压电驱动的无金属供体-受体光催化整体水分解系统，旨在实现高效的同时产氢（H2）和过氧化氢（H2O2）

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Piezo-Activated Metal-Free Donor-Acceptor Photocatalytic Overall Water Splitting System Toward Highly-Efficient Simultaneous H2 and H2O2 Production

设计了一种供体-受体聚合物催化剂HFPTP-Bpy-Hz，通过压电诱导内建电场弯曲导带和吡啶结构双电子路径，显著提升其光/压电催化整体水氧化性能，产氢和过氧化氢量分别达到1795和1571 μmol·g?1·h?1，优于文献水平。

　　

摘要

大多数光催化剂的带结构与水氧化还原电位之间的不匹配限制了整体光催化水分解（OWS）的发展。本文设计了一种具有明确供体-受体结构的聚合物模型光催化剂（HFPTP-Bpy-Hz），其带结构原本不适合用于OWS。研究表明，HFPTP-Bpy-Hz在产生H₂和H₂O₂方面的能力可以通过压电诱导的内置电场使未匹配的导带发生弯曲来激活，同时利用双吡啶结构上热力学上有利的双电子途径实现水氧化。HFPTP-Bpy-Hz在无金属条件下表现出优异的光/压电催化OWS性能，生成H₂和H₂O₂的速率分别为1795和1571 μmol·g^{?1?1，优于现有文献中的报道。压电诱导的内置电场和基于腙键的电子转移通道有效地分离了光生载流子，而在腙键存在的情况下，水分解的能量障碍较低，这些因素共同促成了HFPTP-Bpy-Hz出色的光/压电催化OWS性能。此外，通过调控连接键和构建单元，明确展示了聚合物主链的极性与分子层面的压电/光催化活性之间的正相关关系。这项工作为利用带结构不合适的光催化剂构建有前景的太阳能驱动OWS系统提供了宝贵的见解。}

图形摘要

一种供体-受体（D-A）聚合物，通过压电诱导的能带弯曲使其不匹配的带结构与水氧化还原电位相匹配，从而实现了前所未有的无金属光/压电催化OWS性能，可用于生成H₂和H₂O₂。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

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