MoS?/Fe?O? Janus复合膜的光催化性能及其在太阳能驱动下的界面蒸发过程，用于废水处理

《Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry》：Photocatalytic performance and solar interfacial evaporation of MoS 2/Fe 3O 4 Janus composite membrane for wastewater treatment

本研究开发了一种基于MoS?/Fe?O?异质结的Janus复合膜，集成太阳能驱动蒸发与光催化降解功能，实现97%的抗生素降解效率，蒸发速率达2.179 kg·m?2·h?1，光热转换效率96.2%，并通过磁分离技术实现催化剂回收，为复杂污染水体 simultaneous净化与产水提供新方案。

　　

王楠|刘宇轩|王彦青|李继炎|梁伟东

兰州理工大学石化工程学院，中国甘肃省兰州市朗公坪路287号，邮编730050

摘要

太阳能界面蒸发在海水淡化和废水处理领域具有巨大的潜力，用于生产清洁水。然而，传统的蒸发器受到蒸发效率低和无法同时降解有机污染物的限制。为了解决这些问题，本研究开发了一种高效的Janus复合膜，结合了太阳能驱动的界面蒸发和光催化降解功能。通过水热法将Fe?O?粉末负载到MoS?纳米花上，制备了MoS?/Fe?O?（MFe）异质结。利用磁导向界面聚合技术，将MFe定向固定在聚氯乙烯/聚对苯二甲酸乙二醇酯（PVC/PET）基底表面，制备出Janus结构的复合膜（PVC/PET-MFem）。实验结果表明，在可见光照射下，PVC/PET-MFem在1小时内对四环素（TC）的降解效率达到97%，并且经过五次循环后仍保持96%的催化活性。此外，该膜的蒸发速率为2.179 kg·m?2·h?1，光热转化效率为96.2%。户外测试进一步验证了该膜在自然阳光下的优异稳定性和处理废水的显著能力。这项研究有效地将高效水净化与有机污染物的光催化降解相结合，为从受污染的水源中生产清洁水提供了一种有前景的方法。

引言

随着全球工业化的快速发展，环境污染变得越来越普遍和严重[1]，[2]。其中，由有机污染物引起的水污染已成为全球可持续发展的主要障碍[3]，因为太阳能和水等丰富的清洁能源和基本资源具有巨大的增长和利用潜力[4]，[5]。太阳能驱动的界面蒸发技术因其高能量效率、简单的设备设计和低运行成本而在淡水生产领域受到了广泛关注[6]，被认为是解决全球水资源短缺危机的实际方案[7]，[8]。然而，处理过的水体中经常含有抗生素[9]和染料[10]等有机污染物。这些污染物不仅会导致蒸发膜表面污染，缩短其使用寿命并降低蒸发效率，还会降低产水的质量，严重限制了该技术的实际应用。目前大多数主流太阳能蒸发器仅专注于生产淡水，而忽略了同时去除有机污染物的需求。这一缺陷显著限制了它们处理复杂污染水源的效果。界面蒸发的有机污染物去除能力有限，但可以与其他处理技术（如吸附[11]和高级氧化工艺[12]）结合使用。作为典型的先进氧化工艺，太阳能驱动的光催化[13]，[14]，[15]与太阳能驱动的界面蒸发具有很高的兼容性，因此开发一种同时实现水净化和淡水生产的集成系统成为环境工程中的关键挑战。

关于界面蒸发与光催化技术的结合，研究人员已经进行了相关讨论[16]，[17]，[18]。然而，该领域的主要挑战在于选择和制备具有优异光催化活性[19]，[20]，[21]、高光热转化效率[22]，[23]和优异稳定性的复合载体[24]。MoS?是一种典型的层状过渡金属硫化物，具有丰富的表面吸附位点，其优异的电子传输性能可以有效加速光生载流子的分离和迁移[25]。此外，其强大的化学稳定性确保了在复杂水环境中的长期性能，使其成为构建光催化系统的理想基底材料[26]。通过构建基于MoS?的异质结，可以更好地修改其电子结构，显著提升光催化性能[27]。例如，Li等人[28]使用水热法制备了花状TiO?/MoS?异质结光催化剂，在可见光照射下1.5小时内对罗丹明B（RhB）的降解效率达到90.1%。Krishna等人[29]通过原位氧化聚合和水热反应合成了聚苯胺Pani/MoS?双功能催化剂，该材料在80分钟内对Cr(VI)的还原率达到67.03%，在酸性条件（pH 3）下去除率进一步提高至73.60%。

MoS?具有优异的光催化活性，但其单组分结构通常使其在许多应用中仅限于光催化功能。然而，当与多功能复合材料结合时，基于MoS?的混合物可以实现光催化和光热性能的协同整合[30]。Fe?O?是一种成本低廉且易于大规模生产的黑色立方氧化铁，具有特定优势：一方面，其表面的Fe2?/Fe3?价态循环可以产生许多表面缺陷，有效防止光生电子-空穴对的重结合，从而提高光催化效率[31]，[32]；另一方面，Fe?O?具有优异的磁响应性，可实现材料的磁分离和回收，解决了传统粉末光催化剂难以回收且容易引起二次污染的问题[33]。此外，Fe?O?具有高太阳吸收率，其纳米结构具有抗反射效应和界面热局部化特性，使其成为太阳能驱动界面应用的理想光热材料[34]。例如，Eduardo等人[35]通过机械球磨制备了BiFeO?/Fe?O?异质结，在可见光照射下，10 mg/L亚甲蓝溶液的降解时间仅为40分钟，比纯BiFeO?快7倍；加入H?O?后，亚甲蓝可在10分钟内完全降解。更重要的是，MoS?和Fe?O?的结合显示出协同净化的潜力。例如，Hu等人[36]制备的MoS?/Fe?O?/Fe?O?复合材料在120分钟内对20 mg/L罗克沙酮的去除效率达到96.15%，对总砷的去除效率达到88.95%。然而，大多数现有研究仅将两者用于催化降解或蒸发，未能有效结合MoS?的光催化性能与Fe?O?的高效光热转化和磁响应能力，从而限制了它们在同时净化和生产受污染水源的淡水方面的应用。

为了解决上述研究空白，本研究介绍了一种基于MFe异质结的Janus复合膜制备方法，重点使用磁导向技术实现太阳能驱动的界面蒸发和光催化降解的结合功能。在本研究中，MoS?纳米花作为基底材料，通过溶胶热法和模板法负载Fe?O?纳米颗粒来构建MFe异质结光催化剂。随后，利用磁导向界面聚合技术[37]将MFe选择性地负载到PVC/PET基底表面，形成具有多孔结构的Janus复合膜。这种设计使MFe同时提供光催化活性位点和光热转化中心，同时通过调控膜两侧的亲水/疏水界面特性，提高水的传输效率和界面热稳定性。本研究提出了一种新的材料设计概念和技术支持，为实现复杂污染水源的同时净化和淡水生产提供了可能，具有在废水处理和海水淡化领域的应用前景。

材料

聚氯乙烯（PVC）、七钼酸铵四水合物（(NH?)?Mo?O??·4H?O）、氢氧化钠（NaOH）、N-二甲酰氨基丙胺（DMAC）、十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）和十六烷基三甲基氯化铵（CTAC）由上海麦克莱恩生化科技有限公司提供。乙醇（C?H?OH）购自天津大茂化工试剂厂。硫代乙酰胺（TAA）、七水合硫酸亚铁（FeSO?·7H?O）和丙酮（C?H?O）由国药化工试剂公司提供

结果与讨论

使用SEM对制备的MFe异质结、MoS?纳米花和Fe?O?粉末进行了形态表征，结果如图3(a)所示。MoS?纳米花呈现出层状交错堆叠结构，形成明确的圆形纳米花状结构，符合预期形态[41]。图3(b)展示了Fe?O?粉末的SEM图像[42]，显示出较小的颗粒尺寸，有利于均匀负载

结论

本文以MoS?纳米花为基底，通过模板法负载Fe?O?粉末来构建MFe异质结。Fe?O?的添加不仅拓宽了光谱吸收范围，还通过界面电子转移增强了氧化还原活性。利用磁力引导的界面聚合技术，将MFe直接沉积在PVC/PET基底表面，形成具有亲水基底和疏水表面的Janus复合膜。这种设计

CRediT作者贡献声明

王楠：撰写——初稿撰写、可视化处理、验证、方法学设计、概念构思。刘宇轩：撰写——审稿与编辑、验证、项目管理、数据整理。王彦青：资源调配、项目管理、方法学设计、数据分析。李继炎：指导监督、资源调配、数据整理。梁伟东：撰写——审稿与编辑、资源调配、项目管理、资金筹措、概念构思。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究工作。

致谢

作者感谢国家自然科学基金（项目编号：52366006）、甘肃省教育厅工业支持项目（项目编号：2024CYZC-19）、兰州市创新创业人才项目（项目编号：2023-RC-11）以及甘肃省高校教师创新基金（项目编号：2025A-028）的支持。