电场辅助高压策略在Al-0.3CoCrFeNi高熵合金扩散焊接中的应用：实验与分子动力学模拟的协同效应

《Journal of Alloys and Compounds》：Electric Field-Assisted High-Pressure Strategy for Diffusion Bonding of Al 0.3CoCrFeNi High-Entropy Alloy: Synergistic Experimental and Molecular Dynamics Simulation

高熵合金电场辅助高压扩散连接通过实验与分子动力学模拟揭示压力调控界面原子扩散和微观结构演变机制，60MPa时接头无缺陷剪切强度达198MPa。

　　

傅梦春|林盼盼|杨佳|吕金泽|张秋光|李永通|徐九洁|林铁松|何鹏

哈尔滨工业大学材料与结构精密焊接与连接国家重点实验室，中国哈尔滨 150001

摘要

高熵合金（HEA）的直接焊接对于先进工业应用至关重要，但由于其固有的扩散滞后现象，实现高质量焊接仍然具有挑战性。本研究提出了一种电场辅助的高压扩散焊接方法，采用多尺度研究方法结合实验和分子动力学（MD）模拟，阐明了焊接压力如何影响接头微观结构、强度和界面原子扩散的机制。结果表明，在电场辅助下，增加压力可以提高HEA接头的焊接质量和剪切性能。MD模拟进一步证实，由于铝原子较大且内聚能较低，较高压力促进了铝主导的界面原子扩散。同时，这种压力升高还导致FCC结构在界面处发生明显转变，转变为无序状态。本研究通过阐明压力驱动的扩散和微观结构演变机制，为获得高性能的HEA扩散焊接提供了一种新方法。

引言

高熵合金（HEAs）作为一种新兴的多组分材料，具有优异的固有性能，包括高硬度、优异的耐腐蚀性和高温稳定性[1]、[2]。这些优势使HEAs在关键领域具有巨大应用潜力，例如航空发动机的高温部件和核工业中的耐辐射结构部件[3]、[4]。为了将这些优异性能转化为实际工程应用，先进的连接技术对于制造HEA部件至关重要。然而，这些关键领域对接头的精度、焊接强度和环境耐久性提出了严格要求。

在各种连接技术[5]、[6]、[7]、[8]中，扩散焊接作为一种固态连接方法，能够实现接近零变形和无缺陷的冶金连接，并逐渐发展成为精密部件制造的关键途径。李春等[9]通过传统的真空热压缩焊接实现了CoCrFeMnNi HEA的连接，并揭示了界面氧化物溶解和界面晶界迁移共同作用下的焊接机制。李鹏等[10]研究了AlCoCrFeNi_2.1共晶HEA的扩散焊接，在30 MPa压力下经过60分钟处理后获得了最大剪切强度。然而，HEA独特的多组分设计使其原子扩散动力学变得复杂，导致焊接过程中出现扩散滞后现象，从而导致接头强度不足[10]。虽然可以通过提高焊接温度或延长保持时间来弥补这些缺陷[9]，但这样的条件往往会影响HEA连接的精度。最近，电场辅助技术显示出克服金属连接中扩散障碍的巨大潜力[11]。研究发现，电场可以加速原子迁移并调节Ti-6Al-4V[12]、Cu[13]和镍基超级合金[14]焊接过程中的界面反应动力学，从而有效提高接头质量。这种方法为解决HEA扩散焊接中的挑战提供了新的见解。

目前，针对HEA的精密连接技术研究仍处于起步阶段，有效的解决方案较少，难以解决扩散滞后问题。因此，本研究通过系统地研究高压下的电场辅助扩散焊接（EFADB），结合实验和分子动力学（MD）模拟方法，满足了人们对高质量HEA接头的需求。本研究探讨了EFADB压力如何调节HEA的界面扩散行为、微观结构演变以及接头力学性能。

材料与方法

本实验中使用的Al_0.3CoCrFeNi HEA基材由北京彦邦新材料技术有限公司提供。图1(a)显示了Al_0.3CoCrFeNi HEA基材的XRD图谱，呈现出单相FCC晶体结构。在EFADB之前，接合表面先用3000目砂纸打磨，然后用金刚石复合材料抛光至镜面效果，随后在丙酮中超声清洗15分钟，立即干燥以防止重新污染。如图1(c)所示

压力对Al_0.3CoCrFeNi EFADB接头微观结构的影响

在900°C固定温度和30分钟保持时间下，不同焊接压力下制备的Al_0.3CoCrFeNi HEA EFADB接头的微观结构如图3所示。如图3(a)所示，在30 MPa压力下制备的接头未能形成无缺陷的结构，表现为界面空洞、熔合不完全以及大量未熔合区域，这破坏了其结构完整性。随着焊接压力的增加，界面空洞的数量逐渐减少

讨论

根据上述结果，铝（Al）在Al_0.3CoCrFeNi HEA中作为主要扩散元素，这是由于其原子尺寸较大且内聚能较低。首先，铝原子的尺寸比合金中的其他四种过渡金属大13%-15%。当铝原子嵌入HEA基体中时，会引起显著的晶格畸变[18]，导致铝原子在晶格内被压缩，而其他原子则承受相对的拉应力[15]。

结论

总之，EFADB技术实现了Al_0.3CoCrFeNi HEA的可靠连接。随着焊接压力的增加，接头处的孔隙率和未熔合区域逐渐减少，在60 MPa压力下形成了几乎无缺陷的界面，晶粒在接头处连续延伸。与此微观结构演变相对应，接头强度随压力升高而持续增加，在60 MPa压力下达到最大剪切强度198 MPa。MD模拟进一步证实了这一现象

作者贡献声明

林盼盼：撰写 – 审稿与编辑，监督，概念构思。杨佳：可视化，方法论。傅梦春：撰写 – 初稿，软件，方法论，实验研究。李永通：实验研究。吕金泽：实验研究，形式分析，数据整理。张秋光：软件开发。何鹏：监督，资源协调。徐九洁：可视化效果展示。林铁松：监督，项目管理。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

作者感谢“黑龙江省自然科学基金（YQ2024E020）”、“国家自然科学基金（NSFC，项目编号U22A20185和52305353）”以及国家真空电子科学技术重点实验室的财政支持。

数据获取

数据可应要求提供。