通过增强三重态激子利用和调节激发能级，实现了高效的有机-无机Sn4+基卤化物荧光闪烁体

《Angewandte Chemie》：Efficient Organic-Inorganic Sn4+-Based Halide Phosphorescent Scintillators Enabled by Enhanced Triplet Exciton Utilization and Excited Energy Level Regulation

有机无机杂化Sn4+-基金属卤化物作为新型磷光闪烁体，通过取代基R调控荧光、TADF和RTP效率，实现高光输出（31213.3 photons MeV-1）和低检测限（328.2 nGy/s），空间分辨率达14.0 lp mm-2，适用于X射线成像及多级信息加密。

　　

摘要

尽管无机或有机晶体材料在X射线闪烁性能方面表现出色，但它们的实际应用常常受到加工性能差、X射线吸收能力弱和/或激子利用效率低等因素的阻碍。因此，开发有机-无机杂化的金属卤化物荧光闪烁体对于X射线成像应用至关重要，但这一领域的研究仍然相对较少。本文报道了一系列基于Sn⁴⁺的有机-无机杂化金属卤化物，称为3PP(R)-Sn-Cl（其中R = H, F1, F2, Cl, Br），这些材料通过调节取代基“R”实现了高效的荧光、热激活延迟荧光（TADF）和室温荧光（RTP）。多种弱的分子间相互作用以及对“R”基团的巧妙设计有效调控了分子的堆积方式和激发态动力学，从而提升了X射线吸收能力和三重态激子的利用效率。结果表明，3PP($$)-Sn-Cl的RTP效率达到了创纪录的79.1%，寿命长达164.4毫秒，这是迄今为止未掺杂Sn⁴⁺基卤化物中最高的数值。此外，我们还展示了利用3PP(R)-Sn-Cl的高度敏感的热致变色特性进行多级信息加密的应用。更重要的是，由于强重原子效应和高效的三重态激子利用，3PP(Br)-Sn-Cl在X射线照射下表现出高达31213.3光子/MeV的光输出和328.2 nGy/s的检测限，从而实现了空间分辨率为14.0 lp mm^?1的高效射线成像。这项工作首次证明了基于Sn⁴⁺的金属卤化物可以作为下一代X射线成像技术的高性能闪烁体。

图形摘要

本文首次报道了一系列基于Sn⁴⁺的杂化金属卤化物作为高性能荧光闪烁体，在室温和常压条件下能够实现高效的X射线成像。得益于三重态激子的有效利用，3PP(Br)-Sn-Cl的光输出达到31213.3光子/MeV，使得成像的空间分辨率超过14.0 lp mm^?1。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

支持本研究结果的数据可在本文的补充材料中找到。