美国阿拉斯加波弗特海（2011–2020年）和楚科奇海北极熊（2015–2016年）亚群的空间污染物评估（多环芳烃、多氯联苯、有机氯化合物、多溴二苯醚）以及脂质组成研究

《Marine Pollution Bulletin》：Spatial contaminant assessment (PAHs, PCBs, OCs, PBDEs) and lipid composition in Beaufort Sea (2011?2020) and Chukchi Sea polar bear (2015–2016) subpopulations, Alaska, USA

本研究对比了阿拉斯加南方比弗尔海（SB）和楚科奇海（CS）北极熊亚种群的持久性有机污染物（POPs）暴露水平，发现CS亚群多环芳烃（PAHs）浓度显著高于SB亚群，而SB亚群多氯联苯（PCBs）、全氟化合物（PBDEs）和有机氯农药（OCs）含量更高。分析表明∑PCBs与游离脂肪酸含量呈正相关，∑PAHs与甘油三酯含量负相关，提示污染物可能通过PPAR信号通路干扰脂代谢。研究证实北极变暖背景下污染物迁移加剧，需持续监测以评估生态风险。

　　

特蕾西·A·舍伍德（Tracy A. Sherwood）| 克里斯特尔·米勒（Christelle Miller）| 拉斐拉·斯蒂梅尔迈尔（Raphaela Stimmelmayr）| 比利·亚当斯（Billy Adams）| 瑞安·施洛瑟（Ryan Schloesser）| 达娜·L·韦策尔（Dana L. Wetzel）

莫特海洋实验室（Mote Marine Laboratory），地址：美国佛罗里达州萨拉索塔市肯·汤普森公园路1600号，邮编34236

摘要

北极熊作为顶级捕食者，是北极生态系统健康状况的指示物种，同时也是阿拉斯加沿海原住民重要的文化和营养来源。我们对比了两个阿拉斯加北极熊亚群（南部波弗特海亚群，2011–2020年；邻近的楚科奇海亚群，2015–2016年）的脂肪组织污染物负荷和脂质代谢情况，并研究了污染物浓度与脂肪组织中脂质成分之间的关系。分析结果显示这两个亚群之间存在显著差异：楚科奇海亚群的北极熊体内多环芳烃（∑PAHs）浓度较高，而南部波弗特海亚群的北极熊体内多氯联苯（∑PCBs）和多溴联苯醚（∑PBDEs）浓度较高，但在有机氯农药（∑OCs）方面没有显著差异。总体污染物负荷的时间趋势显示，南部波弗特海亚群的北极熊体内污染物水平在10年间持续下降。不同年龄段的楚科奇海亚群北极熊在脂质代谢方面也存在显著差异。皮尔逊相关系数表明，∑PCBs与甘油三酯百分比（%TGs）呈正相关，而∑PAHs与%TGs呈强负相关。本研究为这两个亚群的关键有机污染物（PCBs、OCs、PBDEs和PAHs）提供了重要的即时数据及其时间变化趋势。此外，我们还发现了污染物暴露与脂质代谢变化之间的关联。鉴于北极环境快速变化，特别是在持续的气候变化导致海冰减少的情况下，继续监测阿拉斯加北极熊亚群的污染物状况显得尤为重要。

引言

海洋哺乳动物，包括北极熊（Ursus maritimus），是阿拉斯加沿海原住民的重要食物来源。合法捕猎北极熊对因纽皮亚克（Inupiaq）和西伯利亚尤皮克（Siberian Yupik）社区至关重要（Rode等人，2021a, 2021b；Voorhees等人，2014）。全球共确认存在20个北极熊亚群（IUCN/SSC，2024），其中两个亚群分布在阿拉斯加（Amstrup等人，2005；Vongraven等人，2012）。这两个亚群分别位于楚科奇海和南部波弗特海，其生态环境存在差异（图1）（Rode等人，2014；Smith等人，2022）。这两个亚群主要分布在阿拉斯加北坡自治市（North Slope Borough）境内，并跨越国际边界：南部波弗特海亚群与加拿大接壤，楚科奇海亚群与俄罗斯接壤。北坡自治市野生动物管理部门（NSB DWM）为支持因纽皮亚克的传统狩猎方式，实施了基于社区的北极熊捕猎和健康监测项目（如污染物、疾病、塑料污染、生态学等），以更好地了解这些因素对北极熊种群健康和繁殖能力的影响（Stimmelmayr等人，2023，2024）。

从北方“整体健康”（One Health）的角度来看，鉴于污染物对野生动物和人类健康的已知风险，传统食物（如鲸鱼、海豹、海象和北极熊）受到污染的问题至关重要（Boutet等人，2023；Houde等人，2022；Krümmel等人，2024；Sonne等人，2017）。北极熊暴露于特定的持久性有机污染物（如多氯联苯（PCBs）、有机氯农药（OCs）和多溴联苯醚（PBDEs）后，可能会出现生殖、免疫和基因毒性问题（Dietz等人，2015；Dominique等人，2020；Routti等人，2019b）。最近的体外研究（Routti等人，2016，2019b）和多项实地研究（Morris等人，2019；Remili等人，2025；Tartu等人，2017b）也表明污染物会改变北极熊的能量和脂质代谢。尽管污染物影响脂质代谢的机制尚未完全明确，但Routti等人（2016，2019a，2019b）的体外研究表明，环境化学物质通过过氧化物酶体增殖激活受体（PPAR）的相互作用，对北极熊的脂肪生成产生正面或负面的调节作用。PPAR家族的两个成员都是重要的脂肪细胞调节因子，其中PPARG是脂肪细胞分化和葡萄糖稳态的关键调节因子，而PPARA则是脂肪生成的主要调控因子。虽然这些机制尚具推测性，但污染物相关的代谢变化，加上其他已知的污染物对生殖、免疫和基因毒性的影响，可能会显著影响个体的健康和繁殖能力，尤其是考虑到北极熊高度适应北极气候，其季节性的禁食和进食周期会导致身体状况和脂肪含量的动态变化（McKinney等人，2014；Pagano等人，2025；Routti等人，2019b；Tartu等人，2017a）。

作为环极北极食物网中的顶级捕食者，北极熊体内积累了高水平的污染物（Dominique等人，2020；Routti等人，2019b）。以往针对这两个阿拉斯加北极熊亚群的研究主要检测了PCBs、OCs和PBDEs，但未涉及多环芳烃（PAHs）（Atwood等人，2017；Bentzen等人，2008；Bourque等人，2020；Dominique等人，2020；Letcher等人，2010；Routti等人，2019b）。由于大多数脊椎动物能高效代谢和排泄PAHs，因此它们在北极海洋哺乳动物中的生物积累较少（Louren?o等人，2021）。除了Boutet等人（2023）对加拿大几个北极熊亚群中PAHs浓度的研究外，关于北极熊体内PAHs浓度的知识仍然存在空白。尽管北极存在局部污染源，但PAHs的主要来源是低纬度地区的化石燃料燃烧和工业过程，这些污染物通过海洋和长距离大气环流传播到北极（AMAP，2016）。北极地区的其他PAHs来源还包括石油勘探和生产活动，例如阿拉斯加的普鲁德霍湾和俄罗斯东部（Fu等人，2023；Houseknecht，2019）。此外，太平洋北极地区的石油泄漏风险评估模型显示，阿拉斯加北极熊容易受到陆地和海洋泄漏的影响（Fahd等人，2021；Wilson等人，2024，Wilson等人，2018）。由于关于PAHs对北极熊生理和病理影响的资料有限，因此需要获取当前这两个亚群中PAHs水平的基线数据。与其他污染物相比，PAHs对北极熊的影响研究较少。然而，在实验暴露的北极熊中观察到了急性及慢性石油毒性反应，其症状与其他海洋哺乳动物相似（Ruberg等人，2021）。这些影响包括代谢率异常、造血和内分泌系统异常、器官损伤（肾脏和肝胆系统）以及死亡（Hurst等人，1982；Oritsland，1981）。

对其他北极地区北极熊与阿拉斯加北极熊体内持久性有机污染物负荷的比较表明，除某些有机氯（如β-HCH、反式非氯）外，之前测得的PCBs和PBDEs水平在两个亚群中均低于其他北极熊亚群（Atwood等人，2017；Bentzen等人，2008；Bourque等人，2020；Dominique等人，2020；Letcher等人，2010；Routti等人，2019a）。这些早期研究中的样本采集于12至22年前。鉴于太平洋北极海洋生态系统的快速变化（Huntington等人，2020）以及气候变化与北极污染物相互作用的日益明显（de Wit等人，2022），之前的污染物水平可能无法准确反映这两个亚群当前的污染状况。两个亚群的海洋冰层栖息地在季节性可用性方面经历了显著变化，导致它们的生物学反应也发生变化，包括体型、身体状况和繁殖指标的差异，其中南部波弗特海亚群的这些指标有所下降（Rode等人，2014）。由于污染物浓度与身体状况相关，身体状况较差的北极熊体内污染物水平较高（Tartu等人，2017a），因此需要更多当前样本数据来更新基线值并识别趋势，尤其是南部波弗特海亚群。

我们报告了从两个阿拉斯加北极熊亚群（南部波弗特海亚群，2011–2020年；楚科奇海亚群，2015/2016年）收集的组织样本中检测到的OCs、PBDEs、PCBs和PAHs的含量。南部波弗特海亚群的样本覆盖了10年的时间跨度，因此可以比较2011年至2020年的变化情况；对于楚科奇海亚群，我们仅报告了单一点时间的检测结果（2016年）。我们按年龄组和性别比较了污染物浓度，并分析了不同亚群和年龄段的脂肪组织脂质组成（甘油三酯百分比、游离脂肪酸、磷脂和胆固醇）。最后，我们研究了污染物与脂质成分之间的关系。

研究片段

北极熊样本

在这项研究中，我们分析了92个北极熊脂肪组织样本，其中41个来自南部波弗特海亚群（2011–2020年），51个来自楚科奇海亚群（2015–2016年）（亚群划分依据Amstrup等人，2005）。

南部波弗特海亚群：2011年至2020年间，在阿拉斯加乌特基亚维克（Utqia?vik，前称巴罗）进行的常规尸检中，从用于狩猎的北极熊（n = 38）和发现的死亡北极熊（n = 3，时间范围为9月至6月）中收集了脂肪组织样本。

PCBs、OCs、PBDEs和PAHs的总量浓度

分析了41只南部波弗特海亚群和51只楚科奇海亚群北极熊的脂肪组织中的各类污染物。通过主成分分析（PCA）发现，两个亚群之间的污染物负荷存在显著差异（图2A）。PCA的线性投影显示，PAHs和PCBs是导致这两个亚群差异的主要因素（图2B）。控制PAHs浓度差异后，楚科奇海亚群的∑PAHs水平显著高于南部波弗特海亚群（p ≤ 0.001）。

讨论

据我们所知，这是首次报道阿拉斯加北极熊亚群脂肪组织中PAHs浓度的研究。我们的发现与Boutet等人（2023）对多个加拿大北极熊亚群的研究结果一致，表明阿拉斯加北极熊暴露于多种PAHs来源（包括石油源和热源），可能通过接触、吸入、吸入或摄入等方式。尽管PAHs被认为……

结论

本研究提供了关于阿拉斯加北极熊亚群中关键污染物（PCBs、OCs、PBDEs和PAHs）的空间和时间变化的重要更新。总体而言，南部波弗特海亚群的PCBs、OCs和PBDEs浓度呈下降趋势，这是一个积极的现象。空间分析显示，PCBs是南部波弗特海亚群的主要污染物，而PAHs是楚科奇海亚群的主要污染物。根据我们的研究结果，阿拉斯加北极熊的PAHs暴露水平超过了生物可耐受范围。

作者贡献声明

特蕾西·A·舍伍德（Tracy A. Sherwood）：负责撰写、审稿和编辑，初稿撰写，数据可视化，方法验证，研究设计，以及数据分析。

克里斯特尔·米勒（Christelle Miller）：资源获取，研究协助，数据管理。

拉斐拉·斯蒂梅尔迈尔（Raphaela Stimmelmayr）：撰写、审稿和编辑，初稿撰写，项目监督，资源协调，方法设计，概念框架构建。

比利·亚当斯（Billy Adams）：资源获取，方法设计。瑞安·施洛瑟（Ryan Schloesser）：撰写、审稿和编辑，数据分析。

达娜·L·韦策尔（Dana L. Wetzel）：撰写、审稿和编辑，数据验证。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本研究得到了北坡自治市-壳牌石油公司联合基线研究计划和北坡自治市的支持。特别感谢乌特基亚维克、韦恩赖特（Wainwright）、波因特霍普（Point Hope）和卡克托维克（Kaktovik）的北极熊猎人及社区，他们提供了样本并分享了关于北极熊的知识。同时感谢戴夫·雷米（Dave Ramey）和罗伯特·萨伦（Robert Sarren）在NSB DWM北极熊监测项目中的专业和关键支持。