关于单根棒状生物质炭颗粒在氧燃料燃烧过程中氧化/气化反应行为的数值研究：增强因子改性的见解

《Fuel》：Numerical study on the oxidation/gasification reaction behavior of a single rod-shaped biomass char particle during oxy-fuel combustion: Insights of the enhancement factors modification

富氧燃烧中杆状生物质炭颗粒的氧化-气化竞争行为研究提出新增强因子模型。通过分析不同等直径（0.2-2mm）和长径比（1-4.5）颗粒的燃烧特性，揭示颗粒形态对流场及反应竞争的影响机制，建立考虑氧化与气化协同作用的增强因子模型，验证显示R2>0.98，RMSE<0.01，可为宏观反应器设计提供工具。

　　

毛文超|张泽武|易宝军|查晓健|董家宁|乐晓宇|陈文|张立奇

中国华中科技大学能源与动力工程学院煤炭燃烧国家重点实验室，武汉430074

摘要

在氧燃料燃烧中，较高的CO₂和H₂O浓度会增强炭的气化反应，而棒状生物质颗粒的纵横比变化会通过改变周围流场来影响氧化/气化之间的竞争。然而，现有的燃烧子模型难以准确捕捉这种竞争行为。为此，本研究系统地研究了等效直径（D_eq）在0.2至2毫米之间、纵横比（AR）在1至4.5之间的单个棒状生物质炭颗粒的氧燃料燃烧特性。基于这些结果，提出了一种新的增强因子模型来预测炭的氧化和气化反应。由于D_eq和AR的共同作用，火焰温度以及均相和非均相反应在颗粒末端得到增强。D_eq的影响更为显著，尤其是在0.2至1毫米范围内。D_eq和AR的变化通过改变对流-扩散平衡来影响氧化/气化之间的竞争。对于小颗粒（D_eq = 0.2毫米），在动力学-扩散共同控制下，非均相反应略微有利于炭的气化。对于较大颗粒，反应倾向于动力学控制，氧化成为主导。此外，所提出的增强因子模型能够准确描述D_eq和AR对氧化/气化竞争的影响，表现出较高的拟合性能（R² > 0.98，RMSE < 0.01）并与模拟结果吻合良好。该增强因子模型可以方便地集成到现有的生物质燃烧框架中，为设计和优化宏观尺度生物质氧燃料反应器提供更准确的预测工具。

引言

化石燃料消耗产生的CO₂排放是气候变化的主要驱动因素，引起了全球的关注[1]、[2]。中国的能源结构长期以来一直严重依赖煤炭[3]，用于发电的煤炭消费占总消费量的58.4%，远高于全球平均水平的35%[4]、[5]。为了支持中国的碳中和目标，新发布的《2024-2027年煤炭和电力低碳转型行动计划》强调了将粉煤与生物质共燃作为实现电力部门脱碳的重要策略[6]。作为一种可行的生物能源和碳捕获与封存（BECCS）形式，生物质共燃系统中的氧燃料燃烧可以在发电过程中实现接近零甚至负的碳排放[7]、[8]、[9]。

目前，基于欧拉-拉格朗日框架的计算流体动力学（CFD）已成为优化固体燃料燃烧反应器设计的重要工具[10]。然而，该框架通常将生物质颗粒简化为点源球体，仅考虑了阻力和重力，忽略了其实际棒状结构对流动、传热和质量传递过程的复杂影响[11]。因此，宏观反应器的预测准确性受到显著限制[12]。为了解决这个问题，世界各地的研究人员对非球形生物质颗粒的改进模型进行了广泛研究。Grow[13]通过求解拉普拉斯方程计算了椭球形颗粒与等效颗粒之间的氧通量比，并将其作为增强因子${?}_{\mathrm{en}}$，用于炭颗粒的燃烧。在此基础上，Gera等人[14]开发了一个CFD模型，考虑了圆柱形颗粒的燃烧增强效应。他们发现，尽管圆柱形柳枝稷颗粒的表面积增加了44%，但整体燃烧效率提高了31%。Yin等人[15]进一步将燃烧增强因子线性化，并考虑了非球形颗粒的阻力和升力效应，扩展了Gera等人的工作。他们的研究表明，忽略颗粒的非球形性会导致预测的颗粒轨迹和燃烧行为出现偏差。亚琛工业大学的研究人员开发了一种基于大涡模拟（LES）的通用数值模拟工具“Oxy-Sim 129”，并通过旋流稳定型粉煤/生物质燃烧器的实验进行了验证[16]、[17]。使用雷诺平均纳维-斯托克斯（RANS）框架，还开发了名为“Oxy-RANS 129”的补充模型，以进一步降低计算成本[18]、[19]、[20]。这些模型针对煤/生物质颗粒的氧燃料燃烧中的关键过程进行了特定修改，包括气体辐射、颗粒辐射相互作用、颗粒挥发和炭烧尽等，显著减少了数值模拟与实际燃烧过程之间的差异。Wang等人[21]、[22]基于直接数值模拟得到的阻力、升力和扭矩系数开发了一个圆柱形空气动力学模型（CAM），并将其与传统球形阻力和形状因子模型进行了比较。结果表明，CAM预测颗粒轨迹的准确性优于传统模型。

煤和生物质的燃烧涉及干燥、挥发和非均相炭反应[23]、[24]。在这些过程中，非均相炭燃烧由于其参与碳氧化和气化反应而受到了相当大的关注；即颗粒表面的活性碳位点与O₂、CO₂和H₂O分子发生反应[25]。与传统的空气燃烧（O₂/N₂）相比，氧燃料燃烧条件下较高的CO₂和H₂O浓度显著促进了气化反应[26]。与煤炭颗粒不同，生物质炭颗粒通常呈现棒状形态，具有不同的纵横比（AR = L/D）[27]。对于等效直径（D_eq）相同的颗粒，随着AR的增加，颗粒的比表面积（SSA）增加，导致整体非均相反应速率提高。同时，我们之前的工作[28]证实，颗粒形状也影响周围流动、温度和均相反应分布，从而进一步影响氧化和气化反应之间的竞争。这些因素共同导致了棒状生物质炭颗粒的氧化和气化反应之间竞争关系的复杂性。

尽管在模拟非球形颗粒的运动、传热和挥发方面取得了进展，但现有的燃烧增强因子模型仍不足以准确描述氧燃料燃烧条件下氧化和气化反应之间的竞争。Grow等人[13]、Gera等人[14]和Yin等人[15]的现有燃烧增强因子模型基于这样一个前提：非均相反应速率受到氧化剂扩散速率的限制。这些模型改进了传统空气燃烧条件下生物质颗粒的预测，其中氧化占主导地位，气化可以忽略不计。然而，在氧燃料燃烧条件下，这些模型假设氧化和气化得到了相同的增强，未能考虑到它们之间的竞争。因此，这些模型无法准确预测氧燃料燃烧条件下的炭氧化和气化速率。这一限制可能在宏观尺度反应器模拟中引入误差，特别是影响火焰温度、炭烧尽和NO_x形成的预测[29]。

为此，本研究旨在量化纵横比对氧化和气化反应之间竞争的影响，并开发一个可以集成到主流燃烧框架中的增强因子模型。为此，采用了伪稳态（PSS）方法，在恒容条件下比较了不同纵横比的棒状生物质炭颗粒的氧燃料燃烧行为，这与现有非球形颗粒模型中使用的校正方法一致。系统地研究了不同纵横比（1 ≤ AR ≤ 4.5）和各种等效直径（0.2毫米 ≤ D_eq ≤ 2毫米）的颗粒的火焰结构、均相反应特性和非均相反应行为。通过定量分析非均相反应通量，确定了不同条件下的氧化和气化增强因子。基于这些结果，开发了一个结合氧化和气化反应的改进燃烧增强因子模型，为棒状生物质炭颗粒的这些反应之间的竞争行为提供了更准确的描述。

部分片段

单个棒状生物质炭颗粒模型

本研究研究了在氧燃料气氛（21%O₂/69%CO₂/10%H₂O）下，具有不同纵横比AR和等效直径D_eq的棒状生物质炭颗粒的氧燃料燃烧行为。图1展示了计算域的几何形状和网格方案。为了避免壁面的影响，入口区、上游区和下游区的长度分别设置为40D_eq、30D_eq和100D_eq。二维计算域采用

网格独立性测试

为了验证计算域的网格独立性，使用逐步细化策略生成了五种网格情况。在一致的运行条件（1273 K，21% O₂/69% CO₂/10% H₂O）下，选择了单个棒状炭颗粒（D_eq = 0.2毫米和D_eq = 2毫米，AR = 2.5）进行网格独立性测试。不同网格情况下获得的平均表面温度和碳消耗率总结在表3中。对于D_eq = 0.2毫米的情况，案例3的

温度分布

温度分布常用于表征颗粒火焰结构[43]。如图3(a)所示，对于小等效直径（D_eq = 0.2毫米）的球形颗粒（AR = 1），尾部呈现纺锤形的高温区域。相比之下，对于棒状颗粒（AR > 1），高温区域主要位于尾部，而在前方出现了一个明显的次高温区域，导致温度分布明显不均匀

结论

本研究系统地研究了等效直径（0.2毫米 ≤ D_eq ≤ 2毫米）和纵横比（1 ≤ AR ≤ 4.5）的棒状炭颗粒的温度分布、均相反应特性和非均相反应行为。根据研究结果，计算了氧化和气化反应的增强因子，并用它们改进了现有模型，从而开发了一种新的氧化/气化反应增强因子模型。

CRediT作者贡献声明

毛文超：撰写——原始草案、软件、方法论、形式分析、概念化。张泽武：撰写——审阅与编辑、监督、资金获取。易宝军：撰写——审阅与编辑、数据管理。查晓健：软件、数据管理。董家宁：验证、形式分析。乐晓宇：可视化、软件、概念化。陈文：资金获取、数据管理。张立奇：撰写——审阅与编辑、监督、资金获取。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

作者感谢国家重点研发计划（2023YFB4103505）和中国政府指导地方科学和技术发展的专项基金（湖北，2024CSA088）的财政支持。