通过引入无序结构调节Nb_xSn纳米晶薄膜的超导性能

《Journal of Alloys and Compounds》：Tuning of superconducting properties with disorder in Nb xSn nanocrystalline thin films

纳米晶Nb3Sn薄膜的化学计量比与厚度对超导性能的影响研究表明，Sn富集薄膜（x=2.5）在11 nm厚度处发生无序诱导绝缘态转变，而近化学计量比薄膜（x=3）在6 nm处出现转变。磁学测量显示 disorder参数≈0.4时接近安德鲁斯局域化，且Sn富集薄膜表现出更显著的超流弹性模量抑制。

　　

马赫什·普贾里（Mahesh Poojary）|维什瓦纳德·巴图拉（Vishwanadh Bathula）|亚什·库马尔（Yash Kumar）|阿马尔·维尔马（Amar Verma）|埃克塔·卡丹（Ekta Kadam）|桑吉塔·博斯（Sangita Bose）

印度孟买大学（University of Mumbai）物理科学学院，UM-DAE基础科学卓越中心，卡利纳校区（Kalina Campus），桑塔克鲁兹E（Santacruz E），邮编400098

摘要

纳米晶超导薄膜为研究无序性、颗粒度与维度之间的相互作用提供了极佳的平台。在本研究中，我们考察了两系列Nb_xSn薄膜：一组接近化学计量比（x = 3），另一组略微富含Sn（x = 2.5）。这些薄膜是通过直流磁控溅射法沉积在Si（100）基底上的。两组薄膜均呈现纳米晶形态，其中富含Sn的薄膜具有更小的晶粒尺寸和更颗粒化的微观结构。随着薄膜厚度的减小，两种系列的超导转变温度均出现下降现象。值得注意的是，对于富含Sn的薄膜，这一转变发生在大约11纳米的厚度处——约为化学计量比薄膜的两倍。最薄薄膜的无序参数（$k\_F\; \backslash approx\; 0.4$）表明其接近安德森局域化（Anderson localization）区域。磁输运测量结果显示，这种从三维到二维的转变强烈依赖于薄膜的化学计量比。此外，在富含Sn的薄膜中观察到超流刚度的显著抑制，这进一步证实了本研究中发现的结构-性质关联。这些工作突显了化学计量比控制的无序性在调节颗粒化Nb_xSn薄膜超导性中的关键作用。

引言

尽管纳米晶或颗粒化超导薄膜（GSFs）已经研究了数十年[1]，[2]，[3]，[4]，[5]，[6]，[7]，但由于它们展现出新的量子现象以及在量子电路中的潜在应用[12]，[13]，[14]，[15]，[16]，[17]，最近再次引起了人们的兴趣[8]，[9]，[10]，[11]。这类系统的特点是存在由绝缘或弱导电基质分隔的小超导颗粒或岛屿，颗粒间的区域充当隧穿屏障，有效地形成了约瑟夫森结（Josephson junctions）网络⁶。因此，这类系统的超导状态不仅受单个颗粒内在性质的影响，还受它们之间耦合的影响。调节颗粒尺寸和颗粒间耦合已被证明可以调制超导性，如在颗粒化铝薄膜中观察到的超导“穹顶”效应[18]，[19]，[20]。GSFs中也可能出现多个重入电阻态，这受到超导颗粒大小和分布的影响[21]，[22]。这些现象可归因于电子-电子相互作用或弱局域化[23]，[24]。此外，在颗粒较大且颗粒间耦合适中的系统中，超导波动（SFs）也可能起重要作用。此外，颗粒尺寸的减小会导致无序性的增加，从而显著影响超导性质。在无序薄膜中，超导转变温度（T_c）随着无序性的增加而降低，在无序性足够强时，超导性可能会完全被抑制。此外，无序性还被证明可以驱动量子相变（QPTs），例如超导体-绝缘体转变（SIT）或超导体-金属转变（SMT）^24,[27]，尤其是在超薄薄膜中。这些转变在多种系统中都有观察到，通常根据其潜在机制进行分类，可能是“费米子”（Fermionic）或“玻色子”（Bosonic）起源[28]，[29]。因此，GSFs的超导性质往往受到颗粒度、无序性和低维度的复杂相互作用的影响。

Nb₃Sn是一种II型超导体，具有高达18 K的临界温度（T_c）和30 T的上临界磁场（H_c2）[30]。除了在高场磁体中的应用外，Nb₃Sn还应用于超导射频（SRF）腔体[31]，其中在铜或铌基底上生长的薄膜用于制造具有高质量（Q）因子的腔体[32]。作为一种被广泛研究的系统[33]，Nb₃Sn薄膜已经过大量研究，以探讨其超导性质如何随薄膜厚度变化[34]，特别是关注技术相关的参数，如H_c2和临界电流密度（J_c）[35]，[36]。研究表明，超导性常常受到薄膜组成、形态和应变的影晌[37]，[38]。然而，化学计量比控制的无序性对纳米晶或颗粒化Nb₃Sn薄膜超导性质演变的影响仍很大程度上未被探索。无序性是否能够驱动SIT/SMT，或者在颗粒化Nb₃Sn薄膜中引起从三维（3D）到二维（2D）行为的转变，对于这一传统的超导系统来说仍然是一个开放且有趣的问题。

在本研究中，我们通过直流磁控溅射法在Si（100）基底上生长了两系列Nb_xSn薄膜，其Nb:Sn组成比不同：一组接近化学计量比（x = 3），另一组略微富含Sn（x = 2.5）。在第一组（x = 3）中，超导性可维持到6纳米的厚度；而在第二组（x = 2.5）中，绝缘状态的转变发生在更高的厚度（约11纳米），这突显了过量Sn导致的无序性增强作用[39]。全面的结构和形态表征显示薄膜具有纳米晶特性，两组薄膜的晶粒尺寸均在10至40纳米之间。然而，对于富含Sn的薄膜，最薄样品中的颗粒间区域明显更宽，表明颗粒间耦合减弱。此外，磁阻测量和H–T相图显示了无序性依赖的3D-2D转变。对于第二组薄膜，即使在23纳米的厚度下，也观察到了超流刚度（J_s）的显著抑制，从而证实了无序性增加对超流密度和超导性质的影响。这些结果突显了组成、厚度和无序性在调控Nb_xSn薄膜超导性中的共同作用。虽然降低维度可以增强超薄薄膜中的量子波动，但偏离化学计量比会导致额外的无序性，从而在相对较大的厚度下抑制超导性。我们的比较研究为理解组成无序性如何控制纳米晶Nb_xSn薄膜的临界厚度和超导稳健性提供了新的见解。

实验细节

实验方法

使用直流磁控溅射法从单个Nb₃Sn靶材生长了两系列Nb_xSn薄膜（组别x = 3和x = 2.5）。溅射沉积在Excel Instruments开发的定制腔室内进行。沉积过程中使用了商业采购的纯度为99.9%的Nb?Sn靶材。首先优化了基底（Si（100）、MgO（100）的选择、基底温度（约800°C）和沉积功率（120 – 190 W）等参数。

结果与讨论

图3(a)-(b)分别展示了两种系列薄膜在零磁场下，不同厚度下的电阻R_sq（T）随温度的变化情况。在两组薄膜中，T_c均随厚度减小而单调下降，这与无序性的增加一致。此外，较厚薄膜的超导转变仍然清晰可见，而在较薄薄膜中观察到转变宽度变宽。相比之下，非化学计量比的Nb_2.5Sn系列（第二组）显示出更快的T下降趋势。

结论

我们系统研究了厚度和化学计量比对纳米晶Nb_xSn薄膜超导性质的影响。接近化学计量比（x = 3）和富含Sn（x = 2.5）的薄膜均表现出随厚度减小而T_c单调下降的趋势，这与无序性增强和颗粒间耦合减弱一致。然而，富含Sn的薄膜在相对较大的厚度下显示出超导性的显著抑制，表现出绝缘行为。

作者贡献声明

维什瓦纳德·巴图拉（Vishwanadh Bathula）：方法论、形式分析、数据整理。亚什·库马尔（Yash Kumar）：数据整理。阿马尔·维尔马（Amar Verma）：数据整理。马赫什·普贾里（Mahesh Poojary）：撰写——初稿、方法论、研究、形式分析、数据整理。埃克塔·卡丹（Ekta Kadam）：数据整理。桑吉塔·博斯（Sangita Bose）：撰写——审阅与编辑、撰写——初稿、验证、监督、资源协调、项目管理、资金获取、数据整理、概念构思。

利益冲突声明

作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：桑吉塔·博斯报告称获得了印度科技部（Ministry of Science & Technology）的财政支持。如果还有其他作者，他们声明没有已知的可能影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

SB感谢印度科技部（DST）纳米项目（授权号：DST/NM/TUE/QM-8/2019(G)/3）和原子能部（DAE）的支持。此处展示的所有实验测量及分析工作均由M. P.在S. B的监督下完成。一些初步测量由Y. K完成。薄膜的广泛形态和结构表征工作由V B完成。A.V.和E.在薄膜生长和测量方面提供了偶尔的帮助。