基于氢气的膜生物膜反应器中的多尺度流体动力学优化与能量转化：揭示腔体-壳体相互作用机制

《Journal of Water Process Engineering》：Multiscale hydrodynamic optimization and energy valorization in hydrogen-based membrane biofilm reactors: unraveling the lumen-shell interaction

氢基膜生物膜反应器（MBfR）通过多尺度CFD分析揭示：膜长度与氢气出流均匀性呈非线性关系，生物膜厚度对内部水力影响可忽略，模块优化后最佳纤维间距为0.34mm。氢气加压能耗占主导（6-7个数量级高于液体泵送）。

　　

徐彦霞|邓佩峰|田金毅|孙明|钱圆圆|崔丽明|张金阳|杨学静

生态环境部化学过程环境风险评估与控制重点实验室，华东科技大学，上海，200237，中国

摘要

基于氢气的膜生物膜反应器（MBfR）为硝酸盐修复提供了一种创新方法；然而，其工业规模的扩大目前受到对内部流体动力学理解有限的阻碍。本研究通过严格的多尺度计算流体动力学（CFD）研究来填补这一空白，结合了微观尺度的单纤维动力学和宏观尺度的模块流体动力学，使用了耦合的纳维-斯托克斯（Navier-Stokes）和达西-福希海默（Darcy-Forchheimer）公式。我们量化了膜长度、进料速度和生物膜厚度对性能的影响。单纤维分析揭示了膜长度与氢气流出均匀性之间的非线性反比关系，确定管腔水力阻力是影响底物可用性的主要因素。值得注意的是，生物膜厚度对管腔内流体动力学的影响可以忽略不计，这表明气体供应能量的计算可以与生物生长分离。能量分析证实，氢气加压是主要的运行成本，比液体泵送成本高出6-7个数量级。在模块尺度上，模拟显示入口附近的剪切应力和流动通道存在显著异质性。通过系统的参数扫描，确定了0.34毫米的横向纤维间距为最佳设计点，平衡了比表面积的最大化和传质效率。

引言

由于集约化农业和工业化的影响，人类活动扰乱了全球氮循环，导致硝酸盐污染成为一个严重的环境问题[1]。水生生态系统中的硝酸盐水平升高引发了富营养化，导致缺氧区和生物多样性丧失；而在饮用水中，硝酸盐会带来严重的健康风险，包括高铁血红蛋白血症和潜在的致癌性[2]。尽管传统的生物脱氮方法被广泛使用，但它依赖于有机碳的投加，产生大量污泥，并且碳足迹较大。在这种情况下，由Rittmann及其同事开创的基于氢气的膜生物膜反应器（H₂-MBfR）成为了一个优秀的替代方案（图1）。通过使用可渗透气体的中空纤维膜（HFMs）输送加压氢气（H₂），MBfR实现了接近100%的气体利用率，几乎不产生污泥，并能精确控制电子供体的输送。

尽管MBfR技术在实验室规模上已经证明有效，但其向全工业应用的过渡仍面临与反应器设计和流体动力学优化相关的重大挑战[4]。当前的设计范式通常依赖于经验性的“黑箱”方法，这些方法未能考虑到密集纤维束内部复杂的流体-结构相互作用。正如最近的综述所指出的，缺乏流体动力学数据导致了模块配置不佳、流动通道不均匀以及生物膜发育不均，这些因素共同影响了反应器的性能和稳定性。

MBfR的性能受到两个耦合传输过程的控制：氢气从管腔传递到生物膜基部的过程，以及硝酸盐从液体主体传递到生物膜表面的过程。这些过程本质上是流体动力学的。内部流动状态决定了氢气可用性的纵向均匀性；沿纤维长度的显著压力降可能导致远端“氢气饥饿”，使反应器的一部分体积失效。同时，外部液体流动状态决定了流体动力边界层的厚度以及施加在生物膜上的剪切应力。剪切应力是一把双刃剑：剪切应力不足会导致生物膜过度积累和扩散受限，而剪切应力过大则会导致生物膜脱落和生物量损失。

计算流体动力学（CFD）的最新进展为洞察这一“黑箱”提供了强大的工具[4]。然而，大多数现有模型将膜束简化为一个均匀的多孔体，忽略了纤维排列、间距以及管腔侧和壳侧流动之间的相互作用。本研究通过建立一个多尺度建模框架，解决了单纤维和模块尺度上的流体动力学问题。

过去五年中，针对优化膜反应器的研究激增，这是由于过程强化和碳中和的双重目标驱动的。对2021年至2025年的顶级文献进行综合回顾，突出了三个关键趋势：生物动力学与生物动力学的整合、新型模块几何形状的探索以及对能耗分析的关注。

最近最重要的进展包括将流体动力学与生物活性相结合。2025年，郑等人[4]对中空纤维布局进行了开创性的研究，表明纤维排列通过调节局部流体动力学和底物梯度来决定脱氮性能。他们的工作强调，随机纤维分布常常会形成绕过活性生物量的优先流动路径。同样，在2023年，张等人[5]对H₂-MBfR中的生物膜特性提供了关键见解，建立了生物膜厚度与底物传输阻力之间的定量联系，从而强调了精确控制流体动力学以管理生物膜深度的必要性。2025年和2024年，周等人[6]和池等人[7]分别扩展了这种生物复杂性，对多物种生物膜中的电子流动进行了建模，以减少高氯酸盐和钒的浓度，突显了这些竞争反应对局部氢分压的敏感性。

物理反应器硬件的优化也是另一个关注点。2024年，Momeni等人[8]利用3D-CFD优化了用于膜蒸馏的中空纤维几何形状，这一过程与MBfR具有流体动力学的相似性。他们证明，带有挡板的模块设计和特定的纤维填充密度可以通过促进湍流来显著提高传质效率。2025年，Zare Ghadi等人[9]进一步探讨了膜接触器中的几何设计影响，使用CFD来最小化影响传质效率的停滞区域。2025年，Lu等人[10]提出了用于MBfR的新型平面膜模块，以增强防污控制，并使用CFD比较了与传统纤维束的剪切应力分布。2025年，Elbessomy等人[11]也参与了中空纤维系统的几何优化，评估了间隙距离以克服性能限制。

随着水行业向净零能耗迈进，MBfR的运行成本受到了关注。2023年，李等人[12]利用过程建模量化了MABRs的碳足迹，确定曝气（或气体加压）是一个关键的能量消耗源，并将流体动力学效率直接与N₂O排放联系起来。2024年，魏等人[13]展示了使用CFD辅助的空气冲洗策略来控制生物膜厚度，证明可以通过工程设计流体动力学能量来维持最佳的生物膜活性，同时最小化运行开销。此外，2025年和2024年，龙等人[14]和宋等人[15]强调了共污染物去除（例如黄金回收、抗生素）的能源影响，表明优化的流体动力学可以在不增加能源需求的情况下促进多功能反应器的性能。

虽然上述研究推进了MBfR技术的具体方面，但在严格连接单纤维的微观流体动力学（气体渗透能量损失发生的地方）与模块的宏观流体动力学（液体流动分布占主导的地方）方面仍存在差距。大多数研究要么详细建模生物过程但简化了流动，要么详细建模流动但未解决氢气输送系统的具体约束。本研究采用了一种多尺度方法，专门隔离了流体动力学变量——纤维长度、间距和直径——以提供对能耗和流动均匀性的机制理解。表1将本研究置于近期高影响力文献的背景下。

本研究的主要目标是揭示基于氢气的MBfR的流体动力学复杂性，以指导节能反应器设计。具体来说，我们的目标是：

(1)

量化管腔内流体动力学：使用单纤维CFD模型确定膜纤维长度、直径和进料速度对氢气压力降和流出均匀性的影响。

(2)

评估生物膜-流体动力学的耦合：评估生物膜厚度对纤维系统水力阻力的影响程度，测试解耦的假设。

(3)

优化模块几何形状：表征模块尺度上的剪切应力和涡流场，以确定平衡传质与压头损失的最佳横向纤维间距。

(4)

分析能耗：分解能耗驱动因素，区分氢气输送（加压）和液体循环。

需要注意的是，选择CFD模型需要在计算成本和计算精度之间进行权衡。与典型的反应器不同，膜模块由数万根膜纤维组成，每根纤维的长度与其直径的比率非常大，需要大量的网格元素来确保网格质量和模拟精度。在这种情况下，同时考虑膜模块内的生化反应和生物膜的动态生长和脱落是非常困难的。一方面，生化反应和生物膜的动态生长和脱落非常缓慢；另一方面，这需要使用动态网格。这将大大增加计算的负载和模拟的收敛难度，即使使用超级计算机也是如此。因此，考虑到计算成本和精度，我们选择了本研究中提出的简化模型。

部分摘录

数学模型

为了准确模拟复杂的氢-水流体动力学，基于ANSYS Fluent理论指南[16]建立了基于质量和动量守恒定律的数学模型。该域在概念上被划分为自由流动区域（液体主体、气体管腔）和多孔区域（膜壁、生物膜）。

几何形状和网格策略

为了研究膜纤维长度、进料速度和生物膜厚度对能耗的影响，构建了30个三维几何模型的单中空纤维膜（图3），包括10个SS型、10个PP型和10个NPP型纤维。SS型由聚甲基戊烯材料制成。PP型和NPP型由聚丙烯材料制成。这些膜的几何尺寸总结在表2中。

膜纤维长度的影响

在中空纤维膜的无气泡曝气系统中，氢气速度是检查MBfR内流场特性的重要指标。图7(a)显示了膜纤维长度对氢气流出速度的影响。无论膜纤维长度如何，随着膜纤维长度的增加，氢气流出速度降低的速度都较慢。这一发现定量支持了郑等人[4]的观察结果。

结论

为了研究基于氢气的膜生物膜反应器（MBfR）中的氢-水流动特性，进行了CFD模拟，以研究膜纤维长度、进料氢气速度和生物膜厚度对单中空纤维膜中氢气流动行为的影响。在膜模块尺度上，研究了进水速度对水流分布的影响，以及进水速度和生物膜厚度对氢-水分布的影响。

CRediT作者贡献声明

徐彦霞：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，监督，研究，资金获取。邓佩峰：撰写 – 原稿，研究，正式分析，数据管理。田金毅：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，监督，研究，数据管理，概念化。孙明：撰写 – 审稿与编辑，监督，资源提供。钱圆圆：撰写 – 审稿与编辑，监督，资源提供。崔丽明：撰写 – 审稿与编辑，

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（授权号：52470074）的支持。