化石燃料消耗量的不断增加和环境污染问题促使人们开发高效的方法，利用可持续的太阳能生产绿色、可再生、碳中性的氢燃料[[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8], [9], [10]]。光催化水分解制氢是实现这一目标的最有前景的技术之一。作为一种无金属、对可见光响应的光催化剂，碳氮化物因其丰富的储量、低成本、无危害性和高稳定性而受到广泛关注。然而，由于其块状结构、光生载流子的快速复合以及催化活性位点不足，碳氮化物的光催化效率较低[[11], [12], [13]]。为了解决这些问题，人们提出了多种策略来提高其催化效率，包括纳米结构设计[[14], [15], [16]]、异质结制备[[17], [18], [19], [20], [21], [22], [23]]以及采用体相光催化策略[[24], [25], [26]]。
体相光催化涉及反应物（电子供体或受体）扩散到光催化剂的内部/体积中[25]。在这里，扩散的反应物与体内产生的电子或空穴发生原位反应，显著降低了这些载流子的复合。因此，体相光催化的反应效率高于传统的表面光催化。体相光催化剂通常由通过弱范德华力和/或氢键连接的分子晶体组成，允许小分子反应物在其内部扩散，而传统的表面光催化剂则通过强化学键连接。尽管已知寡聚态碳氮化物可以作为体相光催化剂[24]，但设计和制备高效碳氮化体相光催化剂仍然是一个重大挑战。
与二维（2D）材料相比，一维（1D）材料具有许多优势，包括低的质量传输阻力、较短的光生载流子传输距离和丰富的反应活性位点。薄而窄的1D碳氮化物纳米带可以从水平和垂直两个方向同时减少反应物在碳氮化物体内的扩散距离，从而显著提高体相光催化的反应效率。
通常，碳氮化物是通过热解各种含氮有机前驱体（如三聚氰胺）制备的。尽管这种制备方法简单，但所得到的碳氮化物光催化剂以聚集的块状形式存在，反应物在其内部的扩散路径较长，这对体相光催化不利。此外，其相对较高的聚合程度进一步降低了反应物在体内的扩散[24]。此外，这种碳氮化物的价带（VB）电位较低，平面内内置的电场较弱，导致其光生空穴的氧化能力不足，光生载流子的复合率较高。由于这三个问题，热解制备的碳氮化体的体相光催化效率相对较低。为了解决这些问题，有必要开发新的方法来制备高效的碳氮化体相光催化剂。
由于水（115 mJ m?2?23）氮原子，导致解聚（断裂）反应，生成较小的碳氮化物片段，并在碳氮化物分子上引入含氧的羟基，从而调节其电子结构。这种解聚有利于反应物在碳氮化物体内的扩散，并提供更多的活性位点以增强体相光催化。此外，通过解聚形成的较小碳氮化物片段进一步加速了碳氮化物的剥离，因为它们之间的范德华力减弱了。引入酸不仅促进了碳氮化物解聚成更小的分子片段，还导致断裂的碳氮化物片层质子化，赋予它们正电荷，产生静电排斥作用。因此，通过控制水热反应的酸度，可以实现碳氮化物片层的可控自组装，从而获得具有特定形态的光催化剂。值得注意的是，通过水热处理引入羟基不仅降低了价带电位，增强了光生空穴的氧化能力[[28], [29], [30]]，还打破了碳氮化物平面内的对称性，产生了更强的平面内内置电场。
根据高效碳氮化体相光催化剂的特点，我们开发了一种简单的酸辅助的一步水热方法，将通过热解制备的BCN转化为薄而窄的碳氮化物纳米带。本制备过程中使用的酸度水平显著低于已报道的酸处理碳氮化物光催化剂所需的酸度。与基于模板的方法相比，本工作中使用的无模板溶液处理方法简单且成本低廉，无需模板和模板去除步骤。本研究探讨了水热合成中的酸度和BCN浓度如何影响所得碳氮化物材料的性能。通过调节酸度和BCN浓度，可以同时调节碳氮化物材料的解聚程度、纳米结构和电子结构，实现“一石三鸟”的效果。建立了原位红外光谱和快速荧光光谱监测方法，以跟踪甲酸在碳氮化物体内的扩散情况。研究发现，解聚作用和优化的纳米结构共同促进了甲酸在碳氮化物纳米带体内的扩散，从而显著提高了体相光催化的反应效率。光催化产氢活性显著提高，速率为382 μmol h?1，是未经处理的BCN光催化剂的2.39倍。这项工作为设计和制备高效碳氮化体相光催化剂以及理解体相光催化提供了新的见解。
