高温有利于通过化能自养作用以及城市人工湖泊中铁成分的转化，增强沉积有机碳的固定潜力

《Water Research》：High temperature favors sedimentary organic carbon fixation potential via chemoautotrophy and iron fraction transformation in urban artificial lakes

高温显著提升城市人工湖沉积物中总有机碳（TOC）、颗粒有机碳（POC）及矿物-铁结合有机碳（Fe-OC）含量，稳定有机碳比例（MAOC/TOC）达65%且微生物代谢途径从光自养转向化能自养，铁还原过程增强矿物表面化学键合能力，形成“微生物-铁-碳”协同固碳机制。

　　

黄若涵|郭俊如|彭凯明|蔡晨|黄向峰|吴巧峰|刘佳

中国上海市同济大学环境科学与工程学院，水污染控制与绿色资源循环国家重点实验室

摘要

城市人工湖沉积物在有机碳（OC）的固定过程中起着关键作用。然而，水温（WT）变化对沉积物中OC固定的调控机制仍不清楚。本研究调查了五个湖泊在夏季和冬季的水质、有机碳成分、微生物代谢以及铁（Fe）的形态。结果表明，高温组（HT）的总有机碳（TOC）、颗粒有机碳（POC）、矿物相关有机碳（MAOC）和铁结合有机碳（Fe-OC）的平均含量比低温组（LT）高1.5-2.5倍。HT组和LT组的MAOC/TOC平均值分别为65%和46%，表明水温在OC稳定形成中起主导作用。代谢组学分析表明，随着水温的升高，微生物的主要二氧化碳固定途径从光合自养型转变为化能自养型，相关调控酶的相对丰度也有所增加。此外，温度的升高促进了沉积物中铁的还原速率、活化程度和络合程度的显著提高，从而也有利于稳定OC的形成。总之，高温通过增加叶绿素a浓度和降低溶解氧及透明度，触发了“微生物-铁-碳”级联反应，可能增强了沉积物的碳固定潜力。这些发现为优化城市人工湖的生态设计和管理策略提供了理论基础。

引言

碳循环是地球物质循环和气候调节的基础。湖泊沉积物每年储存约30-60%的有机碳（OC），其单位面积的埋藏速率是海洋的2-10倍（Cole等人，2007年；Schlesinger，1990年；Yuan等人，2025年）。人工水体分布广泛且生物地球化学活性高，是全球碳预算中一个重要但被低估的组成部分（Guo等人，2026年；Peacock等人，2021年）。它们的碳埋藏速率可达1000克碳/平方米/年，远高于许多天然湖泊（Downing等人，2008年；Lv等人，2026年；Mendon?a等人，2017年）。湖泊的碳埋藏能力不仅取决于碳输入量，还取决于沉积物中OC的积累和稳定性。沉积物中的OC通常分为活性池和惰性池（Poeplau等人，2018年；von Lützow等人，2007年）。活性OC池具有快速的周转率，支持养分循环和生产力提升，包括溶解有机碳（DOC）和颗粒有机碳（POC）（He等人，2025b）。相比之下，惰性碳池在化学和物理上较为稳定，主要由矿物相关有机碳（MAOC）构成（King和Sokol，Zhou等人，2024年）。目前的研究已经确定了影响OC含量或温室气体排放的主要环境因素，如温度波动、营养水平调节、外部污染物输入以及水质和水动力变化（Li等人，2018年；Li等人，2025c；Yuan等人，2024年）。然而，湖泊沉积物中OC的具体组成和转化机制仍被忽视，尤其是在季节性温度变化的情况下。

随着城市化进程的加快，城市人工湖大量建设，成为典型的淡水生态系统。这些湖泊的特点是有机物质输入复杂、生态系统结构简化且自我调节能力较弱（Strokal等人，2021年）。这些独特特征导致其OC来源、组成和稳定性与天然湖泊存在显著差异（Bauduin等人，2024年；Cun等人，2025年；Gao等人，2025年；Li等人，2025b）。温度作为关键环境因素，不仅直接调节沉积物中有机物质的矿化过程，还通过影响微生物活性和矿物转化过程间接影响OC的稳定性。实地观察表明，沉积物-水界面温度的快速升高会显著增加微生物酶的活性，加速之前束缚在团聚体或矿物表面的活性OC的矿化过程。这一过程将OC转化为二氧化碳（CO₂）和甲烷（CH₄），从而减少沉积物的碳储存量（Bartosiewicz等人，2024年；Li等人，2025a）。相反，温度的升高可能通过风化过程（如水解、氧化和溶解）加速矿物的老化（Walsh等人，2024年；Deng等人，2022年），这会降低有机物从矿物表面的解吸潜力，同时增加可用于配位络合的功能基团数量。同时，配体交换促进了更多更强共价键、配位键和其他化学键的形成，最终增强了矿物与有机物之间的结合（Hu等人，2025年）。在某些情况下，高温甚至可以刺激微生物残余物与矿物的共沉淀，通过“热增强封存”效应增强OC的长期稳定性（Sun等人，2025年；Zhao等人，2025b）。因此，温度对湖泊沉积物中OC封存的影响并非线性，而是由于微生物和矿物转化的共同作用而变得复杂。

微生物是城市人工湖表面沉积物中碳循环的核心驱动因素。它们的代谢活动调节各种OC成分的周转，并表现出强烈的温度敏感性。自养微生物通过七种已知的生化途径固定CO₂，包括卡尔文循环、还原性乙酰辅酶A途径、二羧酸/4-羟基丁酸循环等（Michael等人，2010年；Berg等人，2011年；Thauer等人，2007年）。其中，卡尔文循环分布最广，其关键酶RuBisCO由cbbL和cbbM基因编码，在陆地和水生生态系统中普遍存在（Kovaleva等人，2011年；Liang等人，2017年；Qiao等人，2025年；Selesi等人，2007年；Xiao等人，2023年）。此外，微生物还可以通过分泌胞外酶（如纤维素酶和木质素酶）加速碳的分解，将其释放到水体中，直接改变湖水的碳化学性质（Qiao等人，2025年；Huang等人，2024年）。微生物活性还与铁（Fe）循环紧密相关。在好氧到微好氧条件下，铁氧化细菌通过形成纳米级铁氧化物层将Fe²⁺氧化为Fe³⁺，包裹微生物残余物和溶解有机物质，从而降低其生物可利用性。在厌氧条件下，铁还原细菌利用OC作为电子供体将Fe³⁺还原为Fe²⁺，释放出相关的OC并减少稳定OC的比例（Chen等人，2025年；Melton等人，2014年）。最近的研究表明，与铁氧化还原反应相关的细菌还会协同释放沉积物中的营养物质，进一步引发湖泊中的藻类繁殖并增加温室气体排放（Yang等人，2025年；Zhao等人，2025年）。尽管已证明温度依赖性的微生物活性和群落组成变化会复杂地影响OC池的分布，但城市人工湖中这些反应的调控机制仍不明确。

城市人工湖的沉积物富含铁及其氧化物，特别是铁氧化物，这些氧化物与沉积物中的OC密切相关。铁氧化物具有较大的比表面积和丰富的反应位点，能够通过静电吸附和配体交换等物理化学过程与有机碳形成铁-碳复合物，从而增强有机碳的稳定性（Lin等人，2025年；Liu等人，2025年）。从矿物学角度来看，沉积物中的铁氧化物根据其化学活性和结合形式通常分为四类：可溶性FeO（Fed）、非晶态FeO（Feo）、复合FeO（Fep）和结晶FeO（Fec）。这些铁形态具有不同的反应性和稳定性，它们的转化被认为会影响沉积物固定OC的潜力（Yang等人，2025年）。Fed通常被视为沉积物中活性铁的指标，为铁和OC的相互作用提供潜在来源。Feo具有较大的比表面积和丰富的羟基，通常更具反应性，更容易与OC结合。Fep代表通过强化学键形成的稳定复合物。相比之下，Fec的化学反应性较低，主要通过物理保护机制实现长期碳的保存（Sodano等人，2018年；Coward等人，2018年）。研究表明，21.5%的沉积物OC通过共沉淀和螯合作用与铁结合，铁结合有机碳（Fe-OC）占MAOC的39%±17.1%和65.2%±27.6%（Lalonde等人，2012年；Zhao等人，2025a）。铁和碳的耦合循环受氧化还原条件的控制，这些条件与温度波动密切相关。在氧化条件下，铁氧化物将OC与氧气和分解者物理隔离，限制其氧化。在厌氧条件下，Fe³⁺矿物发生微生物还原溶解，释放出矿物结合的OC并改变碳的矿化途径（Dong等人，2023年）。温度变化进一步改变铁的氧化还原速率，影响OC的稳定过程（Chen等人，2024年；Pallud等人，2020年）。因此，理解温度变化对铁-碳耦合的影响对于解释城市湖泊沉积物中稳定碳的形成至关重要。

尽管有越来越多的证据，但研究尚未充分探讨城市人工湖沉积物中的OC成分如何响应温度波动。为填补这一空白，我们在2024年7月和12月对福州的五个典型城市人工湖进行了调查。通过分析水环境因素、沉积物中的OC成分和铁形态，并运用宏基因组技术，研究了沉积物OC池如何响应温度差异。我们从微生物CO₂途径和铁形态转化的角度进一步探讨了潜在机制。本研究为优化城市人工湖的生态设计和管理策略提供了理论基础，以增强其碳汇功能。

研究区域和采样点

研究区域和采样点

2024年7月和12月，在福州的五个典型城市人工湖进行了实地调查，包括金安湖（JA1-JA10）、景甸湖（JD1-JD3）、建天湖（JT1-2）和宜景西湖（YJ1-YJ2）。这些湖泊周围有多种土地利用类型，如住宅区、农业用地、城市绿地和交通走廊，代表了受人类活动影响严重的东南沿海城市中常见的人工湖。

湖泊沉积物中不同OC成分的变化

沉积物中的OC含量表现出明显的季节性差异。在高温组（HT），TOC和POC的平均含量分别为20.31毫克/克和13.51毫克/克，显著高于低温组（LT）。同样，稳定OC池（MAOC、Fe-OC和OCP3）的平均含量分别为16.97毫克/克、6.18毫克/克和15.43毫克/克，这些值是低温组的1.49至2.52倍（图2a-f）。此外，高温组的MAOC/TOC平均值

结论

本研究通过整合OC成分、微生物组学和铁形态，揭示了福州城市人工湖在季节性温度变化下沉积物OC的调控机制。高温作为初始驱动因素，通过“微生物-铁-碳”级联反应调节OC。夏季的高温增加了叶绿素a的含量，降低了溶解氧（DO）的含量，并促进了铁的还原。生成的Fe²⁺被重新氧化为高活性的非晶态铁

未引用的参考文献

Poulton, Sodanoa等人，2017年；Xiao等人，2025年；Ye等人，2026年；Zhou等人，2024年

CRediT作者贡献声明

黄若涵：撰写——原始草稿、可视化、数据分析。郭俊如：验证。彭凯明：资源获取。蔡晨：资源获取。黄向峰：资金获取、概念构思。吴巧峰：撰写——审稿与编辑、资源获取。刘佳：撰写——审稿与编辑、方法学、资金获取。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（编号42277120和42377403）、上海市教育委员会的人工智能促进研究范式改革和学科进步计划（04002360525）以及小米青年基金的支持。