《Biotechnology for Sustainable Materials》：Tailoring bacterial cellulose composites derived from Komagateibacter saccharivorans APPK1: functional enhancements for biomedical applications
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本文综述了如何通过集成多种功能添加剂（如明胶、壳聚糖、海藻酸钠、聚乙二醇等）对源自糖醋杆菌APPK1的细菌纤维素（BC）进行改性，系统阐述了六种BC基复合材料（BCC-01至BCC-06）的合成、表征（FTIR、PXRD、FE-SEM、TGA）及性能评估。研究表明，改性不仅改善了复合材料的结构（如增强分子间氢键、实现晶态向非晶态转变），还赋予其优异的吸水性、热稳定性、抗菌活性和生物相容性，表明这些优化的BC复合材料在伤口敷料和组织工程支架等生物医学领域具有巨大应用潜力。
基于糖醋杆菌APPK1的细菌纤维素复合材料：定制化设计及其生物医学应用潜力
细菌纤维素（BC）是一种由微生物（如糖醋杆菌属）产生的天然生物聚合物，因其高纯度、优异的力学性能、良好的生物相容性和可降解性，在生物医学、食品包装和环境领域展现出巨大潜力。然而，其固有的功能限制，如缺乏抗菌活性、有限的柔韧性和生物降解性，要求对其进行改性以满足特定应用需求。本研究旨在通过集成多种功能添加剂，对源自Komagateibacter saccharivoransAPPK1菌株的BC进行改性，开发并全面评估六种BC基复合材料（BCC-01至BCC-06），以期获得性能优化的新型生物材料。
引言
天然聚合物因其生物相容性、多功能性和环境友好性，在过去十年中被誉为生物医学领域的“生物材料”。其中，细菌纤维素（BC）因其纳米纤维结构类似于胶原蛋白，在组织工程中作为胶原模拟物备受关注。然而，BC缺乏内在抗菌特性，且其柔韧性、生物相容性和降解性有待改善。为克服这些障碍，研究者常将壳聚糖、明胶、聚乙二醇（PEG）、海藻酸钠等生物活性化合物和交联剂整合到BC中。本研究基于前期优化高产BC的APPK1菌株，制备了六种不同的BC基复合材料，并系统评估了其表面组成、形态、物理特性及抗菌活性，以探索其在伤口敷料和药物递送系统等领域的应用前景。
材料与方法
研究使用了来自HiMedia和SRL的生物活性化合物（如海藻酸钠、明胶、壳聚糖）以及交联剂（如聚乙二醇、戊二醛）。BC的生产利用菠萝皮废料作为培养基，通过K. saccharivoransAPPK1完成。纯化后的BC水凝胶与不同添加剂交联，合成了六种复合材料（BCC-01至BCC-06），其具体成分如表1所示。表征技术包括傅里叶变换红外光谱（FTIR）、粉末X射线衍射（PXRD）、场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）和热重分析（TGA）。此外，还评估了复合材料的吸水能力、抗菌活性（针对多种革兰氏阳性与阴性菌）以及使用人色素视网膜上皮细胞系（RPE1）进行的生物相容性测定。
结果与讨论
傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析
FTIR光谱显示，所有复合材料的特征峰与纯BC相比均发生了偏移，表明BC与添加剂（如PEG、明胶、壳聚糖、海藻酸钠）之间形成了强烈的分子间氢键。例如，BCC-06由于纤维素与PEG的羟基之间形成O-H…O氢键，导致O-H伸缩振动峰移至3220 cm-1。BCC-04中纤维素、壳聚糖和戊二醛之间复杂的氢键网络增强了材料的稳定性。这些氢键相互作用是改善复合材料机械性能和稳定性的关键。
吸水能力
吸水能力测试表明，复合材料的组成显著影响其亲水性。BCC-06（含PEG）表现出最高的吸水能力（476.5 ± 5.6%），这归因于PEG的醚氧基团能与水分子形成氢键。BCC-01（含海藻酸钠和明胶）次之（434 ± 4.5%）。相反，BCC-04（含壳聚糖和戊二醛）的吸水能力最低（135 ± 2.8%），这是由于致密的交联网络限制了水的渗透。其他复合材料（BCC-02, BCC-03, BCC-05）表现出平衡的吸水能力。
粉末X射线衍射（PXRD）
PXRD图谱显示，纯BC在22.7°、26.6°等处显示出明显的纤维素I型结晶峰。而所有复合材料的主要衍射峰强度减弱且变宽，特别是在22°附近出现宽而弱的峰，表明添加剂（如PEG、明胶、壳聚糖）的引入破坏了BC固有的晶体结构，使其向非晶态转变。BCC-03保留了最清晰的（尽管减弱）纤维素I型衍射特征，而BCC-04由于化学交联导致的长程结构秩序破坏，呈现出最显著的非晶化。
热重分析（TGA）
TGA曲线揭示了复合材料的热稳定性差异。纯BC在130-350°C之间发生主要降解。含有海藻酸钠、壳聚糖和交联剂的复合材料（BCC-01, BCC-02, BCC-03, BCC-04）显示出更高的残炭量（31-45%）和更好的热稳定性，其中BCC-03的残炭量最高（45%），这归因于海藻酸钠-钙离子的稳定作用。相反，含有明胶或PEG的BCC-05和BCC-06降解较早，残炭量仅5-6%，热稳定性较差。
场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）
FE-SEM图像直观展示了形态差异。纯BC呈现典型的多孔纤维网络结构。BCC-01显示出纤维网络，并可见氯化钙颗粒。BCC-02和BCC-03表面更连续，孔隙可见度降低。BCC-04由于BC、壳聚糖和戊二醛之间的强相互作用，呈现出最致密的形貌，纤维融合，几乎看不到孔隙。BCC-05形成了坚固的交联网络。BCC-06则因PEG填充纤维间空隙而表面更光滑、连续。这些形态变化直接影响材料的力学性能和渗透性。
抗菌活性
抗菌测试表明，BCC-02、BCC-04和BCC-05对测试的多种细菌（如大肠杆菌、金黄色葡萄球菌、粪肠球菌等）表现出可测量的抑菌圈（7.5 mm 至 20.7 mm）。其中BCC-05的活性最强，对粪肠球菌的抑菌圈达20.7 ± 0.2 mm。其抗菌性主要归因于复合材料中含有的壳聚糖的固有抗菌特性，以及戊二醛交联带来的结构修饰可能阻碍细菌生长。而BCC-01、BCC-03和BCC-06由于缺乏抗菌剂，未显示抑菌活性。
生物相容性测定
使用RPE1细胞系进行的生物相容性评估显示，与对照组相比，BCC-04和BCC-05支持细胞增殖的效果最佳，相对细胞数分别为119.34 ± 2.0%和113.35 ± 1.6%，表明它们能促进细胞粘附和增殖。BCC-01、BCC-06和纯BC的细胞增殖率与对照组相当（约100%）。BCC-02（88.8 ± 1.69%）和BCC-03（85 ± 1.4%）的增殖率略有下降，BCC-03最低，可能与其表面特性或组成限制了细胞附着有关。
结论
本研究成功制备并表征了六种BC基复合材料，系统评估了其结构、热学、吸水性、抗菌性和生物相容性。通过引入不同添加剂和交联剂，有效调控了BC的性能。FTIR和PXRD分析证实了强烈的分子间相互作用和从晶态到非晶态的转变，增强了材料的柔韧性和适应性。FE-SEM揭示了从多孔纤维网络到致密交联结构的形态变化。BCC-06（含PEG）具有最高的吸水能力，而BCC-04（含壳聚糖和戊二醛）表现出优异的热稳定性和抗菌活性。生物相容性测试表明BCC-04和BCC-05能有效支持细胞生长。这些综合性能的提升，使得优化后的BC复合材料（特别是BCC-04和BCC-05）成为用于伤口敷料、组织工程支架等生物医学应用的极具潜力的候选材料。该研究为设计下一代可持续、多功能的生物材料平台提供了重要见解。
