《Microchemical Journal》：A tongue-mimicking gel sensor with efficient feature extraction for mechanistic studies of astringency perception
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舌面模拟凝胶传感器通过电化学阻抗谱（EIS）与等效电路模型分析多酚类物质诱导的收敛感动态响应机制，提取恒相位元件参数Q（CPE-Q）作为关键特征，显著提升体外收敛感模拟检测精度。研究建立了结合结构仿生与分子传输机理的信号转导分析模型，为味觉感知机制研究提供新方法。
Jingjing Liu|Shikun Liu|Weijia Li|Hongwei Yu|Dongfu Xu|Tianhui Huang|Yan Zhang|Jiale Kuang
东北电力大学自动化工程学院，吉林，132012，中国
摘要
在味觉感知的研究中，研究人员的目标是通过机器模拟人类舌头的感官过程，并在体外重现味觉功能。基于涩味的感知原理，设计了一种模仿舌头的凝胶传感器，该传感器复制了舌头的组成、成分和交联结构。这种设计使得传感器内部的信号变化能够紧密再现唾液膜的关键分子动态过程，从而实现多酚诱导的涩味的体外模拟。然而，传统的模仿舌头的凝胶传感器分析仅依赖于导电性信号，这不足以全面捕捉感知过程的复杂动态。为了解决这一局限性，深入研究模仿舌头的凝胶传感器内的反应动力学对于更精确地解释口腔涩味感知机制至关重要。因此，开发能够分析动态变化（如系统内的分子识别和信号转换）的特征处理方法已成为一个重要的科学挑战。因此，本研究采用了电化学阻抗谱（EIS）结合凝胶传感器内的信号转导分析来建立等效电路模型。该模型通过组分参数的变化，逐步解释反应动力学。通过对这些参数随涩味化合物浓度变化的分析及其与传感器导电性的相关性研究，提取出常数相位元素参数Q（CPE-Q）的大小作为最重要的特征。CPE-Q的变化反映了其在信号转导和涩味感知中的关键作用，使其成为表征传感器动态响应机制的关键参数。这种新开发的特征选择方法利用CPE-Q参数来全面捕捉与涩味识别相关的动态信息。通过有效克服传统基于导电性测量的信息限制，这种方法显著提高了预测准确性。此外，基于这一进展，本研究建立了一个理论模型，能够系统分析传感器系统中涩味识别背后的分子动力学。该模型将仿生传感信号与生理味觉机制联系起来，为相关领域的机制研究和应用开发提供了新的平台和视角。
引言
除了基本的味觉之外，涩味作为一种对风味感知有重要影响的口腔感觉，在食物和药物摄入的感官体验中也起着重要作用。涩味的研究在生物工程和食品工程等领域具有潜在的应用价值[1]。为此，研究人员开发了用于检测特定物质的电化学传感器，这些传感器可以提供客观准确的结果，以精确预测目标分析物的浓度[2]、[3]、[4]。通过模拟生物结构或直接利用生物元素，并结合化学计量方法，在体外重现生物识别过程和信号转换已成为一种新兴趋势[5]、[6]、[7]。由于涩味是由唾液膜中分泌的蛋白质与单宁之间的不溶性相互作用产物导致的润滑失效引起的[8]、[9]，Yeom和Khan领导的研究团队开发了一种模仿唾液膜的凝胶传感器[10]、[11]。这种受生物启发的凝胶传感器基于离子导电水凝胶。通过利用外部刺激下水凝胶的三维网络中的构象变化以及网络内自由离子的方向迁移，它实现了从分子识别到传感器导电性变化的转变。因此，它不仅模拟了口腔涩味的感知机制，还再现了涩味的信号转导过程。
然而，传统的模仿舌头的凝胶传感器分析方法仅依赖于导电性作为响应信号，这存在固有的局限性。模仿舌头的凝胶传感器的涩味检测是一个复杂的过程，其中包含一系列微观变化，如扩散、涩味物质在水凝胶内的络合以及电荷转移。因此，仅依靠导电性信号不足以阐明传感器内部的复杂相互作用机制，导致一些关键动力学信息的丢失，从而限制了涩味检测的准确性和机制解释的深度。此外，由于凝胶材料、蛋白质和单宁之间的相互作用导致的电极钝化会引入无法消除的冗余信号，使用导电性信号作为输出可能会影响涩味检测的准确性[12]。相比之下，电化学阻抗谱（EIS）作为一种高灵敏度的检测方法，能够捕捉到关于反应动力学的丰富多维信息。通过拟合等效电路模型，EIS能够定量表征分子识别、界面电荷转移和信号转换等动态过程，从而为研究动态响应机制提供了强大的分析工具[13]、[14]、[15]。由于其非破坏性和高灵敏度，EIS已在组织和细胞水平的研究中得到广泛应用，特别是在生物传感和界面过程分析中发挥了重要作用[16]、[17]、[18]、[19]、[20]。通过将EIS与等效电路模型结合应用于模仿舌头的凝胶传感器，出现了一种探测这些系统内部动态过程的有前景的策略。这种方法有效克服了仅依赖导电性信号的局限性，提供了对传感器内部复杂分子相互作用的更深入见解。利用EIS结合等效电路研究模仿舌头的凝胶传感器的内部分子动力学，可以作为一种有效的方法来解决仅依赖导电性信号所带来的局限性。此外，对凝胶内分子传输过程的详细表征有助于减少干扰信号，并提取更准确反映人类感官感知的生理相关数据。
因此，本研究模拟了口腔唾液膜的结构和组成，并开发了一种用于多酚诱导涩味的体外平台的模仿舌头凝胶传感器。基于EIS和传感器内的信号转导机制，建立了等效电路模型。通过分析不同浓度下每个电路组件的响应特性，可以阐明模仿舌头的凝胶传感器的分子相互作用和界面信号转导机制。这种方法能够从响应信号中精确提取有效特征，从而显著提高体外涩味感知模拟的准确性。值得注意的是，通过将模仿舌头的凝胶传感器的结构仿生与体外平台上的分子传输机制研究相结合，本研究不仅实现了出色的预测准确性，还首次提出了口腔涩味感知的阶段性分析模型。本研究为味觉感知研究提供了一种新的技术方法，并在推进非侵入性味觉转导机制研究方面具有重要的科学价值。
试剂和仪器
试剂：丙烯酰胺（79-06-1，AR，99%），N,N-亚甲基双丙烯酰胺（110-26-9，99%），2,2-二乙氧基苯酮（6175-45-7，95%），氯化锂溶液（7447-41-8），单宁酸（1401-55-4，ACS），蔗糖（57-50-1，99%）购自Aladdin；咖啡酸（331-39-5，98%购自Macklin；黏蛋白购自Jinu Bio，用于制备模仿舌头的凝胶传感器。
仪器和样品：互指电极购自惠州新文雄
表征和传感性能测试
模仿舌头的凝胶传感器由两个关键组件组成：一个模仿唾液膜交联网络结构和组成比例的凝胶，以及一个作为信号转换器的金互指电极。使用SEM观察了与不同浓度的单宁酸结合前后凝胶内部网络结构和形态的变化。结果如图1所示
结论
为了解决系统整体电导率受多种因素影响的问题，无法准确描述体外涩味感知模拟中的复杂感知过程，通过构建高度模拟真实涩味感知器官的模仿舌头凝胶传感器，该传感器从结构和组分比例等方面模拟了口腔唾液膜，并能够再现信号
CRediT作者贡献声明
Jingjing Liu：撰写 – 审稿与编辑，监督，概念化。Shikun Liu：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原始草稿，验证，方法学，形式分析。Weijia Li：撰写 – 审稿与编辑，监督，方法学。Hongwei Yu：撰写 – 审稿与编辑，监督，方法学。Dongfu Xu：撰写 – 审稿与编辑，方法学。Tianhui Huang：撰写 – 审稿与编辑，概念化。Yan Zhang：撰写 – 审稿与编辑，概念化。Jiale Kuang：
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能影响本文所述工作的财务利益或个人关系。
