《Journal of Alloys and Compounds》：Controlling the magnetic properties of Fe-Si soft magnetic composites through annealing-mediated evolution of the coating layer
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本研究采用氧化铝涂覆并退火处理Fe-Si软磁粉末，系统调控退火时间优化涂层结构，实现磁导率94.85与磁芯损耗259.1 mW/cm3的协同提升，揭示退火时间对涂层形貌及磁性能的影响机制。
王健|赵成亮|王芳|谢磊|谭崇|罗子贵|孙海波|常春涛
中国广东省东莞市东莞工业大学机械工程学院，邮编523808
摘要 本研究采用氧化铝涂层处理后再经过退火的Fe-Si粉末，制备了低损耗、高磁导率的Fe-Si软磁复合材料（SMCs）。适当的退火工艺能够保持氧化铝绝缘层的均匀性、致密性和连续性，从而通过粉末退火优化其磁性能。实验确定Fe-Si SMCs的最佳退火时间为180分钟，此时其核心损耗最低为259.1 mW/cm3，峰值磁导率为94.85（在50 mT/100 kHz的磁场下测量）。磁滞损耗的降低是由于退火过程中晶粒生长和应力松弛的共同作用。均匀的绝缘层有效限制了涡流在单个粉末颗粒内的流动，从而减少了涡流损耗。然而，过长的退火时间会破坏涂层的结构完整性，导致磁性能下降。本文提出了一种通过精确控制粉末退火时间来提升SMCs整体磁性能的系统方法，建立了涂层演变与复合材料性能之间的明确关联。这些见解为软磁复合材料在高频磁应用中的高效应用提供了实用指导。
引言 随着第三代半导体、新能源和新一代信息技术等领域对高性能电感器的需求不断增长，对软磁复合材料（SMCs）的要求也越来越高，因为它们在能量存储、转换和传输中发挥着关键作用[1]、[2]。SMCs由覆盖有绝缘层的粉末制成，具有许多优点，如三维磁各向同性、低涡流损耗和优异的加工性能[3]、[4]。在电子产品的持续小型化、集成化和高频运行的背景下，实现高磁导率同时保持低核心损耗对于SMCs至关重要[5]、[6]。
作为新能源领域应用最广泛的软磁材料之一，Fe-Si软磁复合材料兼具优异的电学和磁学性能，包括高饱和磁化强度、高电阻率、低磁致伸缩率和良好的直流偏置特性，使其非常适合用于升压和滤波电感器[7]、[8]。升压和滤波电感器在工作过程中会产生较大的纹波电流和较高的工作温度，因此需要软磁材料具有高饱和磁通密度和低损耗。研究人员已经找到了优化Fe-Si SMCs综合磁性能的方法。目前，几乎所有关于磁性能改进的报道都基于对软磁复合材料制备工艺的优化。首先，可以通过调整其成分来优化SMCs的磁性能。研究表明，随着Si含量从3.5%增加到6.5%，磁导率提高，而核心损耗降低[9]。在Fe-6.5 wt% Si合金中添加微量Ti/Co可以降低矫顽力并提高电阻率，从而同时减少磁滞损耗和涡流损耗[10]、[11]。与通过气体雾化制备的Fe-Si球形粉末相比，球磨法制备的Fe-Si片状粉末具有更高的磁导率。徐泽等[12]利用片状粉末制备了具有砖状堆叠结构和晶体取向的高性能Fe-Si基SMCs，其磁导率远高于传统复合材料。王凯等[13]研究了H添加对片状粉末制备的Fe-Si SMCs磁化状态和功率损耗的影响。结果表明，由于H降低了矫顽力以及不均匀畴壁运动的减少，磁滞损耗和额外损耗同时降低。为了开发兼具高电阻率和优异热稳定性的涂层结构，通常选择无机材料来涂层Fe-Si软磁颗粒。在本研究中，采用SiO?（因其出色的抗热震性和绝缘性能）通过流化床化学气相沉积法对Fe-Si铁磁粉末进行涂层处理[14]、[15]、[16]。结果表明，核壳结构提高了电阻率并降低了核心损耗。通过火花等离子烧结诱导的高温固态反应制备了Fe-Si软磁芯，其中Fe-Si颗粒被单层Fe?SiO?[17]、双层MnO-SiO?[18]或三层Fe?SiO?-Fe?O?-Fe?SiO?层[19]涂层覆盖。这些新型复合层表现出优异的绝缘和磁性能，显著提升了Fe-Si复合材料的整体性能。黄鹏伟等[20]提出了一种新的Fe-Si定向合金软磁材料，具有高电阻率和强冶金结合力。通过Bi?O?的原位还原生成的SiO?层有效隔离了铁磁颗粒间的涡流，显著降低了Fe-Si复合材料的核心损耗和矫顽力。此外，将Fe-Si与其他软磁系统（如Finemet[21]、羰基铁[22]、FeNi[23]和铁氧体[24]）结合使用，已成为利用各材料独特优势并精确调控磁性能的主流方法。
在之前的研究中，我们提出了一种结合原子层沉积（ALD）和粉末退火的新方法来制备高性能Fe-Si软磁复合材料[25]、[26]。ALD能够在低温下在球形粉末上制备超精确、均匀且贴合的薄膜，同时保持粉末原有的特性[27]、[28]。由于磁滞损耗大幅降低，复合材料的整体损耗显著减少，而磁导率保持较高且稳定。需要指出的是，退火时间对涂层的微观结构、成分和界面有重要影响，这些因素决定了SMCs的关键磁性能（如磁导率和核心损耗）。因此，进一步探讨了退火时间对ALD涂层Fe-Si/Al?O?粉末涂层微观结构和成分的影响。随后通过损耗分离分析阐明了这些涂层演变如何影响Fe-Si复合材料的磁性能。因此，我们期望通过调整粉末退火时间来有效优化Fe-Si复合材料的性能，为其在高频和高电流下的应用提供新的思路。
制造过程 Fe-6.5 wt% Si粉末通过气体雾化法制备，并从Poco Holding Co., Ltd.购买。表面沉积前，粉末依次用去离子水和无水乙醇清洗三次。干燥后，将粉末放入特殊的粉末沉积腔室中。选择三甲基铝溶液（99.9999%，Aladdin，压力0.5 Torr）和H?O（自制，压力0.5 Torr）作为前驱体，在粉末表面反应形成涂层。
结果与讨论 图1展示了不同退火时间下Fe-Si/Al?O?粉末的表面形态和元素组成。由于表面覆盖有Al?O?涂层，这些粉末在高温下不会发生烧结和结合。局部放大图像显示，退火后的粉末表面相对光滑清洁。随着退火时间的延长，粉末的表面结构变得更加致密。退火10分钟后（见图1(a)），
结论 本研究通过系统调节氧化铝涂层Fe-Si粉末的退火过程，提出了一种提升SMCs整体磁性能的优化方法。详细研究了退火时间对Fe-Si粉末及其制备的SMCs的结构演变、相组成和磁性能的影响。长时间退火导致软磁粉末的表面涂层发生显著变化。
未引用参考文献 [50]; [51]; [52]; [53]; [54]; [55]; [56]; [57]
CRediT作者贡献声明 王健： 撰写——初稿、方法论、实验研究、数据分析、概念构思。赵成亮： 资源获取、项目管理、方法论、实验研究。王芳： 资源获取、方法论、数据分析、概念构思。常春涛： 撰写——审稿与编辑、监督、项目管理、资金申请。谢磊： 实验研究、数据分析、概念构思。谭崇： 资源获取、项目管理、数据分析。罗子贵：
利益冲突声明 本文所述工作中不存在任何可能影响研究的已知财务利益或个人关系。所有作者均充分参与了本研究并批准了所提交的手稿。同时声明，本文所述工作尚未在任何其他地方发表，也未被考虑用于其他出版物。
致谢 本研究得到了广东省基础与应用基础研究基金（2024A1515012904, 2025A1515010086, 2024B1515120012）、佛山市南海区关键技术攻关计划（2230032004609）、国家重点研发计划（2024YFE0109400）和国家自然科学基金（52101192）的支持。作者感谢Scientific Compass（
www.shiyanjia.com ）在XPS分析方面提供的宝贵帮助。
