湿热效应对热塑性复合材料I型和II型分层传播的影响：R曲线与纤维桥接行为

《Composite Structures》：Hygrothermal effects on mode I and mode II delamination propagation of thermoplastic composite: R-curve and fiber bridging behavior

热塑性复合材料湿热老化对分层传播行为的影响及三线性 cohesive zone 模型研究。摘要通过DCB和ENF实验分析70℃/95%RH环境下湿热老化500h和1000h对 Mode I/II 断裂韧性（分别下降4.37%-10.16%和14.87%-23.96%）及界面损伤模式的作用，建立考虑老化时间的三线性CZM模型验证数值有效性。

　　

赵欣云|朱少伟|陈黎明|聂书燕|潘欣|邓建强|范航宇|林北城

重庆大学航空航天工程学院，中国重庆400030

摘要

由于热塑性复合材料具有优异的冲击韧性、高损伤容忍度和良好的可回收性，它们在各个行业中具有广泛的应用潜力。然而，一个关键挑战是这些材料往往不可避免地会暴露在湿热环境中，这会降低层间应力，从而对其可靠性构成威胁。在本研究中，通过在不同湿热老化时间（温度70℃，相对湿度95RH%）下进行双悬臂梁（DCB）和端部切口弯曲（ENF）的层间剥离试验，分析了湿热老化对热塑性复合材料结构层间剥离进展的影响。研究结果表明，湿热老化显著影响了材料的断裂韧性、R曲线和层间损伤模式。随着湿热老化时间的增加，界面处的断裂韧性下降。与室温（RT）相比，经过500小时和1000小时湿热老化后，I型断裂韧性分别下降了4.37%和10.16%，II型断裂韧性分别下降了14.87%和23.96%。最后，将获得的牵引-分离关系整合到考虑湿热老化时间的三线性粘聚区模型中，数值模拟结果与实验结果一致。

引言

热塑性树脂基复合材料具有诸如良好的冲击韧性[1]、高损伤容忍度[2]、良好的可回收性[3]和可设计性等优异性能，在航空航天、汽车工业和海洋工程[4][5][6][7]领域展现出巨大的应用潜力。然而，复合材料的多种性能可能导致不同形式的损伤，包括层间剥离、基体开裂、纤维断裂和纤维-基体脱层[8][9][10]，这些损伤可能导致整个结构的灾难性失效[11]。

当复合材料作为汽车和飞机等车辆的壳体使用时，它们不可避免地会暴露在复杂的各种使用环境中，尤其是湿热环境中。在湿热环境中，水分会逐渐渗透到材料内部，导致树脂体积膨胀，进而改变材料内部的应力状态并产生额外的内部应力[12][13][14]。水分的存在还会对纤维与基体之间的界面产生侵蚀作用，降低界面间的粘结强度并导致界面开裂，从而形成层间剥离[15][16][17][18][19]。层间剥离对热塑性复合材料的失效构成了重大威胁。这种失效模式不仅直接降低了材料的承载能力，还会加剧应力集中，可能导致结构突然失效。因此，系统地研究湿热老化下界面性能的演变对于理解损伤机制和评估结构的长期耐久性至关重要。

复合材料中的水分吸收主要通过基体扩散、纤维-基体界面以及缺陷/孔隙[20]进行。这会导致基体膨胀和塑性化，从而降低纤维/基体界面的强度。结果，层间脱粘和纳米级裂纹会导致层间裂纹逐渐增加、纤维桥接和裂纹能量的增加[21]。学者们已经通过实验确定了热固性复合材料在湿热环境中的断裂韧性，并研究了层间损伤的传播机制[15][22][23][24][25][26]。Omidvar等人[15]探讨了环境老化条件对环氧树脂断裂行为的影响，他们的结果表明在低温下有效断裂韧性降低了49%。Leonardo等人[22]通过结合实验和仿真方法研究了湿热老化对纤维缠绕碳/环氧复合材料断裂性能的影响。研究发现，纤维桥接提高了I型断裂韧性，但也引发了基体开裂和界面脱粘，导致II型韧性下降。有限元模型在考虑R曲线效应后有效预测了裂纹传播。Davidson等人[26]使用DCB和ENF实验确定了热塑性颗粒增强的碳/环氧复合材料断裂韧性对湿热老化的影响。结果表明，随着温度和水分含量的增加，I型断裂韧性逐渐增加，而II型断裂韧性逐渐降低。此外，一些学者认为湿热老化不影响复合材料的层间断裂韧性[27][28]。然而，该领域的研究主要集中在热固性材料上，对更具前景的热塑性复合材料的关注较少。由于基体性质和界面机制的根本差异，从热固性材料得出的结论不能直接应用于热塑性系统。

虽然纤维桥接通过脱粘和拔出作用增强了复合材料的韧性，但在循环载荷下，未断裂的纤维也会导致广泛的界面脱粘，从而抑制裂纹传播[29][30]。这是因为桥接纤维能够承受剥离表面的机械载荷[31]。Katafiasz等人[32]发现，在湿热条件下，I型层间剥离的传播表现出显著的R曲线行为。Wang等人[33]研究了湿热老化对碳纤维/环氧复合材料层间断裂的影响，发现湿热老化对材料的断裂性能有显著影响，特别是在R曲线行为、断裂能量和裂纹路径方面。Pollet等人[34]使用弯曲的双悬臂梁试样研究了湿热老化对I型断裂的影响，发现暴露于湿度和温度会导致R曲线发生显著变化。相比之下，纤维缠绕的平板试样在制造过程中存在较大挑战，特别是在纤维铺设和压实方面。关于考虑环境因素的复合材料层间剥离的数值模拟，Gong等人[35]采用CZM方法模拟了在-55°C、23°C和80°C下的玻璃纤维层间静态剥离，获得了出色的模拟结果。Meng等人[36]提出了一种半解析方法来表示桥接应力，并建立了一个双线性粘聚区模型来模拟低温条件下的层间剥离过程。Ardakani等人[37]开发了一个用于不同温度环境下玻璃纤维层压板的数值计算模型，验证了CZM能够准确再现试样在各种热环境下的载荷-位移响应。Kesba等人[38]捕捉了损伤与不对称水分扩散之间的相互作用，预测了受横向裂纹和层间剥离影响的复合材料层压板的刚度退化。结果表明，纤维取向、层铺比和环境梯度显著影响刚度退化。然而，关于湿热老化对复合材料层间剥离规律影响的依赖性研究较少，而且很少有研究使用三线性CZM来模拟不同老化持续时间下的层间剥离行为。

在上述研究中，大多数结构是由热固性复合材料制成的。然而，在考虑湿热老化影响的情况下，热塑性复合材料结构中的层间剥离损伤传播尚未得到深入研究。本研究探讨了在室温（RT）下以及经过70°C/95% RH湿热环境处理500小时和1000小时后，热塑性复合材料层压板的I型和II型层间剥离传播行为。研究重点关注了随老化时间变化的纤维桥接和基体损伤的演变机制，并基于三线性粘聚区模型（CZM）建立了有限元模型来模拟层间剥离过程，分析工作流程如图1所示。

材料与试样

使用GF/PP预浸料制备的试样及其性能参数如表1所示[39]。层压板的铺设顺序为[0/0]10。在铺设过程中，在预定位置插入了聚四氟乙烯（PTFE）薄膜以引入初始的人造预裂纹。热压工艺如下：首先以5°C/min的速度加热至160°C，然后在0.25 MPa的压力下保持5分钟；随后以10°C/min的速度继续加热至200°C，同时将压力增加到0.5 MPa。

水分吸收的实验结果

通过水分吸收测试获得了GF/PP热塑性复合材料的吸湿曲线，如图4所示。可以观察到试样的吸湿过程可以分为三个阶段。在实验的初始阶段，试样的吸湿速率很快，吸湿量随时间迅速增加。500小时后，吸湿速率逐渐减缓。

I型层间剥离传播的模型验证

使用Abaqus/Standard求解器对模型进行了分析。建立了DCB试验的三维FE模型。模型总长度为160 mm，单臂厚度为2.3 mm，粘聚层厚度为0.001 mm。粘聚元素采用了扫掠网格。粘聚元素的网格尺寸沿长度方向为0.1 mm。初始层间剥离长度为40 mm。双悬臂复合层压板采用3D简化积分法进行建模。

结论

热塑性复合材料在应用环境中（如飞机客舱、汽车发动机舱和海上结构）经常面临高温和高湿度的恶劣条件。针对这种现实且普遍存在的湿热暴露情况，本文结合了实验-计算校准方法，研究了湿热环境对I型和II型层间剥离行为的影响。

CRediT作者贡献声明

赵欣云：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、软件、方法论、研究、数据分析、概念化。朱少伟：撰写——审稿与编辑、监督、概念化。陈黎明：撰写——初稿、监督、资金获取、概念化。聂书燕：研究、概念化。潘欣：方法论、研究。邓建强：软件、资源。范航宇：数据分析。林北城：

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

陈L. 感谢国家自然科学基金（编号：124B2052、12202084和12372127）、重庆市自然科学基金（编号：CSTB2024NSCQ-JQX0028和CSTB2023NSCQ-LZX0083）以及中央高校基本科研业务费（编号：2022CDJQY-004）的支持。