《Materials Today Physics》：Synergistic Carrier and Phonon Engineering in n-type Mg
3(Sb,Bi)
2 via Silver Co-Doping
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Mg3Sb2基材料通过Ag掺杂与微结构调控协同工程，实现电子与声子传输的解耦。Ag掺杂降低缺陷散射，提升载流子迁移率至2倍，同时形成Ag-Bi/Te多尺度缺陷结构使晶格热导率显著下降。优化成分Mg3.19Ag0.01Sb1.5Bi0.485Te0.015在673K时ZT达1.78，平均ZT值298-673K间为1.28。
王丹|赵鹏|王秉浩|赵海东|宋爱华|陈晨|沈涛|李航|李鹏辉|徐军|朱莉|胡文涛|徐波|田永军
高压科学中心（CHiPS），中国燕山大学亚稳态材料科学技术国家重点实验室，秦皇岛066004
摘要
基于Mg3Sb2的Zintl化合物在可持续的中温热电领域具有巨大潜力，但电输运参数与热输运参数之间的强耦合常常限制了其性能的提升。本文提出了一种结合银（Ag）的策略，以协同优化n型Mg3Sb1.5Bi0.49Te0.01中的电子和声子输运。在Mg亚晶格中微量掺入银可以减少与缺陷相关的散射，从而增强载流子输运；HAADF-STEM/TEM分析显示位错密度显著降低，晶格有序性得到改善，这两者共同使霍尔迁移率提高了约两倍。同时，富含银和铋的纳米沉淀物分别在基体和晶界处形成，形成了多尺度缺陷结构，大幅降低了晶格的热导率。通过进一步调节Te含量来调控载流子浓度，最终得到最优组成为Mg3.19Ag0.01Sb1.5Bi0.485Te0.015，其在673 K时的最大热电势（ZT）达到1.78，298–673 K范围内的平均热电势为1.28。这项工作表明，通过杂价掺杂与微观结构工程相结合，可以有效解耦输运性质，显著提升基于n型Mg3Sb2材料的热电性能。
章节摘录
引言
热电材料能够实现热能与电能之间的直接转换，在废热回收和固态冷却应用中具有巨大潜力[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]。热电材料的转换效率由无量纲优值ZT = S2F0F3T/F0EA决定，其中S为塞贝克系数，F0F3为电导率，T为绝对温度，F0EA为总热导率（F0EA =
结果与讨论
首先分析了合成的Mg3.2-xAgxSb1.5Bi0.49Te0.01（x = 0, 0.005, 0.01, 0.015）样品的晶体结构，以确认其相纯度及银的掺入效果。X射线衍射（XRD）图谱（图1a）显示，球磨粉末和烧结块体的主要峰均对应于Mg3Sb2（JCPDS 71-0404），未检测到其他次要相。代表性样品Mg3.19Ag0.01Sb1.5Bi0.49Te0.01的XRD图谱经过Rietveld精修后得到
结论
总结来说，我们通过创新的Ag/Te共掺杂策略开发出了一种高性能的n型Mg3Sb1.5Bi0.5热电材料，成功解耦了电子输运与热输运性质。银的掺入通过提高霍尔迁移率增强了电输运性能，这归因于缺陷相关散射的减少——尤其是位错密度的显著降低和晶格有序性的改善（通过HAADF-STEM/TEM验证）。此外
材料合成
按化学计量比称量高纯度Mg（99.9%）、Sb（99.999%）、Bi（99.999%）、Te（99.999%）和Ag（99.99%），制备了Mg3.2-xAgxSb1.5Bi0.5-yTey（x = 0, 0.005, 0.01, 0.015；x = 0.01且y = 0.01, 0.015, 0.02）样品。略微过量添加Mg是为了补偿高温处理过程中的潜在蒸发损失。所有称量和处理操作均在氩气保护的手套箱内进行，氧气浓度低于0.1 ppm
CRediT作者贡献声明
赵海东：方法学研究、数据分析。宋爱华：方法学研究、实验设计。陈晨：实验设计、数据分析。沈涛：方法学研究、数据分析。朱莉：软件开发、数据分析。胡文涛：资源获取、实验设计、数据分析。王丹：论文撰写与审稿、初稿撰写、数据可视化、方法学研究、数据分析。徐波：论文撰写与审稿、资源获取、项目构思。赵鹏：论文撰写与审稿利益冲突声明
作者声明没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。
致谢
本工作得到了国家重点研发计划（2023YFA1406200）、国家自然科学基金（52501294, 52288102）、河北省自然科学基金（E2025203003, E2022203109）以及中国国家机械工业集团有限公司青年科技基金项目（QNJJ-PY-2024-15）的支持。
