在晶体-非晶异质结构双功能电催化剂中构建内置电场，以实现高电流密度下高效的整体水分解

《Science China-Materials》：Constructing built-in electric field in crystalline-amorphous heterostructure bifunctional electrocatalysts for highly efficient overall water splitting at high current density

高效电催化水裂解材料设计及界面电荷调控机制研究。通过构建Fe掺杂Ni3S2/NiFeCoCeIn氧化物羟基复合异质结构，实现了大工作函数差与内置电场协同效应，在碱性介质中表现出1.83V超低电压、1A/cm2工业电流密度下稳定运行特性，实验与理论计算证实界面电荷重分布精准调控吸附能。

　　

摘要

开发高效的双功能电催化剂对于实现氢气和氧气的生成反应至关重要，这是水电解技术的基础。然而，电催化反应本身具有较慢的反应动力学，这受到质量传递限制以及不合适的吸附/脱附动态的影响。本文成功设计并合成了一种掺铁的Ni₃S₂/NiFeCoCeIn氧化物氢氧化物（FNS/HEOXY）晶态-非晶态异质结构电催化剂，该催化剂具有较大的功函数差（ΔΦ）和强内置电场（BEF）。得益于FNS向HEOXY的电子转移作用，FNS/HEOXY在氢气和氧气的生成反应中表现出出色的催化活性，并且在工业级电流密度下在碱性介质中具有极高的稳定性。此外，使用FNS/HEOXY组装的阴离子交换膜水电解器（AEMWE）在80°C时仅需1.83 V的电池电压即可达到1 A cm^?2的电流输出。实验和理论结果均证实了强内置电场（BEF）引起的界面电荷重新分布，从而优化了吸附能量。这项工作提出了一种新的电催化剂设计原理，旨在实现高效的能量转换。

开发高效的双功能电催化剂对于实现氢气和氧气的生成反应至关重要，这是水电解技术的基础。然而，电催化反应本身具有较慢的反应动力学，这受到质量传递限制以及不合适的吸附/脱附动态的影响。本文成功设计并合成了一种掺铁的Ni₃S₂/NiFeCoCeIn氧化物氢氧化物（FNS/HEOXY）晶态-非晶态异质结构电催化剂，该催化剂具有较大的功函数差（ΔΦ）和强内置电场（BEF）。得益于FNS向HEOXY的电子转移作用，FNS/HEOXY在氢气和氧气的生成反应中表现出出色的催化活性，并且在碱性介质中具有极高的稳定性，即使在工业级电流密度下也是如此。此外，使用FNS/HEOXY组装的阴离子交换膜水电解器（AEMWE）在80°C时仅需1.83 V的电池电压即可达到1 A cm^?2的电流输出。实验和理论结果均证实了强内置电场（BEF）引起的界面电荷重新分布，从而优化了吸附能量。这项工作提出了一种新的电催化剂设计原理，旨在实现高效的能量转换。