二维电子器件中面向离子迁移的Sb4O5Cl2晶体电介质及其多功能应用研究

《Nature Communications》：Oriented ion migration in dielectric Sb4O5Cl2 single crystals for multifunctional two-dimensional electronics

为开发高性能二维电子器件，亟需兼具高栅极电容和可调控电子态的介电材料。本研究成功合成了具有定向离子通道的离子型电介质单晶Sb4O5Cl2，实现了约23.3的介电常数和氯离子的非挥发性可编程迁移调控。基于此构建的二维MoS2晶体管展示了高达109的开/关比、低至10?14A的漏电流以及33.4 cm2V?1s?1的迁移率。离子通道的应用进一步实现了MoS2准金属态与半导体态间的可重构转换，并启发了具备图像存储、处理和识别功能的类神经形态器件，将识别准确率在5个训练周期内从80.7%提升至90.9%。该研究为电子态调控的基础研究和先进电子学提供了一个极具潜力的平台。

　　

想象一下，如果电子设备的核心部件能够像大脑中的神经元一样，不仅能高效传递信息，还能根据需求动态改变自身的“性格”——一会儿是让电流畅行无阻的“导体”，一会儿又是精准调控信号的“半导体”。这并非科幻，而是下一代电子器件，特别是基于超薄二维材料的电子器件所追求的关键突破。然而，实现这一梦想的道路上横亘着两大挑战：一是如何为这些二维“芯片”找到一个理想的“绝缘伴侣”，既能紧密贴合、提供强大的调控能力（高栅极电容），又不会引入过多能耗和信号干扰；二是如何在不破坏材料本身精致结构的前提下，对其导电特性进行可逆、精准且持久的调控。传统的固态介电材料往往在这两方面顾此失彼。因此，科学家们将目光投向了离子型电介质，其内部可移动的离子为调控提供了全新思路，但如何实现离子的有序、可控迁移，并将其与二维材料高效结合，仍是一个亟待解决的科学难题。发表在《自然·通讯》（Nature Communications）上的这项研究，正是为了回应这些挑战。研究人员合成了一种名为Sb₄O₅Cl₂的单晶离子电介质，其内部天然的、排列整齐的“离子通道”为解决上述问题提供了绝佳方案。

为开展这项研究，作者们主要运用了几个关键技术方法。首先，他们通过化学气相传输法成功合成了高质量的Sb₄O₅Cl₂单晶，并通过X射线衍射等技术确认了其晶体结构和定向排列的离子通道。其次，他们制备了以该单晶为栅介质、二硫化钼(MoS₂)为沟道材料的顶栅场效应晶体管，并系统测量了其电学性能，包括输出特性、转移特性、开关比、漏电流和载流子迁移率。再者，研究者设计并实施了通过施加栅极电压来操控Sb₄O₅Cl₂中Cl^-离子迁移的实验，从而可逆地调控下方MoS₂层的载流子浓度和导电状态。最后，他们基于此可调控器件构建了模拟生物突触的类神经形态器件，并用于图像处理与模式识别任务（如MNIST手写数字识别），以验证其信息处理能力。

Sb₄O₅Cl₂单晶的合成与表征

研究团队成功制备出Sb₄O₅Cl₂单晶材料。结构表征显示，该晶体具有沿特定方向排列的一维离子通道，这为氯离子(Cl^-)的定向迁移提供了物理基础。电学测量表明，厚度约为25纳米的Sb₄O₅Cl₂薄膜具有约23.3的相对介电常数，显示出其作为栅介质的优良绝缘与电容增强潜力。

基于Sb₄O₅Cl₂/MoS₂的二维晶体管性能

利用该单晶作为栅介质，研究人员构建了二维MoS₂场效应晶体管。测试结果显示，器件性能卓越：开关电流比高达10⁹，关态漏电流低至10^-14安培量级，并且获得了33.4 cm²V^-1s^-1的场效应迁移率。这些指标证明了Sb₄O₅Cl₂是一种高性能的栅介电材料。

通过定向离子迁移实现MoS₂电子态的非易失性调控

这是本研究的核心发现。得益于晶体中定向的离子通道，研究者通过施加外部栅压，能够高效且可控地驱动Cl^-离子向MoS₂沟道界面迁移或远离。离子迁移会改变界面处的掺杂水平，从而可逆地将MoS₂的导电状态在“半导体态”和“准金属态”之间切换。这种切换是非易失性的（状态保持时间超过3000秒），且不会对MoS₂的晶体结构造成损伤。在超过100次的循环切换测试中，器件表现稳定，且“准金属态”的电导率（约10^-5S）是“半导体态”的1000倍。

基于仿生离子通道的类神经形态器件与应用

受生物神经元中离子通道启发，研究者进一步将这种可调控器件应用于类神经形态计算。他们演示了该器件具备类似突触的功能，能够实现图像信息的存储、预处理和识别。一个突出的应用实例是：利用器件非易失性预处理能力（持续超过300秒）对图像数据进行处理，仅经过5个训练周期，就将MNIST手写数字数据库的识别准确率从80.7%显著提升至90.9%。这展示了其在低功耗、高效率边缘智能计算方面的潜力。

该研究系统论证了具有定向离子通道的单晶离子电介质Sb₄O₅Cl₂在先进二维电子学中的巨大价值。主要结论可归纳为：第一，该材料本身作为一种高性能栅介质，能赋予二维晶体管优异的开关特性、低漏电流和高迁移率。第二，其内部的定向离子通道实现了对Cl^-离子迁移的可编程、非易失性控制。第三，通过离子迁移，能够可逆、无损伤地调控相邻二维材料（如MoS₂）的电子态，使其在半导体态和准金属态之间切换，为重构器件功能提供了新范式。第四，这一物理机制可成功应用于类神经形态器件，实现信息的集成处理与识别，展现了其在未来智能计算领域的应用前景。

讨论部分强调了这项工作的深远意义。它不仅仅展示了一种优异的材料，更重要的是提出并验证了一种通过“离子工程”来动态调控二维材料电子态的全新方法。这种方法避免了传统化学掺杂或结构改性可能带来的不可逆损伤，为实现多功能、可重构的电子器件开辟了一条新路径。将这种具有生物离子通道启发特性的材料与类脑计算相结合，更是为跨越冯·诺依曼架构瓶颈、发展存算一体的低功耗人工智能硬件提供了重要的材料基础与器件原型。因此，Sb₄O₅Cl₂单晶离子电介质有望成为一个强大的平台，既可用于电子态调控的基础物理研究，也可推动下一代信息存储、逻辑运算和神经形态计算等先进电子技术的发展。