NIR-II波段的光电转换效率呢?为了回答这个问题,一支研究团队在《自然·通讯》(Nature Communications)上发表了一项创新研究。他们不再局限于单纯的材料工程,而是转向了纳米光子学领域,设计了一个精妙的“光电协同”系统。具体来说,他们将一种由二硫化钼/二硒化钨构成的TMDC异质结(MoS2/WSe2heterostructure)与一个特制的等离子体激元超表面(plasmonic metasurface)集成在一起。这个超表面的核心奥妙在于,它被设计成可以支持高阶的多极子共振,特别是被称为“阿纳极态”(anapole state)的特殊电磁模式,以及准连续域束缚态(quasi-bound states in the continuum)。这些模式能够将光场极大地局域和增强在超表面结构内部及其周围,恰好与覆盖其上的二维异质结区域重叠。
这项研究的巧妙之处在于实现了双重增强机制。首先,MoS2/WSe2异质结本身具有层间激子共振,能够有效吸收特定波长的光。其次,更重要的是,等离子体激元超表面在共振时会产生大量的“热载流子”(hot carriers),这些高能电子可以高效地注入到相邻的二维材料中,直接贡献于光电流的生成,从而绕过了双光子吸收效率低的瓶颈。通过精心优化超表面的几何设计,研究团队使器件在1550 nm波长的响应度达到了惊人的1.35 A/W。这一数值比生长在普通二氧化硅/硅(SiO2/Si)基底上的同种MoS2/WSe2异质结器件高了约5万倍(5 × 104times),充分证明了超表面增强策略的巨大威力。
不仅如此,由于他们所设计的超表面结构本身打破了镜面对称性,这使得整个器件能够区分不同“手性”的光——即左旋圆偏振光和右旋圆偏振光,从而实现了手性光电响应。实验测得的最大手性鉴别比达到了7.2,这意味着器件对一种圆偏振光的响应强度是对另一种的7.2倍。这一特性对于开发新型的圆偏振光探测器、在芯片上进行物质的手性分析等应用至关重要。
概括而言,作者开展这项研究主要运用了以下几个关键技术方法:一是纳米结构的制备与集成,包括等离子体激元金纳米棒超表面的设计、加工,以及二维TMDC材料(MoS2和WSe2)的机械剥离与异质结的精准堆叠转移;二是先进的光学表征与测量,利用光谱系统对超表面的光学响应(如反射谱)和阿纳极态等模式进行表征,并搭建光电流测试系统,在室温下对集成器件进行波长依赖、功率依赖及偏振依赖的光电性能测试;三是理论模拟与分析,通过时域有限差分法(FDTD)等数值模拟手段计算超表面的电磁场分布、多极子分解以及光吸收增强因子,为实验现象提供理论支撑。
以下是根据原文结构对研究结果的简要归纳:
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等离子体激元超表面的设计与表征
研究人员设计并制备了一种基于金纳米棒阵列的非对称等离子体激元超表面。通过反射光谱测量和时域有限差分法(FDTD)模拟,证实该结构在近红外波段支持多重共振模式,特别是通过多极子分解分析,明确了其中存在的阿纳极态和准连续域束缚态,这些模式能有效局域和增强光场。
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MoS2/WSe2异质结的光学与电学性质
对转移至超表面上的二维MoS2/WSe2异质结进行了基本表征。光致发光(PL)光谱显示了层间激子的存在,其共振能量与超表面的设计波段相匹配,为两者协同作用奠定了基础。电学测量确认了异质结形成了有效的p-n结,具备光伏效应。
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超表面增强的光电探测性能
这是研究的核心发现。在1550 nm激光照射下,集成在超表面的异质结器件展现出极高的光电响应。其响应度在最优偏压下达到1.35 A/W,比在普通SiO2/Si基底上的对照器件提升了约5个数量级。功率依赖性和波长依赖性的测试表明,该增强主要源于超表面共振导致的热载流子注入效应,而非传统的双光子吸收。
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手性光电响应
得益于超表面结构固有的手性(打破镜面对称),该器件表现出了对入射光圆偏振态的选择性响应。在不同圆偏振光(左旋与右旋)照射下,光电流存在显著差异,最大手性鉴别比达到7.2。这一特性将光电探测功能扩展到了手性光学领域。
研究的结论与讨论部分强调,这项工作成功地将高性能等离子体激元超表面与二维TMDC异质结相结合,创造了一种新型的NIR-II光电探测器。其意义在于:第一,通过引入阿纳极态等高阶电磁模式并利用热载流子注入机制,从根本上解决了二维材料在NIR-II波段探测效率低的关键难题,实现了响应度的数量级提升。第二,通过结构设计自然地引入了手性光电功能,实现了光探测与偏振态分辨的集成,为开发多功能集成光子器件提供了新思路。第三,所有工作均在室温下进行,且材料与半导体工艺兼容,展示了该平台在未来生物医学无创深层成像、高速光通信以及微型化片上光谱与手性传感等实际应用中巨大的潜力和可行性。