《Thin Solid Films》：Secondary telephone cord buckle in thickness gradient and tapered delamination
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本文研究了在梯度厚度聚碳酸酯基板上沉积的离子束溅射镍薄膜在受压时的褶皱形成机制。实验表明外部压缩应力引发直边褶皱，卸载后演化为沿厚度梯度方向排列的电话线状褶皱，其波长和宽度与薄膜厚度呈负相关。通过有限元模拟系统分析了厚度梯度、条纹宽度和残余应力对褶皱波长的影响，数值结果与实验数据高度吻合，揭示了梯度应力场下薄膜褶皱演化的多物理机制。
Mohamed Chargaoui | Guillaume Parry | Christophe Coupeau
普瓦捷大学Pprime研究所 / UPR 3346 CNRS / ISAE-ENSMA，法国普瓦捷86000
摘要
我们研究了在具有控制厚度梯度的聚碳酸酯基底上，通过离子束溅射沉积的受应力镍薄膜中电话线状褶皱的形成过程。最初，施加外部压缩应力会在镍薄膜中产生直边褶皱。当释放所施加的应力时，这些褶皱会转变为与厚度梯度平行的电话线状图案，其条纹宽度也随之变化。实验观察表明，电话线状褶皱的波长和宽度都随着薄膜厚度的减小而减小。为了进一步理解这一现象，我们进行了有限元方法模拟，系统研究了薄膜厚度、条纹宽度梯度以及内部应力对褶皱波长的影响。数值结果与实验数据吻合良好，为薄膜中梯度诱导的褶皱机制提供了更深入的见解。
引言
薄膜和涂层广泛应用于各种工业领域，如光伏[1]、航空航天[2]、微电子[3]和热屏障[4]。薄膜和涂层通常通过物理气相（PV）[5]和化学气相（CV）[6]沉积技术制备。无论采用何种制备技术[7][8][9]，薄膜通常都会产生较高的残余应力，有时甚至达到吉帕（GPa）级别。这种高残余应力（无论是压缩应力还是拉伸应力）会导致薄膜发生褶皱并从基底上剥离[10][11][12][13][14]，或者在拉伸情况下产生裂纹[15,16]。这种残余应力可能导致多种损伤，显著降低薄膜及其与基底系统的功能性和性能[8,17]。尽管褶皱现象不受欢迎，但它可以为相关材料的力学性能提供有价值的见解，例如杨氏模量、内部应力，甚至薄膜/基底系统的界面韧性[18][19][20][21][22][23]。例如，Coupeau等人[20,22]表明，可以通过分析褶皱来确定薄膜/基底系统的杨氏模量。在压缩薄膜中观察到了多种褶皱形态，包括直边褶皱（SSB）[11,13,14][24][25][26]、圆形褶皱（CB）[16][27][28][29][30]和电话线状褶皱（TCB）[18,19,26,31,32]。SSB和CB都可以使用F?ppl-von Kármán板理论[33]进行解析描述，Hutchinson等人[16]提供了详细的处理方法。然而，在薄膜和涂层中最常见的褶皱形态是TCB，这主要是由于这些系统中残余应力的各向同性[31][34][35][36]。TCB可能源于剥离过程中裂纹前沿的不稳定性[36,37]，或者是在SSB后续演化过程中的次级不稳定性，这一过程称为次级褶皱[16,26,31,34,38,39]。Ni等人[31]开发了一个解析模型，通过求解F?ppl–von Kármán方程[33]来描述TCB的三维平衡后形态。然而，该模型仅适用于波纹中心线相对于褶皱波长的归一化幅度非常小的情况。相比之下，有限元方法（FEM）已被证明是研究TCB的强大工具，有助于深入理解其形成和演化[18,31,32,36]。此外，还证明了薄膜厚度[40][41][42]可以影响褶皱形态。例如，Zhang等人[41]沉积了具有控制厚度梯度的钽（Ta）薄膜，并发现较厚的薄膜会产生较大的褶皱，而较薄的区域则会产生较小的褶皱。同样，Paumier等人[42]报告称，由于阴影效应导致的未控制厚度梯度的氧化钇（Y?O?）薄膜会随着薄膜厚度的增加而产生尺寸更大的褶皱，这归因于较厚区域储存的弹性能量较高。最近，Chargaoui等人[43]表明褶皱的几何形态可能取决于厚度梯度，特别是在褶皱开始附近，其最大高度会显著改变。然而，这项工作仅限于沿长度方向宽度恒定的褶皱。
尽管有这些发现，但很少有研究同时考虑厚度梯度和逐渐变窄的条纹宽度对褶皱形态的综合影响。Moon等人[12]研究了在厚度恒定的均匀薄膜中条纹宽度的影响，发现较宽的条纹倾向于形成TCB，而较窄的条纹则有利于形成直边褶皱。然而，这项研究仅限于厚度均匀的薄膜。在这项工作中，我们旨在研究厚度梯度和逐渐变窄的条纹宽度对受应力镍薄膜中电话线状褶皱形态参数的综合影响。我们提供了实验结果和基于有限元模拟的补充分析，以更深入地理解这一耦合梯度系统。
实验细节
镍薄膜是通过物理气相离子束溅射技术沉积在聚碳酸酯（PC）基底上的。使用的商业PC板材（Goodfellow – Advanced Materials，英国剑桥）被切割成10×10毫米2的正方形样品，基底厚度为2毫米。金属源为高纯度镍靶材（99.99%），由Cryo-techniques et Couches Minces（法国佩里尼）提供，直径为152.40毫米，厚度为6.35毫米。在薄膜生长之前，
FEM细节和力学模型描述
使用Abaqus软件框架[50]中的有限元方法（FEM）对具有厚度梯度和逐渐变窄条纹宽度的薄膜进行了建模。分析系统时采用了Abaqus/Standard求解器。使用了四节点壳单元（S4R）进行建模。模型包括两个部分：薄膜及其下的基底。薄膜被表示为一个薄的弹性镍壳，其杨氏模量为E_f = 200 GPa。
结论
本研究结合了实验观察和有限元方法模拟，研究了同时具有厚度梯度和逐渐变窄条纹宽度的镍薄膜中的电话线状褶皱形态。实验观察到从直边褶皱到电话线状褶皱的转变，这可以与薄膜中的高内在压缩应力以及厚度和宽度梯度的存在相关联。实验结果表明
CRediT作者贡献声明
Mohamed Chargaoui：撰写——原始草稿，可视化，验证，软件，方法论，研究，形式分析，数据管理。
Guillaume Parry：撰写——审阅与编辑，验证，监督，资源，方法论，形式分析。
Christophe Coupeau：撰写——审阅与编辑，验证，监督，项目管理，资金获取，形式分析。
CRediT作者贡献声明
Mohamed Chargaoui：撰写——原始草稿，可视化，验证，软件，方法论，研究，形式分析，数据管理。Guillaume Parry：撰写——审阅与编辑，验证，监督，资源，方法论，形式分析。Christophe Coupeau：撰写——审阅与编辑，验证，监督，项目管理，资金获取，形式分析。利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
我们感谢SimaP实验室（UPR 5566 CNRS）和Pprime研究所（UPR 3346 CNRS）的支持。这项工作得到了法国政府“France 2030”计划（Labex Interactifs，ANR-11-LABX-0017-01）和“新阿基坦大区”（AAPR2021-2020-11977210）的财政支持。计算工作在普瓦捷大学主办的“Mésocentre de Calcul SPIN”超级计算设施上进行。作者还感谢ISAE-ENSMA提供的许可
