不同土地利用类型下土壤重金属的积累模式、来源分配及风险评估：以中国秦岭山脉北部山麓地区为例

《CATENA》：Accumulation pattern, source apportionment and risk assessment of soil heavy metals across diverse land use types: Insights from the northern foothills of Qinling mountains, China

本研究以西安北麓秦岭山脉都市-自然生态过渡带为对象，系统评估农田、草地、灌木林、森林四种土地利用类型下12种重金属的污染特征、来源及健康风险，揭示土地类型通过改变土壤理化性质间接影响重金属累积，为区域污染防控提供科学依据。

　　

霍炳耀|沈彦军|宁一冰|沈伟|马鹏辉|贾志杰|赵 luqing|赵俊彦|陈星|丁涛|李思瑞|彭建兵

长安大学地质工程系，中国西安 710054

摘要

土壤中的重金属（HMs）对当地生态系统和人类健康构成了重大潜在风险。本研究以西安为例，系统地调查了城市-自然生态过渡带内不同土地利用类型下的重金属污染、来源及其风险，并探讨了土地利用类型对这些因素的影响。从秦岭山脉北麓的四种主要土地利用类型（耕地、草地、灌木丛和森林）中收集了600个表层土壤样本进行分析。通过生态风险评估、地统计学、正矩阵分解（PMF）和健康风险评估（HRA）方法评估了12种重金属元素。结果显示，大多数元素的污染程度从几乎未污染到中度污染不等，其中镉（Cd）是污染最严重的元素。污染严重程度依次为：耕地 > 森林 > 草地 > 灌木丛。相比之下，潜在的生态风险顺序为：灌木丛 > 森林 > 草地 > 耕地。PMF模型识别出了六个主要的重金属来源，并具有较高的预测效果。然而，这些来源在不同土地利用类型中的贡献存在显著差异。虽然概率健康风险处于可接受范围内，但母质对健康的威胁最大。多元统计分析表明，土地利用类型通过改变土壤的物理化学性质间接影响了重金属的积累。研究结果突显了土地利用对重金属分布的空间异质性，并强调了自然地质过程在城市-自然生态过渡带中的主导作用。该研究为制定兼顾城市发展和生态系统保护的重金属污染控制策略提供了重要见解。

引言

土壤作为地球关键带的重要组成部分，是人类生存不可或缺的自然环境要素，也是农业生产的基础。随着全球人口的持续增长，农业、工业和交通运输得到了快速发展，导致城市区域不断扩张，人类活动逐渐扩展到城市周边地区。这使得城市化区域与自然生态系统之间的过渡带（即城市-自然生态过渡带）中积累了大量有毒物质，如重金属（HMs），直接影响区域农产品的质量和生态环境安全。研究表明，重金属具有高生物毒性、不可生物降解性和环境持久性。这些污染物可通过吸入、摄入或皮肤吸收进入人体，对人类健康造成直接或间接的负面影响（Huang等人，2021；Liu等人，2021a）。因此，研究重金属的积累模式和污染特征迫在眉睫。土壤中重金属的来源大致可分为两类：自然来源和人为来源（Chai等人，2021b）。自然来源主要包括土壤形成过程中岩石风化释放的重金属，如锰（Mn）、砷（As）、铬（Cr）、镉（Cd）、铜（Cu）、镍（Ni）、铅（Pb）和锌（Zn），这些元素的浓度通常较低（Chai等人，2021b；Xiao等人，2022）。人为来源主要包括工业排放（Bergthorson等人，2015）、车辆尾气（Ková?ik等人，2016）、家庭和工业废物的处置和填埋及其焚烧、采矿，以及过量施肥（Chen等人，2023b）。在这些因素的影响下，重金属逐渐渗透并积累在周围土壤中。此外，重金属可通过大气沉降或降雨进入大气层，随后沉积到土壤圈和水圈（Men等人，2018；Wu等人，2019）。因此，基于土壤中的重金属浓度对其污染程度进行综合评估，阐明其空间分布模式，分析潜在来源，并对当地居民的健康风险进行合理评估，将有助于评估与重金属相关的危害和潜在生态风险。

对土壤中重金属的污染评估是一种有效的方法，可以揭示当前的土壤污染状况，并促进土壤修复和恢复措施的实施。目前，已经提出了多种参数来评估重金属的污染水平。其中最常用的指标包括地质积累指数、富集因子、污染负荷指数和Nemerow指数（Kowalska等人，2018；Yang等人，2020；Zhao等人，2020；Chen等人，2023b；Wang等人，2023）。为了评估潜在的生态风险，还使用了个体生态风险指数和综合生态风险指数（Zhao等人，2020；Chen等人，2023b）。通常，这些评估指标是通过量化重金属浓度与其在本地环境中背景值之间的关系得出的，然后根据这种定量分析对重金属污染程度进行分类。

根据污染评估方法，研究人员通常结合地统计学方法来分析多种重金属及其相关环境风险的空间变异性（Duan等人，2020a；Chai等人，2021b；Wang等人，2022）。这种方法有助于识别研究区域内的重金属污染热点，从而加强有针对性的治理和来源解析工作（Wang等人，2019）。为了明确土壤中重金属的来源，已经开发了多种先进的多元统计方法，包括因子分析、主成分分析（PCA）和聚类分析，以及受体模型，如绝对主成分分析-多元线性回归（APCA-MLR）（Proshad等人，2022）、Unmix和正矩阵分解（PMF）（Sakizadeh和Zhang，2021；Mohammadi等人，2024）。鉴于重金属来源的复杂性，受体模型在估计污染来源的不确定性方面尤为有效，因此在重金属研究中得到了广泛应用（Duan等人，2020a；Huang等人，2021；Wang等人，2022）。

基于此，为了保护当地居民的健康，经常使用健康风险评估（HRA）来评估该地区居民面临的健康风险（Huang等人，2018；Men等人，2018；Wang等人，2022；Zhang等人，2024）。该方法通过计算危害指数（HI）和总致癌风险（TCR），并将其与既定阈值进行比较（USEPA，2011），来评估土壤中重金属对公众的致癌风险（CR）和非致癌风险（NCR）。

尽管关于重金属污染评估的研究已经相当成熟，但大多数研究仅集中在单一功能区域，如工业区（Li等人，2013；Sun等人，2019）、矿区（Yan等人，2015；Velásquez Ramírez等人，2020）、不同农业系统（Chen等人，2023b；Jing等人，2023）、森林（Zhao等人，2020）或城市土壤（Huang等人，2021），并将这些区域视为均匀的。很少有研究同时考察同一区域内多种土地利用类型下的重金属积累模式、来源解析和健康风险。采用统一的采样策略会导致忽视土地利用特定的人类活动及土壤物理化学性质的变化对重金属迁移和滞留的共同影响（Huang等人，2018；Liu等人，2021b；Chen等人，2023b；Jing等人，2023）。因此，按土地利用进行分层采样和分析对于准确描述污染模式和评估公共卫生风险至关重要（Li等人，2001；Xia等人，2011；Ma等人，2018）。此外，这种方法对于制定有针对性的土壤重金属污染治理策略也非常重要。

因此，本研究以秦岭山脉北麓的西安段作为案例研究，旨在实现以下目标：（1）描述秦岭山脉北麓不同土地利用类型下重金属的空间分布和污染程度，并评估相应的人类健康风险；（2）识别不同土地利用类型下重金属的来源并量化其贡献；（3）解释土壤物理化学性质在不同土地利用类型下对重金属积累的调节作用。本研究的结果将有助于更深入地了解城市-自然生态过渡带中重金属的来源、积累模式、潜在环境风险及其对人类健康的影响。

研究区域概述

研究区域位于中国陕西省的省会西安境内，处于渭河平原（西安城市核心所在区域）与秦岭山脉北麓的过渡带。该地区北邻西安市区，南至秦岭山脉主峰，东接渭南市和商洛市，西至宝鸡市。此外，该区域还包括

不同土地利用类型土壤中重金属浓度的特征

图2展示了研究区域内四种土地利用类型（耕地、草地、灌木丛和森林）土壤中重金属的分布情况。表1和表2分别展示了每种土地利用类型的土壤物理化学性质和重金属浓度的平均值、最大值、最小值、标准差（SD）和变异系数（CV）。不同土地利用类型下的重金属平均浓度表现出不同的分布模式（所有数值单位为mg·kg^?1）。耕地

重金属来源的识别

土壤中重金属的积累是由农业活动、工业活动、交通运输、地质过程和城市固体废物（MSW）共同作用的结果。由于空间环境因素和人为活动的强度不同，这些长期影响在不同土地利用类型中的表现也有所不同，最终导致元素浓度存在差异。当参考元素的浓度发生显著变化时，需要根据这些变化来确定污染来源

结论

这项综合研究调查了秦岭山脉北麓不同土地利用类型下的重金属污染及其空间变异性、来源识别和健康风险评估。主要研究结果如下：

(1) 地质分类显示，除灌木丛土壤中的镉（Cd）外，大多数元素的污染程度从几乎未污染到轻度污染（0–1级）。PLI和RI表明不同土地利用类型的污染程度为中等，生态风险也为低到中等

作者贡献声明

霍炳耀：撰写——初稿、可视化、软件使用、方法论设计、数据分析、概念构思。沈彦军：撰写——审稿与编辑、资金筹集。宁一冰：可视化、方法论设计、资金筹集。沈伟：软件使用。马鹏辉：撰写——审稿与编辑。贾志杰：撰写——审稿与编辑、数据分析。赵 luqing：撰写——审稿与编辑、可视化。赵俊彦：方法论设计、调查工作。陈星：调查工作。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（项目编号42341101）、国家自然科学基金（项目编号42307220）、西安市科学技术青年人才支持计划（项目编号959202413094）、中央高校基本科研业务费（项目编号300102264103）和陕西省博士后研究项目资助（项目编号2023BSHEDZZ210）的支持。此外，本研究还得到了博士后项目的支持