水存在于地球表面、地下和大气中，总量约为1.3×104立方千米[1]。然而，由于地理位置、气候和地形的不同，不同地区的湿度也有所差异[2]。因此，地球上许多地区都面临着与湿度相关的问题；高湿度环境会恶化室内空气质量[3]，促进霉菌生长[4]，危害人类健康[5]，并加速建筑材料的劣化[6]。控制环境湿度可以创造一个舒适的生活空间[7]。此外，利用吸附的水分还可以帮助我们获得清洁的液态水[8]并产生能量[9]。基于冷却冷凝和吸收的除湿策略已得到广泛应用[10],[11]，节能且廉价的吸附剂已成为大多数研究人员的首选[12],[13],[14]。常用的吸附剂包括沸石[15]、硅胶[16]、吸湿盐[17]、聚合物凝胶[18]、金属有机框架（MOFs）[19],[20],[21],[22]以及复合吸附剂[23]。虽然沸石和硅胶的吸水量较低（0.3–0.5克/克）[24]，但MOFs尽管具有快速的吸附-解吸动力学[19],[25],[26]，但其生产成本较高。吸湿盐，特别是氯化锂（LiCl），表现出更强的吸湿能力[27]。然而，盐的聚集和泄漏会降低其吸附能力和循环稳定性[28],[29]。
近年来，大量研究集中在将LiCl掺入多孔基质中以开发复合吸附剂。常用的基质包括多孔碳[30],[31]、石墨烯[32]和壳聚糖[33]。理想的基质应具有天然的吸湿性、内部水分传输能力和储水能力。亲水性生物聚合物纤维素纳米纤维（CNF）最近因其在制备多孔整体材料方面的优势而受到广泛关注[34],[35]。CNF具有亲水性、高长径比以及与绿色环境保护相关的可持续性[1]。此外，CNF气凝胶由于其低密度、高孔隙率和大的比表面积，作为吸湿复合材料的多孔基质具有显著潜力[36],[37],[38],[39],[40]。例如，陈等人制备了一种负载LiCl的CNF气凝胶，在45% RH下吸水量约为1.7克/克；然而，在吸湿过程中观察到了吸湿盐的泄漏[41]。王等人开发了一种CNF/4A分子筛/LiCl复合泡沫，在吸湿过程中盐的泄漏有所减少。然而，由于加入了4A分子筛，LiCl的负载量降低，在50% RH下的吸水量仅为0.75克/克[42]。尽管吸附的液态水可以通过亲水性纤维素纤维网络传输到气凝胶内部，但由于孔径较大，LiCl和吸附的水分可能在重力作用下泄漏。此外，在高湿度环境下，纤维素内的氢键会被破坏，导致结构收缩、崩塌和稳定性下降[43]。此外，LiCl溶液可能会腐蚀设备并对环境造成危害[41]。因此，开发在高湿度条件下同时具备高吸湿性和结构稳定性的纳米纤维素基复合多孔材料仍然是大气水收集和室内除湿应用中的关键挑战。
超临界干燥、冷冻干燥和常压干燥是制备CNF气凝胶的三种常用方法。其中，超临界干燥和冷冻干燥需要精密的设备严格的制备条件，导致生产效率相对较低[44],[45],[46],[47],[48]。由于其成本效益和能源效率，常压干燥是一种可行的制备CNF基多孔材料的方法。然而，由于水的表面张力较高（72 mN/m）[49]，在蒸发过程中会产生较大的毛细压力，导致多孔结构收缩和CNF纤维不可逆的聚集[50]。如何防止常压干燥过程中多孔材料的结构收缩和崩塌是一个亟待解决的问题。
为了解决上述问题，本研究提出了一种使用γ-缩水甘油基丙基三甲氧基硅烷（GPTMS）和支化聚乙烯亚胺（b-PEI）对CNF进行双重化学交联的策略，旨在提高孔壁的机械强度并增强CNF基泡沫的吸湿稳定性。GPTMS发生水解生成硅醇基团，这些基团随后与CNF的羟基通过缩合反应形成共价交联[50]。同时，GPTMS的环氧基团与b-PEI的氨基发生反应，从而增强所得网络的交联密度[51]，实现了98.9%的高体积保持率。吸湿性LiCl颗粒通过静电相互作用固定在CNF网络中，从而提高了泡沫的吸水能力，在75% RH下8小时内吸水量达到2.36克/克。吸附的水分随后通过亲水性CNF基质传输并有效保留在多孔结构中。此外，该泡沫在65% RH下经过五次吸湿循环后仍表现出良好的循环稳定性，吸水量范围为1.52至1.57克/克。预计该泡沫将应用于除湿领域。
