《Nano Letters》：Creation and Detection of Optical Spin in a Coupled Emitter–Plasmon System
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本综述探讨了线性偏振偶极子发射体与金纳米棒（GNR）等离激元模式耦合的体系。研究表明，发射体相对于GNR轴线的不对称放置，可在体系明显无手性的情况下，产生棒内场的净光学自旋。作者通过实验，利用电子束激发创建有效点偶极发射体，并通过倏逝波耦合将发光耦合到支持自旋-动量锁定光的光学纳米光纤探针，从而将该净自旋转化为光纤模式中传播的方向性，实现远场探测。此项工作为利用简单非手性结构从线性偏振点发射体产生圆偏振光子发射提供了新思路。
研究背景与动机
在纳米光子学和量子光学领域，控制光子的偏振态对于实现光子路由、量子信息处理等应用至关重要。传统上，通过腔量子电动力学（QED）技术，特别是珀塞尔（Purcell）效应，可以有效地控制光子的产生速率和光谱。近年来，进一步的研究表明，通过适当打破谐振器的对称性，例如利用大的谐振器双折射、不对称泵浦或手性纳米结构，也可以实现对光子偏振态的工程化控制。偏振控制进而可以应用于光子路由，因为偏振控制允许在手性量子光学中控制传播方向。
在支持等离激元共振的系统中，即使对于无手性粒子，如金纳米棒，光学手性（包括其最简单的表现形式——圆偏振）也可以在近场中存在。此外，研究发现即使是线性偶极子在近场中也有圆偏振分量，通过适当的耦合技术可以将其转换为远场圆偏振。这些发现通常是通过具有特定偏振的外部激光激发金属纳米粒子的等离激元模式来实现的。然而，能够利用简单的、非手性的结构从线性偏振的点发射体诱导出圆偏振光子发射，将为此领域的研究提供极大的便利和新的动力。
体系设计与数值模拟
本研究探究了一个点发射体与金纳米棒（GNR）的表面等离激元模式（SPMs）耦合的系统，其中发射体相对于GNR的主轴呈不对称放置，如图1(a)示意。模拟中使用长度为150 nm、直径为50 nm的GNR，工作波长为600 nm。发射体被建模为一个具有线性z偏振和~5 fs高斯时间包络的点偶极电流源。
通过有限差分时域（FDTD）模拟的近场分布快照（图1(b-e)）显示，最初的结果展示了与圆偏振电偶极子相关的特征性两臂螺旋近场结构。在等离激元寿命接近结束时，可以观察到围绕GNR帽的典型偶极子分布。这种时域行为表明了光学手性（即圆偏振或自旋）的存在。
为了量化这一现象，研究引入了几个关键物理量。光学手性密度χ定义为 χ = Im{E*· H}，而电场的光学自旋密度S正比于 S = Im{E*× E}。此外，还考虑了更直观的圆偏振度（DCP），定义为 PCP= (|E*·uL|2? |E*·uR|2) / (|E*·uL|2+ |E*·uR|2)，其中uL和uR分别代表左旋和右旋圆偏振光的偏振矢量。
模拟结果显示（图1(f-h)），对于放置在(-50, 0, 15) nm位置的发射体，归一化的手性密度χ/I在整个GNR体积内非零，但其结构在x-z平面具有符号翻转的镜像对称性，因此在整个GNR体积上的平均值消失。然而，Sy/|E|2的分布（图1(g)）不具备此特性，其体积平均后显示净负值。同时，PCP的分布（图1(h)）与自旋密度的y分量相似，其净正值表明左旋圆偏振占主导地位。当Ey远小于Ex和Ez时，可以证明 PCP≈ ? Sy/|E|2。
发射体位置对净圆偏振的影响
研究进一步系统性地探究了发射体位置对净圆偏振的影响（图2）。当发射体位置至少相对于GNR的一条主轴未发生偏移时（例如位于中心或仅沿z轴偏移），产生的PCP分布对至少一个平面呈现符号翻转的镜像对称性，因此在整个GNR体积上平均后的圆偏振度?PCP?为零。
然而，如果偶极子同时沿x轴和z轴偏离中心（即沿两条主轴都有位移），则会产生占主导地位的特定偏振（图2(d, e)）。图2(f)表明，即使对于从GNR外部耦合的偶极子，只要在两条主轴上都有位移，该效应依然存在。特别地，图2(d)和(e)表明，在给定z值的情况下，沿x轴的位移方向会改变?PCP?的符号，即净偏振的手性。从图2(f)可以推断，沿z轴的位移也具有同样的效应。这些结果数值上证明了尽管发射体是线性偏振的，但GNR内部存在圆偏振场分量。这个圆偏振场在GNR中诱导出具有圆偏振分量的偶极矩，该偶极矩可以耦合到光纤模式，并产生沿y轴传播的具有圆偏振分量的发射光。
实验原理与装置
实验上，作者采用了一种新颖的阴极发光（CL）方法来验证这一效应。实验原理如图3(a)所示，利用扫描电子显微镜（SEM）的电子束激发GNR产生发光。电子进入或非常靠近GNR时，会在材料中诱导出振荡偶极矩，从而产生有效的点偶极子激发。产生的阴极发光通过倏逝波耦合到GNR所在的光学纳米光纤（ONF）的基本模式中。
该技术的关键在于光学纳米光纤模式具有“自旋-动量锁定”特性。这意味着光纤中传播模式的偏振态（自旋）与其传播方向（动量）严格相关。具体来说，对于沿+x和-x方向传播的基本模式，其在光纤截面（x-z平面）内的偏振近似为圆偏振，但旋转方向相反。因此，GNR内部净光学自旋或圆偏振度?PCP?被转换为对光纤两个相反传播方向耦合的不对称性，即方向性D。通过测量光纤两端输出光的强度差，可以推断出GNR内部的净光学自旋。
实验装置示意图见图3(b)。一根直径约500 nm的光学纳米光纤被安装在SEM样品室内。通过微移液管将单个GNR沉积在纳米光纤表面。光纤收集到的CL通过穿通器引出SEM外，由单光子计数模块（SPCM）进行测量。同时，还可以采集二次电子信号生成标准SEM图像（图3(d)），并使用光学多通道分析仪测量CL光谱。图3(e)显示，GNR（扣除光纤背景后）的CL峰值波长在600 nm附近，因此模拟中也采用了此波长。
实验结果与讨论
实验结果如图4所示。图4(a)展示了围绕图3(d)中所示GNR区域测量得到的CL方向性分布，对应的模拟结果见图4(b)。在GNR内部，方向性可以解释为圆偏振度，或y轴归一化光学自旋的负值。
实验结果再现了详细数值模拟预测的多个特征。首先，GNR内部存在方向性，并且正如预测的那样，当xe越过原点增加时，方向性从正翻转为负，这源于主导圆偏振从左旋（LCP）变为右旋（RCP）。其次，GNR外部方向性的结构也被重现。最有趣的是，跨越GNR边界时方向性的反转以及D的振荡都很明显。这些细节通过观察在ye= 0时D随xe变化的函数关系可以更清楚地看到（图4(c)）。实验数据与模拟结果（红色曲线）在D的结构上表现出良好的一致性，包括符号反转以及峰值位置。
对于GNR外观察到的方向性，需要谨慎解释。因为GNR外偶极子激发的来源是光纤中非桥氧空穴中心（NBOHCs）的激发，这些激发会耦合到GNR等离激元，但同时也会受到GNR散射的干涉影响，这导致了GNR外观察到的D的振荡。此外，硅石中NBOHCs的中心波长约为650 nm，而GNR的CL光谱中心波长为600 nm，模拟中考虑了这种波长差异。
研究还探讨了GNR与光纤相对位置的影响。图4(d-f)展示了一个靠近光纤边缘的GNR的测量结果。虽然GNR周围的D分布不再关于xe轴对称，但图4(a-c)中观察到的相同定性行为被重现。实验测量的D值接近数值计算极限0.15。
结论与展望
本研究通过数值模拟和实验，论证了当偶极子源在偏离中心的位置耦合到金纳米棒的等离激元模式时，会产生圆偏振场的现象。实验上，利用电子束在GNR中产生有效点偶极子激发，并通过倏逝波收集诱导的阴极发光，使得圆偏振度（或等效的y方向光学自旋）借助纳米光纤模式的自旋-动量锁定特性，转化为模式传播的方向性。
尽管本研究结果可能与各向异性谐振器中耦合线性偏振发射体的既定事实看似矛盾，但据作者所知，先前的研究缺乏对发射体-粒子定位的必要控制或合适的粒子几何形状来发现本文报告的这一效应。本研究未详细讨论与诱导圆偶极矩相关的发射电磁辐射，因为它未在当前工作中直接探测。然而，模拟清楚地预测了沿正负y轴传播的、具有显著圆偏振的发射辐射。
在集成光学环境中，利用从线性偏振发射体到非手性纳米结构的耦合，可能为产生圆偏振光子提供一种简化的方法。此外，实现发射的方向性本身也很有用，并且一直是近年来手性量子光学领域许多研究的焦点。最后，本文演示的倏逝波收集CL方法前景广阔，它通过自旋-动量锁定特性揭示了阴极发光的新方面。在这种情况下，它允许我们使用方向性作为光学自旋的代理，而这在标准的CL装置中难以测量。
