使用PHITS轨迹结构模拟对CaF2:Ce中的电离猝灭现象进行定量分析

《Radiation Measurements》：Quantitative analysis of ionization quenching in CaF 2:Ce using PHITS track-structure simulations

CaF?:Ce在高速粒子辐照下因陷阱中心局部饱和导致电离淬灭，通过PHITS-TS模型结合蒙特卡洛模拟分析发现，发光中心（LD）直径与捕获效率是关键参数，并提出通过增加Ce浓度或引入竞争性非辐射陷阱抑制淬灭。

　　

平田雄宏 | 海贵志 | 小川龙彦 | 松谷雄介 | 佐藤龙彦 | 渡边健一 | 加藤拓海 | 川口典明 | 柳田隆之

日本原子能机构核科学与工程中心，茨城县那珂郡东海村白方2-4，319-1195，日本

摘要

掺铈的氟化钙（CaF₂:Ce）是一种用于辐射剂量测量的光致发光（OSL）材料。然而，当用于测量高线性能量传递（LET）辐射（如强子临床束中的辐射）时，CaF₂:Ce在布拉格峰附近会出现电离淬火现象，从而导致吸收剂量的低估。电离淬火的详细机制尚不清楚。粒子与重离子传输代码系统（PHITS-TS）中的轨迹结构模型能够精确评估辐射能量传递过程。在本研究中，我们使用PHITS-TS对电离淬火效应进行了定量分析。为了模拟淬火效应，我们采用了一个理论模型，该模型将荧光体视为由纳米级发光域（LDs）组成，每个发光域包含一个捕获中心。通过将蒙特卡洛模拟结果与⁴He和¹²C辐照的实验数据进行比较，确定发光域直径和捕获效率是该模型的关键参数。结果表明，电离淬火主要是由于高LET引起的捕获中心局部饱和所致。模拟进一步表明，通过增加Ce浓度或引入能够捕获多余激发电子的竞争性非辐射捕获中心，可以抑制电离淬火现象。这些发现表明所提出的方法有助于指导辐射探测器的材料设计。

引言

CaF₂:Ce是一种具有高发光强度的光致发光（OSL）材料，已被用作剂量计元件（Jassemnejad和Mckeever，1987a；Kawano等人，2023；Lopes等人，2018；Yanagida等人，2014）。这种荧光体由掺入宿主晶体晶格中的Ca²⁺位点的Ce³⁺离子组成。由于Ce³⁺的价态比Ca²⁺高一个，因此通过两种可能的机制实现电荷补偿（Hayes和Twidell，1961；Jassemnejad和Mckeever，1987b）。一种是近邻补偿类型，其中F^?离子占据Ce³⁺离子附近的间隙位点，形成C₄?对称性的Ce³⁺–F^-偶极子。这些局部畸变的位点作为发光中心，负责Ce³⁺的发射。另一种是远距离补偿类型，其中F^?离子位于更远的位置，保持近乎O_h对称性。这些未畸变的Ce³⁺位点作为捕获中心，捕获辐射诱导的电子。

当CaF₂:Ce受到高线性能量传递（LET）辐射（如快离子）的辐照时，每单位能量产生的发光强度会降低，尤其是在布拉格峰区域（Hirata等人，2017，Hirata等人，2017）。这种现象称为电离淬火，在各种辐射探测器中都有观察到，包括闪烁体（Ludziejewski等人，1995；Menefee等人，1966）、半导体探测器（Haines和Whitehead，1966；Kitahara等人，1982）以及OSL剂量计（Nohtomi等人，2003；Yasuda和Kobayashi，2001）。电离淬火会导致吸收剂量的低估，这对确保剂量计的准确性和可靠性至关重要。实验研究表明，电离淬火的发生与吸收剂量无关（Nascimento等人，2015；Reft，2009），但其程度与LET密切相关。这种相关性表明电离淬火源于与能量沉积局部密度相关的效应。然而，对电离淬火微观机制的全面理解尚未建立。

为了阐明电离淬火的机制，有必要研究辐射诱导的载流子的产生、传输和捕获过程。然而，实验上评估这些过程仍然具有很大挑战性。因此，要全面理解CaF₂:Ce中的电离淬火，需要基于能够准确再现能量传递过程的理论模型进行模拟。

适用于分析详细辐射相互作用的方法之一是轨迹结构（TS）模型（Hirata等人，2023；Kai等人，2015；Matsuya等人，2022，2025），该模型实现在粒子与重离子传输代码系统（PHITS）中，即PHITS-TS（Iwamoto等人，2017；Sato等人，2018）中。PHITS-TS可以明确模拟辐射的个别原子相互作用，如电离、电子激发和弹性散射。这种能力使得能够评估纳米尺度上的能量沉积空间分布和激发电子的产生。在我们之前的研究中，使用PHITS-TS开发了一个局部饱和模型来量化BaFBr:Eu中的电离淬火（Hirata等人，2024）。在该模型中，高LET辐照下的高密度激发导致激发电子的集中产生，从而局部饱和了可用的捕获中心。结果，一部分激发电子无法被捕获，而是通过热化或非辐射弛豫等竞争过程失去能量，导致发光效率降低。这种行为可以用发光域（LDs）来解释，发光域定义为每个包含一个捕获中心的纳米级区域。基于这一框架，同样的方法可以扩展到分析CaF₂:Ce中的电离淬火。

在本研究中，我们使用PHITS-TS研究了CaF₂:Ce中的电离淬火机制，特别关注与发光相关的参数如何影响电离淬火行为。

局部饱和模型

为了定量评估上述电离淬火现象，我们应用了一个理论框架，该框架结合了OSL强度的基本公式和基于PHITS模拟结果的局部饱和模型。

激发电子分布的评估

图3显示了表面和布拉格峰位置（⁴He为144.98毫米，¹²C为147.29毫米）处发光域的频率分布，其中发光域直径分别设为10纳米、50纳米和100纳米作为代表性案例。对于每种情况，$f\left(n\right)$通过总和$\sum f\left(n\right)$进行了归一化，以便比较不同发光域直径和辐照条件下的相对分布形状。对于这两种快离子，布拉格峰区域显示出n值增加的趋势，表明

结论

在本研究中，使用PHITS-TS和局部饱和模型定量分析了CaF₂:Ce中的电离淬火机制。分析表明，电离淬火是由于高密度激发电子的产生导致捕获中心局部不足所致。结果确定了捕获中心密度（在该模型中视为发光域直径）和${\eta }_{\text{tr}}$作为影响电离淬火的主要因素。这一模拟框架提供了

CRediT作者贡献声明

平田雄宏：撰写——原始草稿，项目管理，研究。海贵志：撰写——审阅与编辑，研究。小川龙彦：撰写——原始草稿，研究。松谷雄介：撰写——审阅与编辑，研究。佐藤龙彦：撰写——审阅与编辑，研究。渡边健一：撰写——审阅与编辑，研究。加藤拓海：撰写——原始草稿，资源准备。川口典明：撰写——审阅与编辑，资源准备。柳田隆之：

写作过程中生成式AI和AI辅助技术的声明

在准备本工作时，作者使用了ChatGPT进行英语校对。使用该工具后，作者根据需要对内容进行了审阅和编辑，并对出版物的内容负全责。

利益冲突声明

作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：平田雄宏报告获得了日本学术振兴会（JSPS）的财务支持。小川龙彦报告获得了日本学术振兴会（JSPS）的财务支持。松谷雄介报告获得了日本学术振兴会（JSPS）的财务支持。如果有其他作者，他们也会进行相应的声明。

致谢

本工作得到了日本学术振兴会（KAKENHI）（资助编号：25K17976、23K04635）的支持。