协同利用界面浓度场与电场作用，提升炔醇的电催化半氢化反应效率

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Concerted Harnessing of Interfacial Concentration Field and Electronic Field for Boosting Electrocatalytic Semi-Hydrogenation of Alkynol

双场协同策略通过浓度场调控和电子场协同实现高选择性和高效率电催化半加氢化，构建的Pd原子簇修饰Cu纳米棘刺催化剂在-0.18 V RHE下达到99%选择性和96.5% Faradaic效率。

　　

摘要

电催化半氢化提供了一种可持续且原子经济性的方法，用于将炔烃转化为烯烃。然而，依赖电子结构调节的电催化剂设计普遍存在活性与选择性之间的权衡问题。本文提出了一种界面双场协同策略，以实现电催化炔醇半氢化过程中的高法拉第效率（FE）和选择性。通过理论筛选验证，发现水合K⁺在催化剂尖端的积累以及Pd原子的引入是获得浓度和电子场协同效应的有效方法。基于这一策略，制备了含有Pd原子簇的Cu纳米尖刺结构，该结构在低电位（?0.18 V vs RHE）下表现出99%的选择性和96.5%的法拉第效率，并具有出色的稳定性。详细分析表明，通过浓度场调控实现了炔醇和水合K⁺在界面上的积累；同时，电子场调制还影响了Pd^δ+和Cu^δ?原子的电子分布，从而促进了它们与Pd^δ+位点上的C≡C和H键的形成。得益于界面双场协同效应，形成了有利于反应物富集和中间体形成的微环境，从而解释了高FE和选择性同时实现的机制。我们的工作为解决电催化中的活性-选择性难题提供了一种技术上可行且经济上有价值的解决方案。

图形摘要

本文提出了一种界面双场协同策略，以解决电催化炔醇半氢化过程中的活性-选择性问题。通过理论筛选指导，成功制备了含有Pd原子簇的Cu纳米尖刺结构，该结构实现了99%的选择性和96.5%的法拉第效率，并具有出色的稳定性。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

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