激光场诱导二维交变磁体中非对称自旋倾斜与退磁动力学研究

《Nano Letters》：Asymmetric Spin Canting and Demagnetization Dynamics Driven by Laser Fields in Two-Dimensional Altermagnets

这篇研究论文报道了二维(2D)半导体交变磁体(AM) Fe2WTe4中由激光脉冲驱动的超快非对称退磁和自旋动力学。利用含时密度泛函理论(rt-TDDFT)，研究者揭示了由d波AM动量依赖的自旋劈裂特性导致的光学诱导非对称位点间自旋转移(a-OISTR)效应。该效应使得两个Fe亚晶格的退磁动力学出现不对称性，在约45飞秒(fs)内诱导产生净磁化强度约0.3μB的亚稳态光致亚铁磁态。此外，该非对称退磁伴随非共线自旋动力学，表现为两个Fe亚晶格的自旋倾斜角度明显不同。重要的是，这些自旋动力学可通过激光场的面内偏振角精确调控。该研究为二维AM中磁化的超快控制提供了微观见解，并为光驱动操纵AM体系中的自旋结构开辟了新途径。

　　

引言：传统磁体与交变磁体的新视角

磁性物质传统上分为两大类：具有净磁矩的铁磁体(FM)和自旋补偿的反铁磁体(AFM)。铁磁体便于自旋极化输运，但其杂散场和千兆赫兹(GHz)量级的动力学限制了高密度集成。相反，反铁磁体展现出太赫兹(THz)共振特性且不受杂散场影响，但其磁序难以控制且信号微弱。这一二分法被近年发现的交变磁体(AM)所突破。AM被定义为一种净磁化强度为零、但具有强时间反演对称性破缺的补偿磁相。得益于动量空间中非相对论性的交变自旋劈裂（例如d/g/i波对称性），AM展现出与自旋-轨道耦合(SOC)无关的动量锁定自旋极化。这些双重特性（例如类似AFM的补偿和类似FM的能带劈裂）促成了前所未有的现象，包括巨反常霍尔效应和非相对论性自旋流，使AM成为高速、低功耗自旋电子学的革命性平台。

二维交变磁体的独特性质与研究意义

二维AM候选材料因其更严格的对称性要求而少于其块体对应物。层状材料，如CrSb薄膜和室温金属性Rb_1?δV₂Te₂O化合物，桥接了三维(3D)和二维体系，在原子厚度下保留了自旋劈裂能带。二维AM已被证明能在k空间调控自旋取向，例如电场诱导的AM转变、Janus结构控制以及堆叠/扭转工程化的能带劈裂。二维AM的敏感性源于时间反演和空间反演对称性的破缺。然而，用于阿秒/飞秒时间尺度磁控制的光与二维AM的相互作用在很大程度上仍是未知领域。

超快磁化动力学与OISTR效应

超快磁化动力学由Beaurepaire等人于1996年在镍中首次观察到，随后在激光激发下的传统铁磁和反铁磁系统中得到了广泛探索。特别是，作为关键理论突破的光学诱导位点间自旋转移(OISTR)效应在传统磁体中被证实，揭示了超快激光脉冲可以在磁性系统中重新分配不同原子位点间的自旋。最近的理论预测和早期实验研究表明，AM中的超快自旋动力学和光学响应可能表现出与传统磁体根本不同的行为。这种差异源于动量空间中的独特节点结构。具体而言，Zhou等人证明，AM中动量依赖的自旋劈裂使得在线偏振光下能够产生各向异性的光学诱导位点间自旋转移(a-OISTR)效应。该机制驱动两个补偿亚晶格之间产生非对称退磁，从而在三维d波(RuO₂)和g波(CrSb)原型中，超快产生具有净磁矩的光致亚稳态亚铁磁态。a-OISTR的通用原理是非对称/对称的局域态密度导致非对称/对称的退磁动力学。因此，自旋动力学和偏振依赖的OISTR响应关键地受能带路径分辨的局域态密度调控。尽管有这些进展，AM中激光诱导超快磁化动力学的研究仍处于非常早期的阶段，且这些研究主要集中在三维块体AM。低维AM体系中的a-OISTR效应仍不清楚。降低的对称性和不同的磁各向异性可能改变超快自旋动力学。二维AM的出现为在极限薄度下研究这些效应提供了机会。

本文采用方法与核心发现

在本研究中，我们利用实时含时密度泛函理论(rt-TDDFT)，系统研究了原型二维半导体d波交变磁体Fe₂WTe₄在不同激光场下的飞秒自旋动力学。我们展示了激光脉冲在亚晶格之间诱导出显著不对称的自旋动力学，导致产生具有可观净磁化和自旋倾斜的光致亚铁磁态。这种瞬态磁化强烈依赖于激光场的面内偏振角。这种超快亚铁磁态的起源在于a-OISTR效应，这归因于d波AM固有的节点电子结构。总体而言，我们的发现揭示了二维交变磁体中激光诱导自旋动力学的微观机制。

Fe₂WTe₄的结构与电子特性

优化后的Fe₂WTe₄结构为Te-Fe-Te三明治结构，空间群为P4?2m。W和Te原子的晶格排列打破了相反Fe自旋亚晶格磁化密度的PT对称性。因此，Fe₂WTe₄被视为一种I型交变磁体，其自旋劈裂独立于自旋-轨道耦合。其能带结构沿M–X?Γ–Y–M路径显示出明显的自旋劈裂，而沿Γ–M路径则观察到自旋简并。Fe₁和Fe₂原子的投影能带结构显示，自旋向下和自旋向上通道的两个价带最大值(VBM)分别位于X和Y谷。Fe₁和Fe₂原子沿着不同高对称路径的自旋分辨态密度展示出不对称性。

a-OISTR效应的物理机制

二维AM的独特能带结构可能导致多种光诱导自旋响应，这也使其区别于传统反铁磁体。对于反铁磁体，基态能带中自旋劈裂的缺失确保了被激光泵浦时，多数自旋和少数自旋通道之间的电荷流动是对称的，从而导致两个亚晶格的对称退磁。对于Fe₂WTe₄，其依赖方向的的自旋极化打破了对称性，从而导致了各向异性的光学诱导位点间自旋转移(a-OISTR)。由于自旋向上和自旋向下通道的带隙不同（即带边位置不同），这将导致一个非补偿的自旋转移过程。例如，沿X|X′?Γ路径，自旋选择的电荷更多地被激发到Fe₂在自旋向下通道的导带最小值(CBM)，而沿Γ–Y|Y′路径，自旋选择的电荷更多地被激发到Fe₁在自旋向上通道的VBM。这种自旋选择电荷的非对称激发导致了非对称退磁过程。因此，从反铁磁到亚铁磁的相变发生，导致净磁矩的激光诱导自旋动力学过程。而在对称带边位置的情况下，自旋选择的电荷激发过程保持简并，其退磁过程类似于反铁磁体。虽然可能存在间接激发路径，例如通过轨道杂化涉及非磁性W和Te原子的间接自旋转移，但a-OISTR效应的主要通道是两个Fe亚晶格之间的自旋转移。

基于rt-TDDFT的模拟验证

基于上述对a-OISTR的理解，我们通过使用从头算rt-TDDFT模拟在Fe₂WTe₄中演示了这一物理现象。面内偏振角α定义为激光脉冲的电场矢量与k_x轴之间的夹角。激光脉冲将被旋转；即偏振角α将分别等于0°、45°和90°。α = 0°、45°和90°时，激光脉冲的电场矢量分别选择平行于X?Γ–X′、M?Γ–M′和Y?Γ–Y′方向。α = 0°/90°和45°方向的激光照射将分别称为平行于自旋极化路径和自旋简并路径的方向。我们模拟了Fe原子受激光脉冲激发后的退磁过程。两个偏振角下Fe原子归一化自旋矩随时间的变化如图所示。在α = 0°和90°的自旋极化路径上，Fe₁和Fe₂原子表现出不相等的退磁，导致在45 fs内产生净磁矩高达约0.3 μ_B的亚铁磁极化。α = 0°和90°时Fe₂WTe₄的相应磁化密度如图所示。此外，在0°时Fe₂原子比Fe₁原子表现出更大的自旋矩损失，而在α = 90°时观察到相反的趋势。当α = 0°时，激光的电场矢量平行于X?Γ–X′路径。与自旋向上通道中从Fe₂的VBM到Fe₁的CBM相比，更多的自旋选择电荷从Fe₁在自旋向下通道的VBM被激发到Fe₂的CBM，从而导致Fe₂原子的退磁增加。当角度α等于90°时将观察到相反的情况。这都归因于Fe₂WTe₄中的a-OISTR效应。而当α = 45°时，激光的电场矢量平行于M?Γ–M′路径，Fe₁和Fe₂原子保持对称的退磁过程并伴随自旋矩损失，类似于传统的反铁磁体。

电荷激发在自旋动力学中的作用

为了进一步理解电荷激发在自旋动力学中的作用，我们计算了Fe₁和Fe₂原子的时间分辨态密度变化[ΔDOS(t)]。结果展示了一个明显不对称的电荷积累过程，其中电子主要占据自旋向上通道中Fe₁原子和自旋向下通道中Fe₂原子的CBM。因此，Fe₂WTe₄中的这种非对称退磁导致了Fe亚晶格的净磁矩。此外，当α = 0°时，Fe₂原子在自旋向下通道的电子损失大于Fe₁原子在自旋向上通道的损失，而当α = 90°时情况相反。值得注意的是，占据变化的宽能量范围源于高激光通量下非线性光-物质相互作用，这可以使电子加速到超过1.63 eV光子能量的动能。因此，由方向依赖的自旋选择电荷转移引起的非对称自旋动力学，直接与更强的退磁相关，这通过观察到自旋依赖的非对称电流流得到了证实。此外，图中分别显示了Fe₁和Fe₂原子自旋分辨电荷Δn的时间依赖性变化。自旋分辨电荷动力学的利用已被确定为表征自旋矩损失变化的一种方法，其表达公式详见原文。结果表明，Fe原子的Δn_↑(t)和Δn_↓(t)显示出增加和减少，表明Fe₂WTe₄中Fe原子的退磁过程。而且，当激光沿自旋极化路径（即α = 0°/90°）照射时，观察到Fe₁和Fe₂的非对称Δn。因此，Fe₁和Fe₂之间自旋分辨电荷的非对称再分布进一步证实了Fe₂WTe₄中的a-OISTR效应和亚铁磁极化的产生。另外，当α = 45°时，Fe₁和Fe₂原子的ΔDOS(t)和Δn是对称的，类似于传统的反铁磁体。

非共线自旋动力学与非对称自旋倾斜

我们进一步研究了非对称退磁后出现的非共线自旋动力学。投影在Fe d轨道上的Fe₂WTe₄自旋分辨能带结构显示，沿X?Γ/Γ–Y路径，Fe d轨道的S_x/S_y带与S_z带存在部分重叠。由于自旋-动量锁定，自旋取向可以通过自旋-轨道转矩改变。因此，激光诱导的电子在S_x/S_y和S_z态之间的再分布将导致Fe原子自旋取向从M_z到M_x/M_y的改变。我们的结果显示，在Fe₂WTe₄的退磁过程中，Fe亚晶格的自旋取向发生了明显的重新定向。为了量化这种行为，我们定义了自旋倾斜角(θ)为自旋轴与±M_z轴之间的夹角。在α = 0°和90°的激光偏振角下，Fe₁和Fe₂原子的自旋倾斜角随时间演化如图所示。在这些条件下，非共线自旋动力学明显不对称：θ_Fe1和θ_Fe2表现出不同的幅度，特别是在α = 90°时，倾斜角差异在75 fs内可达约30°。我们观察到自旋倾斜角和M_x/M_y分量持续增加约55 fs。之后，自旋开始振荡并逐渐接近相对稳定的状态。这种不对称性反映了在线偏振光下强烈的亚晶格选择性响应。相比之下，在α = 45°时，Fe₁和Fe₂的自旋倾斜角恰好增加相同的量，表现出完全对称的非共线响应。这种行为与在同一偏振角下观察到的沿面外(z)方向的对称退磁一致，表明存在由偏振控制从非对称到对称自旋动力学的转变。此外，在M_x–M_y平面上，α = 0°和90°时x和y分量的自旋取向相反。α = 0°和90°时Fe原子自旋矩的x、y和z分量的变化如图所示。而在α = 45°时，Fe原子的M_x和M_y的增加基本相同。此外，α = 0°时Fe原子x和y分量的自旋矩动力学以及SOC缩放因子为0.1和0.5时相应的自旋倾斜角如图所示。显然，SOC的降低导致M_x/M_y分量降低。SOC作为一种有效的内磁场，对非共线自旋施加持续的力矩，进一步驱动它们远离最初的共线排列。这些结果表明，Fe₂WTe₄中Fe亚晶格的非对称自旋取向和非共线动力学可以通过调节激光场的偏振灵活而精确地操控，为二维交变磁体中的自旋结构控制提供了一个新的自由度。

研究意义与潜在应用

自1996年在镍中发现以来，激光诱导超快退磁现象已在飞秒磁学领域得到研究，OISTR成为驱动飞秒自旋动力学的关键机制。然而，交变磁体中的a-OISTR受动量依赖的电子结构和激光脉冲的偏振方向调控。这一发展为传统磁体中偏振依赖的退磁幅度提供了全面解释，并有效捕捉了交变磁体中非对称亚晶格动力学的出现。这项工作提供了对a-OISTR的新理解，通过激光控制阐明了具有动量依赖电子结构的二维交变磁体中的自旋动力学。光诱导的非对称自旋倾斜和净磁化强度为超快自旋电子学应用指明了潜在途径。在飞秒时间尺度上光学产生和调控交变磁体中净磁矩的能力，有望推动创新存储和逻辑器件的发展。例如，由a-OISTR诱导的瞬态亚铁磁态可作为超快自旋流产生和操控的平台，促进自旋波发射器或探测器的发展。将这些功能与交变磁体固有的高频动力学和抗杂散场特性相结合，使二维交变磁体成为需要低功耗和高速度的下一代自旋电子学技术的一类有前途的材料。

实验验证可能性

磁矩方向和幅度的变化可以在实验环境中被精确测量和检测。交变磁序的实验探测依赖于对称性敏感的响应。角分辨光电子能谱(ARPES)直接解析了外延RuO₂薄膜中的动量依赖自旋劈裂以及MnTe中的g波段。磁光克尔效应(MOKE)测量检测到了RuO₂和Mn₅Si₃中的时间反演对称性破缺，而X射线磁性圆二色性(XMCD)揭示了α-MnTe中的亚晶格选择性响应。此外，实验中所制备的层状AM的研究将扩展到二维AM。我们进一步模拟了非对角介电张量元素ε_xy来描述Fe₂WTe₄的磁光响应，如图所示。我们观察到α = 0°和90°时ε_xy存在显著差异，这证实了预测的自旋重新定向可以在时间分辨实验中探测到，例如时间分辨磁光克尔效应。这为观测自旋重新定向提供了一种潜在手段。因此，在不久的将来，利用超快光谱技术可以实现对我们关于净自旋矩和从AM到亚铁磁态转变的理论预测的实验验证。

局限性与未来展望

我们的模拟解析了前50 fs内的早期自旋动力学；然而，超出此时间尺度的电子-声子耦合的影响尚未探索。需要进一步研究以确定净磁矩是否能在更长时间内持续增长，并有可能驱动向铁磁序的相变。阐明交变磁体中声子激发与自旋弛豫之间的相互作用至关重要，因为这可能决定了非平衡磁态的稳定性和演化。

结论

总之，我们的研究揭示了二维交变磁体中先前未被探索的超快磁化动力学，这是一类以补偿自旋结构和动量依赖自旋劈裂为特征的磁性材料。利用rt-TDDFT，我们证明了激光激发在半导体交变磁体Fe₂WTe₄的两个Fe亚晶格之间诱导出强烈的非对称退磁。这种不平衡导致在45 fs内形成具有约0.3 μ_B净磁化强度的亚稳态亚铁磁态。这种激光诱导的亚铁磁性源于OISTR的一种各向异性形式，由d波交变磁体固有的动量分辨自旋劈裂能带结构驱动。除了非对称退磁，我们还发现了偏振依赖的非共线自旋动力学，表现为Fe原子之间不相等的自旋倾斜角，进一步丰富了二维交变磁体系统的自旋响应。至关重要的是，净磁化强度和非对称自旋倾斜动力学都可以通过激光的面内偏振角精确调制。我们的结果揭示了交变磁体中一类新的光-物质相互作用现象，将光驱动超快自旋动力学的领域扩展到了传统磁体之外。