《Journal of Membrane Science》:Highly Permeable and Ultra-Selective Polyamide Nanofiltration Membrane with Nanoconfined LDH-Embedded Composite Structure for Enhanced Water Purification
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催化聚酰胺纳滤膜通过层状双氢氧化物纳米受限空间提升高级氧化工艺的脱盐与污染物降解性能,实现高水通量(34.8 L/(m2·h·bar))和离子选择性,同时高效降解莠去津(k=0.034 min?1),优于常规系统。
慧文|刘志宇|曲伟|陈杰保罗
深圳大学化学与环境工程学院,中国深圳学园大道1066号
摘要
将聚酰胺纳米滤膜(PA-NF)与高级氧化工艺相结合的反应性纳米过滤(NF)系统,被认为是一种同时降解新兴有机污染物和进行海水淡化的有前景的方法。然而,其性能受到催化活性有限、传质障碍以及渗透性与选择性之间权衡的制约。在此,我们通过引入层状双氢氧化物(LDH)中间层开发了一种高性能的催化PA-NF膜,旨在在膜内部结构中创建纳米限制空间,以增强氧化剂的活化和传质效果。研究发现,通过限制胺类物质的扩散可以有效调控界面聚合过程,从而形成一层薄而无缺陷的PA层,实现快速的水分传输和精确的离子选择性。过氧单硫酸盐的纳米限制作用显著提高了氧化剂的传递效率和电子转移效率,加速了自由基的生成。因此,这种带有催化LDH中间层的PA-NF膜表现出高水通量(34.8 L/(m2·h·bar))和优异的离子选择性,同时在天然有机物和离子干扰的存在下,能够以0.034 min?1的速率常数实现接近100%的阿特拉津降解,远优于非限制系统。这项工作为下一代反应性NF技术以及可持续的水和废水处理材料设计提供了更好的解决方案。
章节摘录
引言
工业污染加剧了淡水资源的短缺问题,进一步恶化了全球水资源危机[1]、[2]、[3]。新兴有机污染物(EOPs)和各种盐类的存在限制了水回收技术的广泛应用。聚酰胺纳米滤膜(PA-NF)技术是一种相对成熟且经济高效的高盐水处理方法[4]、[5]、[6]。尽管它可以在一定程度上去除EOPs,尤其是在高浓度情况下
材料与方法
材料与化学品。哌嗪(PIP)和三甲基氯(TMC)单体购自TCI(中国上海)。六水合硝酸钴(Co(NO?)?·6H?O)、氯化铝(AlCl?)、碳酸钠(Na?CO?)、氢氧化钠(NaOH)、戊二醛(GA,50 wt%溶于H?O)、乙醇(EtOH,>99.7%)、甘油(92 Da)、无水D-(+)-葡萄糖(180 Da)、蔗糖(342 Da)、D-(+)-棉子糖五水合物(504 Da)和二甲基甲酰胺(DMF)均购自Macklin(中国上海)。
CoAl-LDH纳米片的形态与性质
扫描电子显微镜(SEM)图像显示,制备的CoAl-LDH纳米片具有明显的层状六边形结构,CoAl-LDH粉末呈现粉红色(图1b)。X射线衍射(XRD)图谱(图1c)显示衍射峰分别对应于Miller指数(003)和(006),在2θ = 11.6°和23.4°处,这与模拟的XRD图谱以及之前关于嵌入CO?2?阴离子的CoAl-LDH纳米片的研究结果一致[24]。此外,中间层的间距(d)也得到了验证
结论
本研究设计、制备、评估并优化了一种具有优异渗透性和选择性的PA-NF膜,同时具备独特的纳米限制催化功能。在纳米级的LDH中间层中,由于纳米限制效应,过氧单硫酸盐(PMS)得到了显著活化,从而成功实现了阿特拉津(ATZ)的快速降解。亲水性的CoAl-LDH涂层提高了基底表面的亲水性,增强了其吸水和储存能力。
作者贡献声明
陈杰保罗:撰写 – 审稿与编辑、监督、资源调配、研究、资金获取。刘志宇:撰写 – 审稿与编辑、研究。曲伟:撰写 – 审稿与编辑、研究。慧文:撰写 – 初稿撰写、方法设计、研究、数据分析、概念构思
利益冲突声明
? 作者是该期刊的编委会成员/主编/副主编/特邀编辑,未参与本文的审稿或发表决定。
? 作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系:
致谢
本研究得到了Jing-Jin-Ji区域综合环境改善-国家科技重大项目(2025ZD1204700)的支持。