蛭石-细菌纤维素-碳纳米管/双轴取向聚丙烯复合Janus双层驱动器：用于多刺激光热、电热及马兰戈尼效应驱动的两栖软体机器人

《Sensors and Actuators A: Physical》：Vermiculite–bacterial cellulose–carbon nanotube/biaxially oriented polypropylene janus bilayer actuator for multi-stimulus photothermal, electrothermal and marangoni-driven amphibious soft robotics

Janus双层的VMT-BC-CNT活性层与BOPP被动约束层结合，实现光热/电热与Marangoni效应协同驱动，曲率达1.27 cm?1，具备高杨氏模量（2.75 GPa）和变形稳定性，适用于多环境软机器人组件。

　　

张一超|邱一涵|陈金叶|廖雷婷|王兆初|周佩迪|郑婵|游明华|翁明晨

福建工业大学生物与化学研究所，福州 350118，中国

摘要

随着柔性电子和软体机器人的快速发展，迫切需要能够产生大范围复杂变形的驱动器，并且能够在多种环境中可靠运行。本文报道了一种Janus双层驱动器，该驱动器由真空组装的蛭石-细菌纤维素-碳纳米管（VMT–BC–CNT）活性层与双轴取向的聚丙烯（BOPP）层压而成。BC纳米纤维网络均匀固定碳纳米管（CNT），构建出坚固的导电/光热网络，而蛭石（VMT）则调节界面相互作用和润湿性，以支持界面流动驱动。VMT–BC–CNT功能膜的杨氏模量为2.75 GPa。在5秒加热/30秒冷却的循环过程中，该驱动器在300 mW/cm2的近红外照射下可达到0.78 cm?1的最大曲率，在16 V的焦耳加热下可达到1.27 cm?1的最大曲率。在空气-水界面上，光诱导的表面张力梯度使得在4 W/cm2的980 nm近红外激光照射下可实现最大速度为34.33 mm/s的可编程Marangoni推进。这一集成的光热/电热/Marangoni平台为环境适应性软体机器人组件提供了多种实现途径。

引言

随着柔性电子和软体机器人的发展，驱动器不仅需要“移动”，还需要在多种环境中可靠运行，并实现更精细、更复杂的动作[1]、[2]、[3]、[4]、[5]。传统的软体驱动器通常依赖于单一刺激（例如电场、光或温度），在控制性、环境适应性和功能集成方面存在局限性：当外部刺激受限或操作条件变化时，性能会下降，难以同时优化速度、位移和轨迹编程[1]、[6]、[7]、[8]、[9]、[10]、[11]。相比之下，能够响应光、电和界面力（例如Marangoni效应）的多刺激软体驱动器可以在单一设备内实现多通道调节和更丰富的运动模式。这为“仿生”系统在微机器人、智能接口和液体操控领域的发展铺平了道路[7]、[12]、[13]、[14]。在这种背景下，类Janus双层驱动器——由活性层和被动约束层组成的非对称结构——提供了一种有效的结构途径，将刺激引起的应变不匹配转化为可编程的平面外变形，同时通过局部的热和润湿性不对称性实现界面推进[13]、[14]。

迄今为止报道的类Janus双层驱动器通常依赖于光热加热、焦耳加热或其组合来编程层间应变不匹配的幅度和方向，而界面Marangoni运动则是通过将双层与具有非对称润湿性/热场的结构耦合来实现的，从而调节表面张力[15]、[16]、[17]、[18]。最近在两栖和界面软体驱动方面的进展主要遵循三个互补方向：首先，光热/电热双层通过建立厚度方向的温度梯度和层间应变不匹配来产生弯曲[19]、[20]、[21]、[22]；其次，Marangoni驱动的微机器人通过局部加热或化学/结构不对称性产生表面张力梯度，从而在水面上移动[17]、[18]；第三，混合设计将双层变形与可控的Marangoni推进相结合，实现跨环境功能。碳纳米材料（CNT）因其宽带吸收和高电导率而常被用于构建光热/电热活性层，同时疏水涂层或图案化涂层常用于保持浮力并在界面推进过程中产生方向性表面张力梯度[19]、[20]。其中，碳纳米管（CNT）表现出更强的电热响应[23]、[24]、[25]和光热效应[26]、[15]、[20]，并且在反复弯曲和拉伸过程中保持稳定性能[27]、[28]、[29]，使其成为构建多刺激驱动器的理想选择。尽管CNT在机械、电学和热学性能方面具有显著优势，但其分散性差、脆性高以及与周围材料的相互作用限制了其在复合材料中的均匀分布和长期稳定性[30]、[31]、[32]。因此，通常将CNT与其他材料结合使用以优化其性能并克服这些限制[23]、[24]。例如，Kazi Hanium Maria及其同事利用真空自组装技术将CNT与纤维素复合，制备出的CNT–纤维素复合纸具有柔软性、柔韧性和耐用性等特性[33]。该团队使用的纤维素材料因其优异的机械性能、柔韧性和生物相容性而被视为柔性材料的理想基底。然而，目前用于碳纳米管-纤维素驱动器的大多数纤维素纸仍具有相对简单的纤维结构和有限的界面可调性，这限制了它们对多重刺激的响应能力以及在长期循环中保持稳定性能的能力[34]、[35]、[36]。相比之下，细菌纤维素（BC）由于其超细的三维纳米纤维网络、高纯度、出色的机械强度和固有的亲水性，为构建柔性驱动器提供了更坚固且可设计的支架[37]、[38]、[39]。相互连接的BC网络不仅提供了机械上坚韧的柔性框架，还促进了碳纳米管的均匀负载和锚定[40]。另一方面，如蛭石（VMT）这样的层状无机填料由于其高长径比、良好的热稳定性和丰富的表面化学性质而受到越来越多的关注，它们能够在聚合物或水凝胶基质中有效调节界面相互作用、热传递和表面润湿性[41]、[42]、[43]。碳纳米管提供了强大的电热和光热转换能力[44]，弥补了BC和VMT相对较低的能量转换效率，而将VMT引入CNT–BC复合材料不仅增强了机械坚固性和热管理，还创造了各向异性的/梯度的界面环境，在局部光热或电热刺激下产生温度/润湿性对比，从而诱导表面张力梯度，调节Marangoni驱动的界面流动。

根据引言中讨论的材料特性，有意将VMT:BC:CNT的质量比设置为1:1:1，以构建具有层次化多尺度结构的VMT-BC-CNT光热/电热功能层。这种配方确保驱动器具有足够的能量转换效率[44]、[45]、[46]、[47]（来自CNT）和机械柔韧性[48]、[49]（来自BC），并通过VMT增强达到高达2.75 GPa的杨氏模量，从而在应力下抵抗变形[41]、[50]。这些机械性能进一步拓宽了设备的操作窗口（允许在失效前产生更大的层间应变不匹配，并承受更高的负载），使驱动器能够在包括光热、电热和界面Marangoni效应在内的多种驱动模式下实现显著的变形和可靠的重复性。随后，将VMT–BC–CNT复合材料作为光热/电热活性层，并与BOPP薄膜层压，构建类Janus双层驱动器。在300 mW/cm2的光功率下，该驱动器可达到0.78 cm?1的曲率。当集成到光驱动夹持器中时，它可以成功运输轻质物体。此外，作为一种多刺激驱动器，在16 V的电压下可达到1.27 cm?1的曲率。表S1-3提供了与先前报道的光驱动、电驱动和Marangoni驱动驱动器的性能对比总结，以评估所提出设计的性能。利用其电热性能，开发了一种电驱动的钩爪，同样展示了运输物体的能力。此外，该驱动器还利用Marangoni效应实现可编程的、变速度的无接触水面运动，为两栖软体机器人和微货物运输提供了潜在应用。该驱动器能够利用多种驱动机制——光热、电热和Marangoni驱动力——展示了其多功能性，并为复杂的适应性机器人系统打开了新的可能性。

部分摘录

VMT-BC-CNT/BOPP驱动器的表征

本研究采用真空自组装技术结合了三种成分——VMT、CNT和BC（具体步骤见实验部分的支持信息）。VMT-BC-CNT复合膜的光学照片（图S1）整体呈现均匀的深黑色，表面非镜面反射，没有类似镜子的反光，显示出显著的光吸收特性。这种几乎完全“黑色”的视觉效果主要源于其出色的宽带光吸收特性

结论

总结来说，我们开发了一种基于VMT–BC–CNT的软体驱动器，它在层次化设计的结构中集成了光热、电热和Marangoni驱动功能。得益于VMT和BC的3D纳米纤维网络的协同增强作用，VMT–BC–CNT功能层实现了高达2.75 GPa的杨氏模量，显著提高了驱动器在反复弯曲过程中的承载能力和变形稳定性。

作者贡献声明

翁明晨：撰写 – 审稿与编辑、监督、方法论、研究、资金获取、概念化。游明华：研究。邱一涵：撰写 – 审稿与编辑、方法论、研究、数据管理、概念化。张一超：撰写 – 原稿撰写、方法论、研究、数据管理、概念化。陈金叶：方法论、研究。郑婵：研究。周佩迪：研究。王兆初：撰写 – 审稿与编辑

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作

致谢

本工作得到了福建省自然科学基金 [资助编号 2025J01999, 2023J01159]和中国大学生创新创业培训计划（202510388031, S202510388042）的支持。

张一超是福建工业大学的在校本科生，目前的研究兴趣在于软体机器人技术。